江苏省自然科学基金(BK2011231)
- 作品数：5 被引量：17H指数：4
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- 配合浸渍MgO改性MCM-22择形催化合成对二甲苯被引量：2
- 2011年
- 以硝酸镁为前驱体,苹果酸为配合剂,通过配合浸渍法制备了不同负载量的MgO/MCM-22催化剂.在气相连续流动固定床反应器上进行甲苯与碳酸二甲酯(DMC)烷基化合成对二甲苯的研究,并采用XRD、NH3-TPD、吡啶吸附IR、N2吸脱附等手段对催化剂进行表征.实验结果表明:以9%负载量的MgO/MCM-22分子筛为催化剂,在380℃反应物料配比n(甲苯)∶n(DMC)=4∶1、重时空速1 h-1的条件下,甲苯转化率为29.0%,对二甲苯选择性为48.2%.表征结果显示:采用配合浸渍的方法制备MgO改性MCM-22分子筛催化剂不仅可以有效覆盖分子筛外表面酸性位,而且不会影响其孔内的酸性位,从而可以在维持较高对二甲苯选择性的同时实现甲苯转化率的提高.
- 张嘉良薛冰许杰刘平李永昕
- 关键词：择形催化MCM-22对二甲苯
- 离子液体催化碳酸二甲酯和乙醇酯交换合成碳酸甲乙酯被引量：7
- 2013年
- 考察了碱性离子液体催化碳酸二甲酯和乙醇酯交换反应合成碳酸甲乙酯的过程,筛选出催化性能较好的离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐([Bmim]Br)作为催化剂,并对酯交换反应条件进行优化。结果表明,[Bmim]Br对反应表现出优异的催化性能,在常压、反应温度90℃、反应时间12 h、n(碳酸二甲酯)∶n(乙醇)=1∶1和[Bmim]Br用量为碳酸二甲酯质量的2%条件下,碳酸二甲酯转化率为71.1%,碳酸甲乙酯选择性为81.8%。经回收和循环利用3次,催化剂仍保持较好的催化活性。
- 亓虎薛冰许杰孙海南周校蕾李永昕
- 关键词：催化化学离子液体碳酸二甲酯乙醇酯交换碳酸甲乙酯
- 络合浸渍氧化镁改性MCM-22催化甲苯烷基化反应的研究被引量：4
- 2012年
- 以硝酸镁为前驱体,乙酰乙酸乙酯为络合剂,通过络合浸渍的方法制备不同负载量的MgO/MCM-22催化剂。在气相连续流动固定床反应器上,对甲苯与碳酸二甲酯(DMC)烷基化合成对二甲苯的过程进行了研究。采用X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征。结果表明,采用乙酰乙酸乙酯为络合剂,可以有效的覆盖分子筛外表面的酸性,避免其孔内酸性受到影响,催化剂能在保持较高甲苯转化率的同时显著提高对二甲苯选择性。在反应温度380℃、n(甲苯)∶n(DMC)=4∶1、空速1h-1条件下,当MgO负载量达到15%时,对二甲苯选择性和甲苯转化率分别为54.0%和34.3%。
- 付莉萍薛冰许杰张卫红李永昕
- 关键词：MCM-22碳酸二甲酯对二甲苯
- 苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应体系的热力学分析被引量：4
- 2012年
- 采用Benson基团贡献法,计算了苯甲醚(MPE)的相关热力学数据。在300～1 000K和5～30MPa范围内,计算了苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应生成甲基苯酚异构体和苯甲醚各反应的焓变ΔrHm、吉布斯自由能变ΔrGm和平衡常数Kθ。结果表明:苯酚与DMC的烷基化反应是可以自发进行的,且碳烷基化反应平衡常数远高于氧烷基化反应平衡常数,在3个碳上烷基化反应中,生成间甲酚的平衡常数最大,生成对甲酚的平衡常数最小;随着压力的升高,各反应的自由能均略有增加,表明升高压力不利于烷基化反应的进行,在同一压力下,碳烷基化反应的平衡常数远高于氧烷基化反应,为苯酚与碳酸二甲酯烷基化反应条件的控制和催化剂的探索研究提供了热力学依据。
- 胡海生薛冰许杰徐崇福李永昕
- 关键词：苯酚碳酸二甲酯烷基化基团贡献法热力学分析
- 络合浸渍MgO改性MCM-22催化甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯被引量：4
- 2012年
- 以硝酸镁为前体、柠檬酸为络合剂,通过络合浸渍法制备了负载量(w)为20%的MgO改性MCM-22分子筛催化剂;在气相连续流动固定床反应器上,研究了该催化剂催化甲苯与碳酸二甲酯烷基化反应合成对二甲苯的性能;采用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和Py-FTIR等手段表征并分析了催化剂的结构和酸性,同时考察了催化剂制备过程中NaOH用量对催化剂性能的影响。表征结果显示,B酸位是该催化剂的主要活性位。在浸渍过程中加入柠檬酸能使催化剂保持较高的活性;同时加入NaOH可显著提高对二甲苯的选择性。随NaOH用量的增加,甲苯转化率稍有降低,但对二甲苯的选择性逐渐提高。
- 张俞薛冰许杰刘平李永昕
- 关键词：择形催化甲苯碳酸二甲酯对二甲苯
