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国家重点基础研究发展计划(2013CB933201): 作品数：7 被引量：47H指数：5; 相关作者：郭杨龙郭耘卢冠忠詹望成王丽更多>>; 相关机构：华东理工大学北京工业大学上海应用技术大学更多>>; 发文基金：国家重点基础研究发展计划国家自然科学基金国家高技术研究发展计划更多>>; 相关领域：理学化学工程更多>>

Fe-Beta分子筛催化剂在选择催化还原氮氧化物反应中的活性:Fe含量的影响（英文）被引量：10: 2016年; NO_x是主要的大气污染物之一,对环境和人体健康具有极大的危害.其主要来源之一是柴油机尾气排放,V_2O_5-WO_3/Ti O_2催化剂是现阶段大规模商用的SCR催化剂,但V_2O_5-WO_3/Ti O_2催化剂相对较窄的温度窗口和V_2O_5的生物毒性使得迫切需要新型的环境友好的高效SCR催化剂,其中分子筛因其特殊的孔道结构和催化性能受到广泛的关注.用于SCR过程的分子筛主要包括ZSM-5,Beta,MOR,SAPO-34和SSZ-13等,通常采用Cu,Fe,Mn和Co等过渡金属对其进行改性,通过调变分子筛的表面酸性和氧化还原性能,提高催化剂的SCR活性.Beta分子筛具有三维12元环孔道结构,相对其它分子筛具有较好的水热稳定性,而且制备工艺成熟,价格低廉,因此该类分子筛催化剂在SCR过程中具有很好的应用前景.我们采用离子交换法制备了系列Fe-Beta催化剂,发现将相同质量硝酸铁溶解在不同体积去离子水中,配制成不同浓度的硝酸铁溶液后与分子筛进行离子交换反应,制备得到的Fe-Beta催化剂中Fe的含量和NH_3-SCR催化活性均存在显著差别.在此基础上,我们固定硝酸铁溶液浓度(0.02mol/L),通过增加溶液的体积,分别制备了Fe含量为(2.6,6.3和9)wt%的Fe-Beta分子筛.结果表明,Fe负载量为6.3 wt%时,Fe-Beta催化剂表现出最好的催化活性,NO_x转化率大于80%的温度窗口为202–616°C.虽然三个催化剂在比表面积,孔径和Fe的价态上没有明显的差别,但Fe含量为6.3 wt%的催化剂在保持相对较高的Fe负载量的同时具有更多的孤立Fe^(3+)物种,同时具有较好的NH_3和NO吸附性能以及NO氧化能力,这些特性使得该催化剂相对于其它两个催化剂表现出更高的NH_3-SCR催化活性.当Fe含量增加到9 wt%时,催化剂中FexOy纳米颗粒的含量大幅增加,使得NH_3非选择性氧化能力加强,从而导致高温NH_3-SCR反应活性大幅下降.; 夏岩詹望成郭耘郭杨龙卢冠忠; 关键词：Β分子筛选择催化还原铁含量

制备方法对LaMnO_3上氯乙烯催化燃烧性能的影响（英文）被引量：9: 2017年; 含氯挥发有机物(CVOCs)广泛用于化工原料以及有机溶剂,由于其毒性大,难降解,直接排放可引起严重的空气污染问题,采用催化燃烧的技术可以实现CVOCs高效净化,其关键在于高活性和高稳定性的催化剂.CVOCs净化催化剂主要有负载型贵金属催化剂、(复合)氧化物催化剂和复合分子筛催化剂.我们以具有高稳定性的LaMnO_3钙钛矿为研究对象,主要考察了不同制备方法对于氯乙烯催化燃烧性能的影响;并通过XRD,Raman,N_2-吸附脱附,O_2-TPD,H_2-TPR,ICP-AES,XPS等表征方法研究催化剂的结构和物化性能.性能评价结果表明,MnO_2虽具有良好的催化性能,但LaMnO_3催化剂则具有更好的循环稳定性.同时,制备方法对LaMnO_3催化剂上氯乙烯催化燃烧的性能有显著的影响,其活性高低的顺序为:溶胶凝-胶法(SG)>共沉淀法(CP)>硬模版剂法(HT)>水热法(HM),其中LaMnO_3-SG催化剂在182℃时氯乙烯的转化率即可达到90%.XPS结果表明,不同的制备方法导致LaMnO_3催化剂表面La和Mn的富集程度不同,并显著影响了催化剂表面Mn离子的价态、分布和氧空穴的数量.其中,LaMnO_3-SG催化剂具有最高的表面Mn^(4+)浓度,其对应的氯乙烯催化燃烧活性最高.而对于LaMnO_3-HM催化剂,La(OH)3的生成导致其具有最高的表面La/Mn比(2.29)和最低的表面Mn^(4+)浓度.由XPS计算氧空穴浓度可知,LaMnO_3-SG催化剂氧空穴浓度(1.03)远高于LaMnO_3-HM催化剂表面的氧空穴浓度(0.07),进而LaMnO_3-SG在O_2-TPD中表现出更高的O_2脱附量.进一步分析可知Mn^(4+)离子浓度与氧空穴浓度成正相关的关系,即:Mn^(4+)离子浓度越高,则表面氧空穴浓度越高.而催化剂表面氧空穴浓度越高,则有利于氧在催化剂表面的吸附和活化,从而使得催化剂表面氧物种的浓度增加,这与O_2-TPD结果一致.同时,制备方法对催化剂氧化还原性能也有显著的影响,由H_2-TPR所得催化剂的耗氢量顺序为:LaMnO_3-SG>LaMnO_3; 王丽谢鸿凯王杏丹张桂珍郭杨龙郭耘卢冠忠; 关键词：LAMNO3 氯乙烯催化燃烧

