中国石油科技创新基金(2010D-5006-0502)
- 作品数：11 被引量：39H指数：4
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- 钙钛矿型BaZrO_3负载钌催化剂氨合成和性能研究被引量：3
- 2013年
- 采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型BaZrO3纳米材料,负载Ru以后用于催化氨合成反应,研究了BaZrO3前驱体焙烧温度对载体结构和Ru/BaZrO3催化剂氨合成反应性能的影响。以X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理吸附、扫描电镜(SEM)和H2程序升温还原技术(H2-TPR)等方法对载体材料和催化剂进行了表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,材料的比表面积和孔容均不断降低,但是有利于BaZrO3的生成。在750℃条件下焙烧得到的催化剂表现出最高的氨合成活性。在425℃,5 MPa,空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度可以达到9.12%,这可能是由于载体与活性金属间的强相互作用和载体的强电子传导综合作用所致。
- 王自庆林建新王榕魏可镁
- 关键词：焙烧温度钌氨合成
- 沉淀方式对氧化还原共沉淀制备Ru/CeO_2氨合成催化剂结构与性能的影响被引量：4
- 2012年
- 采用氧化还原共沉淀法制备了Ru/CeO2氨合成催化剂,并运用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、CO吸附和H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加对所制备的Ru/CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同沉淀方式所得到的催化剂,催化剂的表面织构和金属钌的分散度都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用反加法制备的催化剂上钌的分散度(45.6%)和还原性最好,比表面积最大(120 m2/g),因而催化活性最高,在10 MPa,10000 h?1,425℃反应时,出口NH3浓度达到12.6%.
- 林建新张留明倪军王榕魏可镁
- 关键词：氨合成二氧化铈钌
- 制备方法对Ag-Ru/CeO_2氨合成催化剂性能的影响被引量：2
- 2011年
- 采用共沉淀法(CP)、改性沉淀沉积法(MDP)、浸渍法(IP)制备了Ag-Ru/CeO_2催化剂,并运用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、N_2程序升温脱附(N_2-TPD)等技术对其进行了表征,考察了个同制备方法对Ag-Ru/CeO_2催化剂氨合成性能的影响.结果表明:不同方法制备的催化剂,银助剂对载体的还原性能和氮气的解离吸附性能的影响存在明显的差别,从而影响了催化剂的氨合成活性,其中采用浸渍法制备的催化剂氮气解离吸附最强,载体最易于还原,因此催化剂低温氨合成活性最高,在10 MPa,10000 h^(-1),400℃反应条件下,出口氨浓度达到9.4%.
- 张留明林建新王榕魏可镁
- 关键词：浸渍法氨合成二氧化铈
- 碱土金属对锆基钙钛矿材料负载钌催化剂氨合成性能的影响被引量：1
- 2013年
- 采用柠檬酸络合法制备了含Ca,Sr和Ba的锆基钙钛矿材料,负载Ru后用于催化氨合成反应;研究了碱土金属对催化剂织构性能和载体材料表面碱性的影响,并与催化剂活性相关联.同时,采用程序升温脱附技术对催化剂表面H2脱附性能进行了表征.结果显示,碱土金属对催化剂活性的促进顺序为Ba>Sr>Ca.研究发现,不同锆基碱土金属钙钛矿材料表面均具有较强的碱性位,碱土金属的加入影响了载体碱性强度以及金属-载体的相互作用,其中BaZrO3可有效抑制H2的吸附.因此,Ru/BaZrO3催化剂表现出优异的氨合成活性.
