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国家重点基础研究发展计划(G1999022408): 作品数：65 被引量：303H指数：10; 相关作者：万惠霖翁维正沈俭一伊晓东葛欣更多>>; 相关机构：厦门大学南京大学清华大学更多>>; 发文基金：国家重点基础研究发展计划国家自然科学基金福建省自然科学基金更多>>; 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程一般工业技术更多>>

Preparations of Pure Alkaline Earth Molybdate Phases from Single Molecular Precursors被引量：1: 2004年; The pure phases of alkaline earth molybdates MMoO 4, where M=Mg, Ca, Sr or Ba, were synthesized via the calcination of the related citrato oxomolybdate complexes. The mixed metal oxides can be highly dispersed at the atomic level due to the existence of uniform citrato oxomolybdenum precursors in definite composition. The complexing effect helps to produce the fine-grained oxides with particle size in the ultrafine scale(<100 nm) at heat-treatment temperatures below 500 ℃. The structures of the precursor complexes and the finally heat-treated particles were studied by means of IR, XRD, DSC, DTA and TG techniques. The morphologies of the particles were observed by using the SEM technique. The average particle sizes were calculated to be in the range of 30_50 nm based on X-ray diffraction line-broadening and SEM images, indicating the poor conglomeration of crystallite at low temperatures.; JIANGYa-qiZHAOHongFANGZhi-minWANHui-linXIONGMingZHOUZhao-hui; 关键词：CATALYST

甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化被引量：16: 2001年; 考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性．采用脉冲－质谱在线分析等技术，在无气相氧条件下向Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂脉冲ＣＨ４，发现甲烷在催化剂表面的活化（转化）及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关．ＣＨ４与Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象，可能是这种溢流效应使得Ｎ／ＴｉＯ２催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能．; 严前古罗春容翁维正杨乐夫万惠霖吴廷华; 关键词：甲烷脉冲反应部分氧化程序升温表面反应活化

Ba-La-O-(F)催化剂的碱性及其OCM反应性能被引量：6: 2000年; 采用 XRD,TPD和高温原位 IR光谱对 La2 O3,Ba O/La2 O3,Ba F2 /La2 O3,La OF和 Ba F2 /La OF等催化剂的组成、结构和 CO2 在催化剂上的吸附状况进行了表征 ,并结合催化剂性能评价结果对该系列催化剂的碱性及其与 OCM反应性能的关系进行了考察 .结果表明 ,催化剂; 翁维正陈明树万惠霖方智敏; 关键词：甲烷氧化偶联碱性

乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究被引量：2: 2000年; 乙烯直接氧化制乙酸是“原子经济”反应。本文综述了国内外近年来由乙烯和乙烷直接氧化制乙酸催化剂的研究现状 ,包括催化剂的制备。; 葛欣沈俭一; 关键词：乙烯乙烷乙酸催化剂液相气相

负载型Rh,Ru催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨红外光谱研究被引量：4: 2000年; 采用原位时间分辨红外光谱（ｉｎｓｉｔｕＴＲ－ＦＴＩＲ）技术，在５００～６００℃、时间分辨率优于０．３ｓ的条件下，对ＣＨ４／Ｏ２／Ｈｅ（２／１／４５，摩尔比）混合气在不同预处理后的Ｒｈ／ＳｉＯ２，Ｒｕ／γ－Ａｌ２Ｏ３和Ｒｕ／ＳｉＯ２上的反应及其与催化剂上吸附ＣＯ物种的作用情况进行了跟踪、考察。实验结果表明，在还原态和工作态Ｒｈ／ＳｉＯ２上，ＣＯ是ＰＯＭ反应的初级产物。; 翁维正陈明树严前古吴廷华晁自胜廖远琰万惠霖; 关键词：部分氧化负载型催化剂 TR-FTIR

