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国家教育部博士点基金(20040291002): 作品数：13 被引量：136H指数：9; 相关作者：王军张富民袁超树任晓乾魏瑞平更多>>; 相关机构：南京工业大学浙江师范大学更多>>; 发文基金：国家教育部博士点基金国家自然科学基金教育部留学回国人员科研启动基金更多>>; 相关领域：化学工程理学更多>>

含双金属的DUSY负载磷钨酸催化剂上正庚烷临氢异构化被引量：5: 2008年; 用脱铝USY沸石(DUSY)负载12-磷钨酸(PW),并以此为载体制备含Pt和Ce(或La)的双金属催化剂,用XRD,BET,IR以及氢吸附等表征了催化剂的物化性质,并在常压固定床反应器上考察催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能.结果表明,USY经过水蒸气和酸的联合处理并负载了PW和双金属以后仍能保持沸石原有结构,同时催化剂中的PW保持了完好的Keggin结构,金属助剂Ce的加入可以明显提高贵金属Pt的分散度;在含Pt的催化剂中掺杂Ce或La,特别是Ce后,可显著提高催化剂的低温活性和异构化产物选择性.催化剂的优化组成为15CePt-PW/DUSY,采用这一催化剂,正庚烷异构化的优化反应条件为:反应温度250℃,液时空速1.4h?1,在此条件下正庚烷的转化率为70.3%,异构化产物的选择性可达94.1%.; 魏瑞平顾焰波王军; 关键词：双金属催化剂杂多酸 USY PT

溶胶-凝胶法制备磷钨酸-硅胶催化合成苹果酯被引量：17: 2007年; 采用溶胶-凝胶法制备了一系列磷钨酸-硅胶催化剂(PW/SG),考察了该催化剂催化乙酰乙酸乙酯与乙二醇液相缩合制备苹果酯的反应性能。实验结果表明,PW质量分数为40%时的PW/SG催化剂表现出最佳的催化活性;40%PW/SG催化剂制备苹果酯的最佳工艺条件为:n(乙酰乙酸乙酯)∶n(乙二醇)=1∶1.2,催化剂用量占反应物质量的0.36%,带水剂环己烷用量占反应物体积的30%,反应温度383K,反应时间90min;在此条件下,乙酰乙酸乙酯的转化率可达95.5%,苹果酯的选择性大于97%;催化剂稳定性实验表明,经5次重复使用,40%PW/SG催化剂的活性基本保持不变,乙酰乙酸乙酯转化率稳定在95.0%左右。; 张富民钟依均朱伟东王军; 关键词：溶胶-凝胶法磷钨酸硅胶苹果酯乙酰乙酸乙酯

NaY沸石超笼中合成12-钼磷杂多酸被引量：2: 2008年; 针对负载杂多酸催化剂在极性反应体系中活性组分易溶脱的难题,用"瓶中造船(ship in the bottle)"的方法在NaY沸石超笼中合成了12-钼磷酸.将机械混和的MoO3晶体和NaY沸石在高温下焙烧,使MoO3在沸石表面高度分散,以此复合物在磷酸水溶液中反应,得到的固体样品用X射线衍射仪(XRD)、31P核磁共振谱(31PNMR)和红外光谱(IR)进行了表征,并测试了其在醋酸和正丁醇的酯化反应中的催化性能.结果表明,MoO3质量分数为10%的MoO3/NaY中载体仍保持Y沸石的结构,以此为原料合成的样品呈现出Keggin结构杂多酸的红外特征峰,并且在核磁共振磷谱中杂多酸的化学位移峰向负值方向发生了较大程度的位移,说明杂多阴离子与Y沸石羟基发生了强相互作用,样品在醋酸与正丁醇的酯化反应中显示出了较高的催化活性和优异的重复使用性能.这些充分说明在NaY沸石超笼中成功合成了12-钼磷酸。; 郭麦平王军周华兰任晓乾; 关键词：NAY沸石 12-钼磷酸酯化

SBA-15负载杂多化合物在苹果酯合成中的催化性能被引量：14: 2006年; 用浸渍法制备了一系列中孔二氧化硅分子筛SBA-15负载的磷钨酸(PW)及其铯盐和钾盐催化剂,考察了其在乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应中的催化性能,并以N2吸附,Hammett指示剂和FT-IR等手段表征了催化剂的物化性质,在水处理试验中考察了催化剂的稳定性,溶脱到水中的杂多化合物浓度用紫外可见分光光度仪测定。结果表明,在合成苹果酯的反应中,当PW的负载量低于30%,杂多酸盐负载量低于20%时,固体催化剂无活性;催化剂在反复使用过程中活性下降的量与活性组分在极性体系中的溶脱量成对应关系,说明催化剂活性下降的主要原因是杂多酸(盐)活性组分的流失造成的,而负载磷钨酸铯盐良好的催化稳定性来源于磷钨酸铯盐的难溶脱性。; 张富民袁超树王军; 关键词：杂多酸磷钨酸 SBA-15 乙酰乙酸乙酯