- 王自庆马运翠林建新王榕魏可镁
- 关键词：碱土金属钙钛矿锆钌催化剂氨合成
- 改性ZrO_2负载钌氨合成催化剂的制备及其构效关系研究被引量：1
- 2012年
- 由ZrO(NO3)2水解得到的ZrO(OH)2水凝胶经碱液回流老化、焙烧后制备了改性ZrO2载体材料,直接浸渍K2RuO4溶液,经还原后用于催化氨合成反应。并运用X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附、H2程序升温还原技术(H2-TPR)和CO化学吸附对其进行了表征,重点考察了催化剂性能与载体性能间的构效关系。结果表明,KOH和NH4OH溶液回流均可提高载体的比表面积,但是KOH回流制备的载体同时还具有较强的碱性,因此,负载钌以后表现出最佳活性。在425℃、5 MPa、空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度为5.96%,分别较催化剂K-Ru/ZrO2-NH4OH、K-Ru/ZrO2-CP和Ru/ZrO2-NH4OH提高了11%、143%和103%。与活性组分分散度相比,载体碱性强度对活性的促进作用更为明显。
- 王自庆林建新王榕魏可镁
- 关键词：二氧化锆钌氨合成
- 助剂对Ru/CeO_2催化剂的表面性质及氨合成性能的影响被引量：3
- 2012年
- 以KF、KNO3、Ba(NO3)2、CsNO3为助剂前驱体,CeO2为载体采用氧化还原共沉淀法制备了一系列无氯负载型钌催化剂,考察了助剂种类和助剂含量及单双助剂对Ru/CeO2氨合成活性的影响,并采用N2物理吸附、CO脉冲吸附、XRD、XRF等表征手段,考察了助剂对Ru/CeO2催化剂比表面积、孔分布、钌分散度的影响。结果表明,F与碱金属、碱土金属一样可以促进Ru/CeO2催化剂的氨合成活性,四种单助剂中以CsNO3前驱体为助剂的促进效果最好,而对于双助剂Ba+Cs的促进效果最明显,在400℃,10 MPa,10 000 h-1反应条件下,出口氨浓度达到了13.3%。加入助剂后使各Ru/CeO2催化剂表面结构发生改变,但是催化剂的结构因素对氨合成活性的影响不明显,电子效应才是影响催化剂氨合成活性的主要因素。
- 林建新张留明王自庆王榕魏可镁
- 关键词：助剂钌氨合成二氧化铈
- 钌基氨合成催化剂的制备方法被引量：7
- 2011年
- 与铁催化剂相比较,钌基氨合成催化剂具有低温、低压、高活性的特点。对于不同的载体、制备方法和制备条件对催化剂性能影响较大。本文从载体的前处理、活性组分钌和助剂的加入方式等方面简要阐述了钌基氨合成催化剂制备方法的研究进展,介绍了熔融法、升华法、离子交换法、超声法、沉淀法、溶胶-凝胶法、浸渍法、微波辅助法等钌基氨合成催化剂制备方法,指出了一些制备方法的不足之处,并展望了钌基氨合成催化剂制备方法的研究方向。
- 张留明林建新倪军林炳裕王榕魏可镁
- 关键词：钌氨合成催化剂
- 纳米材料负载钌催化剂的制备与应用被引量：18
- 2012年
- 钌基催化剂在温和条件下具有优异的催化性能,因而广泛应用于各种反应中.主要综述了纳米材料负载钌催化剂的制备方法和应用研究的最新进展,总结了载体材料、前驱体和纳米钌粒子对催化剂性能的影响,系统地介绍负载型钌催化剂最新制备方法和传统制备方法的新发展,并简单探讨了各种方法的优缺点,较全面地概述了负载型钌催化剂的应用领域及其性能,展望了其发展前景.
- 王自庆张留明林建新王榕魏可镁
- 关键词：纳米材料钌负载型催化剂
- 柠檬酸络合法制备Ba促进ZrO_2负载Ru催化剂上氨合成反应性能被引量：5
- 2012年
- 采用柠檬酸络合法制备了一系列不同含量Ba掺杂的ZrO2,再用浸渍法制备了K-Ru/Ba-ZrO2催化剂并将其用于氨合成反应.采用X射线衍射和CO2程序升温脱附技术考察了Ba含量对催化剂结构与性能的影响.结果表明,Ba掺入ZrO2后形成的BaZrO3有助于其负载的Ru催化剂氨合成活性的显著提高.在5.0MPa,10000h–1,425oC时,Ru/Ba-ZrO2(Ba:Zr摩尔比为1:1)催化剂活性最高,出口氨浓度和反应速率分别达9.24%和29.77mmol/(g·h).这主要归因于载体的强电子传导性能和碱性提高.
- 林建新王自庆张留明倪军王榕魏可镁
- 关键词：钡二氧化锆钌氨合成
- Pr掺杂对Ru/CeO_2催化剂结构和氨合成性能的影响被引量：3
- 2012年
- 采用氧化-还原共沉淀法制备了Pr掺杂的Ru/CeO2-PrO2氨合成催化剂,并运用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2程序升温还原、CO化学吸附、N2程序升温脱附、场发射扫描电镜、高分辨透射电镜和X射线光电子能谱等技术对其进行了表征,考察了Pr添加量对催化剂表面结构和性能的影响.结果表明,Pr掺杂对Ru/CeO2催化剂的比表面积和Ru分散度都有所影响.当CeO2中Pr掺杂量为4%时,在425oC,10MPa,10000h–1的反应条件下,氨合成转化频率可达到12.13×10–2s–1,较Ru/CeO2催化剂提高了58%,这主要归结于复合材料电子传导性能的提高.
- 林建新张留明王自庆王榕魏可镁
- 关键词：镨二氧化铈氨合成电子传递