The effects of Bi_2O_3 on the CO oxidation over Co_3O_4: <正>1. Introduction Co3O4 possesses good catalytic activity for low temperature CO oxidation because of the goo...; Yang LouLi WangZhenyang ZhaoJian MaYun Guo; 关键词：COOXIDATION; 文献传递

催化剂筛选:火山型曲线成因理论解析及其在多相催化中的应用（英文）被引量：7: 2015年; 多相催化对于现代社会来说具有极其重要的意义,催化剂的理性设计/筛选是现代催化化学研究者的一个重要的目标.其中,火山型曲线是一个的重要工具.它指出对于一个催化反应来说,其催化活性针对关键物种吸附能来说呈一条先上升后下降的曲线,要求最佳催化剂对中间体的吸附能不能太高也不能太低.近几十年来,密度泛函理论等第一性原理计算方法的发展让许多催化剂表面反应微观物理量的计算成为了可能,这极大地拓展了火山型曲线的应用范围.然而,对于火山型曲线根源的解释,人们却并非了解得十分清楚;一些基本科学概念的理解很多还是基于经验性的Sabatier原理:吸附太弱不利于吸附、太强不利于脱附.针对该问题的科学解析,本文进行了详细的动力学探究,试图以完全数学解析的方式回答催化反应中火山型曲线的必然存在性、产生根源及在催化活性预测中的内涵.本文采用了两步催化模型以及微动力学来进行速率方程的推导,并考虑BEP关系(基元反应的能垒与其反应焓存在线性关系)的应用,最终将整体反应速率转化为中间体吸附能相关的单值函数.基于对该函数的系列推导和分析,得到如下基本结论:(1)从数学上以一个完全的解析形式证明了催化反应中火山型曲线的存在.(2)通过对比催化反应与与之对应的气相反应,我们证明了:若无催化剂参与反应,则火山型曲线不会产生;由于催化剂表面的参与,随着催化剂吸附能力的增强,其表面会因为吸附作用而被占据毒化,导致反应速率存在一个最大值,即形成火山型曲线.从概念上讲,火山型曲线的根源是由"吸附过程引发表面活性位占据"这一自毒化效应造成的,它的存在可能体现为多相催化的基本属性.(3)数值模拟解析展示了表面反应与气相反应的区别,印证了我们的数学解析结论.同时,通过一定的简化,我们对; 毛羽陈建富王海丰胡培君; 关键词：密度泛函理论微观动力学

Synthesis of mesoporous CeO_2-MnO_x binary oxides and their catalytic performances for CO oxidation被引量：8: 2014年; Mesoporous CeO2-MnOx binary oxides with different Mn/Ce molar ratios were prepared by hydrothermal synthesis and characterized by scanning electron microscopy(SEM),N2 sorption,X-ray diffraction(XRD),X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) and H2 temperature-programmed reduction(H2-TPR).The characterization results indicated that the CeO2-MnOx catalysts exhibited flower-like microspheres with high specific surface areas,and partial Mn cations could be incorporated into CeO2 lattice to form solid solution.The CeO2-MnOx catalysts showed better catalytic activity for CO oxidation than that prepared by the coprecipitation method.Furthermore,the CeO2-MnOx catalyst with Mn/Ce molar ratio of 1 in the synthesis gel(Ce-Mn-1) exhibited the best catalytic activity,over which the conversion of CO could achieve 90% at 135 oC.This was ascribed to presence of more Mn species with higher oxidation state on the surface and the better reducibility over the Ce-Mn-1 catalyst than other CeO2-MnOx catalysts.; 詹望成张欣烨郭杨龙王丽郭耘卢冠忠; 关键词：水热合成法二氧化铈二元氧化物 CO氧化