乙烷氧化脱氢制乙烯纳米Sm_2O_3催化剂的研究被引量：8: 2003年; 采用XRD,TEM,BET,CO2 TPD,O2 TPD和催化剂性能评价等方法对溶胶凝胶法制备的纳米Sm2O3的物相、颗粒度、比表面、碱性、吸附活化氧物种的能力和催化剂的ODE性能进行了表征和评价,并与常规Sm2O3进行了比较.实验结果表明,纳米Sm2O3催化剂具有较佳的低温ODE反应性能,在500～600℃的温度范围内,纳米Sm2O3的乙烷转化率和乙烯选择性均优于常规Sm2O3,其原因主要与纳米催化剂体系具有较大比表面,较多的表面缺陷位,较弱的碱性和不同于常规催化剂体系的物相结构并因此更有利于吸附和活化氧物种等因素有关.采用高温原位显微Raman光谱对纳米Sm2O3上ODE反应活性氧物种的表征结果表明,O22-是Sm2O3催化剂上ODE反应的活性氧物种.; 袁艳萍翁维正李建梅陈铜廖远琰万惠霖; 关键词：乙烷乙烯

改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展被引量：6: 2000年; 综述了三十年来国内外有关在改性 X型沸石催化剂上，甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过改性的 X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心，表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献 126篇。; 葛欣沈俭一; 关键词：催化剂甲苯甲醇

甲烷氧化偶联催化剂和部分氧化反应机理的原位及非原位谱学表征被引量：9: 2001年; 采用原位红外和原位显微 Raman光谱技术及 XPS、吡啶 (Py)吸附的漫反射 UV谱、Py-TPD、CO2 - TPD等方法对含氟稀土基催化剂上甲烷氧化偶联 (OCM)反应活性氧物种、催化剂表面酸碱性进行了考察 .在 O2 预处理和 /或工作条件下的 Sr F2 / L a2 O3 ,Sr F2 / Nd2 O3 ,L a OF,Ba F2 / L a OF和 Ba F2 / Ce O2 等催化剂上原位观测到超氧物种 (O-2 ) ,并在其中前 4种催化剂上检测到 O-2 物种与CH4 反应生成的气相 C2 H4 ,CO2 和表面碳酸盐等 OCM反应主、副产物 .这些结果为 O-2 是相应催化剂上 OCM反应的活性氧物种首次提供了直接的光谱证据 .研究结果还表明 ,催化剂的 OCM反应性能与其表面酸碱性的强弱并无简单的对应关系 .采用原位时间分辨红外光谱和原位显微 Raman光谱技术对 Si O2 和γ- Al2 O3 负载的 Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应的研究表明 ,由 CH4 直接氧化生成 CO和 H2 是 Rh/ Si O2 上 POM反应的主要途径 ,而燃烧 -重整机理是 Ru/ γ-Al2 O3 和 Ru/ Si O2 上 CO和 H2 生成的主要途径 ,反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物种浓度的差异很可能是导致这两种催化剂体系上 POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于 Rh和 Ru对氧的亲合力的不同 .; 翁维正龙瑞强陈明树万惠霖; 关键词：氧化偶联部分氧化氧物种反应机理原位红外光谱

钼基催化剂氧化还原性质对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的影响被引量：7: 2002年; 制备了Ag0 3 MoP0 6Ox 和Ce0 1Ag0 3 MoP0 6Oy 催化剂 ,并用XRD ,TPR ,LRS ,XPS和EPR对催化剂进行了表征 ,考察了催化剂的氧化还原性质及其对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能 .结果表明 ,由于Ce和Mo发生相互作用 ,调变了催化剂的可还原性和配位不饱和Mo的量 ,使Ce0 1Ag0 3 MoP0 6Oy 催化剂对反应中间产物丙烯和正丙醇转化为丙烯醛具有较高的能力。; 张昕伊晓东毕盈翁维正万惠霖; 关键词：钼基催化剂氧化还原性质铈复合氧化物丙烷丙烯醛

丙烷选择氧化催化剂Mo-V-Zr-O的研究被引量：3: 2004年; 研究了Zr添加量对Mo-V-O基催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛催化性能的影响.对催化剂的BET、X射线衍射、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附和异丙醇分解表征结果表明,Zr的添加改变了催化剂的物相结构、氧化还原性和酸碱性质,从而影响催化剂的催化性能,其中Mo2VZr0.5Ox催化剂表现出较好的催化活性和丙烯醛选择性.; 伊晓东林洪何益明黄传敬翁维正万惠霖; 关键词：丙烷丙烯醛催化剂

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