负载杂多酸(盐)的表征及其在苹果酯合成反应中的催化性能被引量：13: 2006年; 用浸渍法制备了一系列负载型磷钨酸及其铯盐催化剂,载体包括超稳Y沸石(USY)、脱铝超稳Y沸石(DUSY)、SiO2和SBA15,测定了催化剂的比表面积和酸强度,并在乙酰乙酸乙酯与乙二醇液相缩合制取苹果酯反应中考察了催化剂的性能.结果表明,这些负载型杂多化合物催化剂都表现出较高的催化活性.然而,催化剂在水中的溶脱性能实验表明,负载型磷钨酸催化剂存在严重的活性组分流失现象,不能重复使用,而DUSY负载的磷钨酸铯盐催化剂不仅表现出较高的催化活性,而且显示出较好的重复使用性能.在优化的反应条件下30%(质量分数)Cs2.5H0.5PW/DUSY催化剂上乙酰乙酸乙酯的转化率可达98.7%,苹果酯的选择性大于97%.; 张富民袁超树任晓乾王军; 关键词：杂多酸磷钨酸磷钨酸铯盐乙酰乙酸乙酯

合成钼钒磷杂多酸的新方法及其催化性能被引量：21: 2006年; 通过反应含化学计量的MoO3、V2O5和H3PO4的混合液,开发了一种环境友好制备钼钒磷杂多酸H3+nPMo12-nVnO40.xH2O(PMoVn,n=1～3)的方法。通过ICP元素分析,TG、XRD和IR等表征,证明钒原子取代钼进入了杂多酸的Keggin骨架。在以冰乙酸和乙腈的混合物为溶剂,双氧水为氧化剂,催化苯羟基化制取苯酚的反应中,所制备的催化剂表现出良好的催化活性。其中,PMoV2具有最高的活性,对应的苯转化率为34.5%,苯酚的选择性为100%。; 张富民郭麦平葛汉青王军; 关键词：杂多酸苯苯酚羟基化

SiO_2负载磷钨酸(盐)催化剂对乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合反应的催化性能被引量：18: 2005年; 用浸渍法制备了一系列S iO2负载的磷钨酸(PW12)及其铯盐(Cs2.5H0.5PW12)和钾盐(K2.5H0.5PW12)催化剂,考察了这些催化剂对乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应的催化性能,并以X射线衍射、N2吸附-脱附和Hamm ett指示剂等方法表征了催化剂的物化性能。用水处理实验考察了催化剂的稳定性,溶脱到水中的杂多化合物浓度用紫外可见分光光度法测试。实验结果表明,在合成苹果酯的反应中,随磷钨酸(盐)负载量的增加,催化剂的活性有不同程度的增加,在负载量(质量分数)达到30%时,催化活性已基本不变,PW12/S iO2,Cs2.5H0.5PW12/S iO2,K2.5H0.5PW12/S iO2催化剂上,乙酰乙酸乙酯的转化率分别为69.8%,68.6%,68.4%,产物选择性为97%。催化剂的稳定性实验结果表明,催化剂失活与活性组分的流失有关,催化剂的稳定性顺序为:30%Cs2.5H0.5PW12/S iO2≈30%K2.5H0.5PW12/S iO2 30%PW12/S iO2。; 张富民袁超树王军; 关键词：磷钨酸磷钨酸盐催化剂乙酰乙酸乙酯乙二醇苹果酯

改性超稳Y沸石负载的杂多酸铯盐在草莓酯合成反应中的催化性能被引量：16: 2005年; 制备了一系列以脱铝超稳Y沸石(DUSY)为载体的磷钨酸(PW)及其铯盐催化剂,考察了催化剂在以乙酰乙酸乙酯和1,2-丙二醇为原料催化合成草莓酯反应过程中的性能。结果表明,在负载量(质量分数)为30%的Cs2.5H0.5PW/DUSY催化剂上的乙酰乙酸乙酯的转化率最高,达到95.3%,草莓酯的选择性为100%。得到了适宜的反应条件:反应温度363K,n(乙酰乙酸乙酯)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.5,催化剂占反应体系的质量分数为0.8%,带水剂环己烷占反应体系的质量分数为36%。经过5次反复使用后,负载型磷钨酸铯盐催化剂的催化活性仍较高,转化率达88.2%,而相应的负载型磷钨酸催化剂的催化活性却大幅度下降,转化率仅有31.2%。催化剂活性下降的主要原因是在极性反应体系中杂多酸化合物活性组分流失,而负载型磷钨酸铯盐良好的稳定性源于其难溶脱性。; 袁超树张富民王军任晓乾; 关键词：杂多酸磷钨酸磷钨酸铯盐草莓酯催化剂

NaY沸石超笼中12-磷钼酸的合成及催化性能: ＜正＞杂多酸作为一种酸性很强的固体酸催化剂受到广泛关注,但是杂多酸极易溶于极性有机溶剂,即使将其负载在多孔载体上使用,仍然存在活性组分易溶脱的难题,使其应用受到限制[1-2]。NaY; 郭麦平王军任晓乾周华兰魏瑞平; 关键词：NAY沸石杂多化合物; 文献传递

(12an)3-PMo11V催化氧气氧化苯一步法制备苯酚: ＜正＞苯酚是一类重要的有机化工原料,大规模工业化生产一般包括多步反应而且受到副产物和废弃物的影响[1]。随着世界对原子经济性和环境效益的关注,由苯直接氧化制备苯酚的工艺已经成为研发; 葛汉青顾少华王军; 关键词：苯羟基化苯酚有机无机杂化杂多酸盐; 文献传递

国家教育部博士点基金(20040291002)

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