三维介孔碳材料孔道结构对CO氧化催化剂表面织构及催化性能的影响: <正>一氧化碳低温催化氧化催化剂在众多领域有广泛的应用,如矿井救生舱、航天器和潜水艇等密闭环境中微量CO的消除[1-5]。本文采用硬模板法制备了三种不同孔道结构的碳材料,分别是碳球、微孔碳及介孔碳,负载贵金属Pd制备成C...; 唐志诚韩维亮吕功煊; 文献传递

低成本原料一步直接合成小晶粒ZSM-5分子筛(英文)被引量：3: 2013年; 以硫酸铝、水玻璃、正丁胺、水、晶种、NaCl、浓硫酸等低成本试剂为原料,一步直接合成法制备了高结晶度小晶粒ZSM-5分子筛,详细考察了凝胶陈化方式、滴加顺序、晶化时间、晶化温度、水量及原料硅铝比对分子筛结晶度及粒度的影响.通过XRD、SEM等对合成的分子筛进行了详细表征.研究结果表明:采用低温水浴回流搅拌陈化方式、在160～170℃、晶化30 h可获得高结晶度小晶粒ZSM-5分子筛.正反加顺序对分子筛结晶度影响不大.; 李波唐志诚张朋韩维亮陆江银吕功煊; 关键词：ZSM-5 催化剂石油化工

甲烷催化燃烧催化剂的研究进展被引量：8: 2019年; 甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低其起燃温度(T10)和完全转化温度(T90),加深其氧化程度,从而提高燃料的利用率。简述了甲烷催化燃烧反应的机理,从种类、制备方法以及催化性能等方面详细介绍了甲烷催化燃烧催化剂的最新进展。贵金属催化剂的催化性能优越,但高成本以及热稳定性差等因素极大地限制了其应用;非贵金属催化剂尤其是复合金属氧化物催化剂(例如钙钛矿型复合金属氧化物催化剂和六铝酸盐系列催化剂等)拥有较高的催化活性,因其成本低,有更好的发展前景。提高非贵金属催化剂的低温催化活性和高温热稳定性是今后甲烷催化燃烧催化剂的主要研究方向。; 苗飞飞毛东森郭晓明俞俊黄厚金; 关键词：甲烷催化燃烧非贵金属催化剂钙钛矿六铝酸盐

三维介孔碳材料孔道结构对CO氧化催化剂表面织构及催化性能的影响: 一氧化碳低温催化氧化催化剂在众多领域有广泛的应用,如矿井救生舱、航天器和潜水艇等密闭环境中微量CO的消除[1-5]。本文采用硬模板法制备了三种不同孔道结构的碳材料,分别是碳球、微孔碳及介孔碳,负载贵金属Pd制备成CO低温...; 唐志诚韩维亮吕功煊

H2O对不同状态Pd催化剂上低浓度CO催化氧化性能的影响被引量：2: 2018年; 采用不同的Pd前驱体，通过浸渍法制备了系列Al2O3负载Pd催化剂，研究表明：Pd的化学状态、卤素离子的引入等不仅可直接影响催化剂的氧化活性，还可影响气氛中H2O的作用。当Pd以氧化态存在时，以Pd（N03）2的HBr溶液为前驱体所制备得到的BrC催化剂具有最高的反应活性，而以PdCl2的HCl溶液为前驱体所得C1C催化剂的活性最低；经H2还原后，催化剂的活性均有显著的提高，其中以Pd（N03）2为前驱体所得CH催化剂表现出最高的CO氧化活性，另外两种催化剂活性相差不大。同时对于还原态催化剂，气氛中的H2O可抑制CH表面CO的吸附，并有利于02的吸附和活化，从而显著提高了CO的氧化活性；但c1和BT引人后，H2O的存在对CO吸附和活性影响不明显。当Pd以氧化态形式存在时，H2O的引入可促进BrC和C催化剂上的c0氧化，其中BrC催化剂上的促进作用最为明显，但却抑制了以PdCl2的HCI溶液为前驱体所得C1C催化剂上的CO氧化。; 吴彦町张艳慧王丽郭杨龙詹望成郭耘; 关键词：CO 催化氧化 PD催化剂

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