国家科技支撑计划(2011BAE18B01)
- 作品数：21 被引量：69H指数：7
- 相关作者：陈献汤吉海崔咪芬乔旭费兆阳更多>>
- 相关机构：南京工业大学江苏飞亚化学工业有限责任公司盐城工学院更多>>
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- 相关领域：理学化学工程文学石油与天然气工程更多>>
- 稀土修饰ZSM-5对氯代甲烷制备低碳烯烃的催化性能被引量：2
- 2016年
- 以稀土硝酸盐为前躯体,采用等体积浸渍法制备了一系列稀土修饰ZSM-5催化剂(RE/ZSM-5);利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD等手段表征了所制备RE/ZSM-5的物理化学性质,并考察了其对氯甲烷制低碳烯烃(MeXTO)反应的催化性能。结果表明,稀土修饰可以调节ZSM-5的酸性,降低催化剂的酸量和酸强度,从而提高催化剂催化MeXTO的稳定性和产物中低碳烯烃选择性。在一系列RE/ZSM-5中,Ce/ZSM-5在MeXTO反应中表现出较高的催化活性,得到较高低碳烯烃选择性,同时具有相对较长的使用寿命。在450℃、质量空速0.45h-1条件下,2Ce/ZSM-5催化MeXTO的氯甲烷转化率高达97.6%,总的低碳烯烃选择性达77.6%;反应52h后,低碳烯烃收率仍维持在43%。
- 陈艳云费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：氯甲烷低碳烯烃酸强度
- 两段反应串联的二氯乙烷、氯化氢氧氯化制三、四氯乙烯被引量：2
- 2015年
- 为高效、环保地生产三、四氯乙烯,同时解决副产氯化氢的出路问题,通过对二氯乙烷氧氯化制三、四氯乙烯反应体系的剖析,提出以氯化氢为氯源的两段反应串联新工艺。在第1段中仅仅发生氯化氢氧化反应,第2段中二氯乙烷与生成的氯气及未反应完的氧气发生一系列氧氯化反应制三、四氯乙烯。该工艺有效避免了二氯乙烷及其他有机氯的深度氧化;而且采用该工艺,每一段可采用不同的催化剂和不同的反应条件,以适应不同的反应需求。第2段采用的催化剂是在第1段采用的负载于Y分子筛的Ce-Cu-K复合催化剂基础上改性优化而成,适宜的钾铜质量比为0.73;当催化剂活性组分负载量达到45.5%时,三、四氯乙烯收率最优。同时对第2段反应条件进行了优化,结果表明适宜的工艺条件为:反应温度430℃,二氯乙烷重时空速0.5 h-1,二氯乙烷、氯化氢与氧气三者的进料摩尔比1:2.4:1.8;此时三、四氯乙烯收率最高可达83.4%,有机氯的总收率可达96.1%。反应结果较单段氧氯化反应工艺显著提升,具有良好的工业应用前景。
- 花海崔咪芬费兆阳陈献汤吉海乔旭
- 关键词：氧氯化三氯乙烯四氯乙烯Y分子筛
- HCl氧化固定床反应器二维模型验证与管径影响模拟分析
- 2016年
- 本文建立了HCl催化氧化拟均相二维固定床反应器模型,通过单管实验验证模型的可靠性。分别考察在富氧及贫氧条件下管径对固定床反应器性能的影响,并在最大允许管径条件下,对操作参数进行灵敏度分析。结果表明:当反应管径增大时,由于径向传热能力的减弱,引起了显著的径向温度梯度,但在计算范围内,未出现明显的浓度梯度。当HCl与O_2的流量之比(F(HCl)/F(O_2))=6和1时,反应器最大允许管径分别为45和32 mm,反应管入口温度和换热介质温度均不宜超过380℃,最佳m/F(HCl)分别为4 228和1 923 g·min/mol,在此条件下,每克催化剂上Cl_2产率分别达到0.34和10.8 g/h。
- 陈之翀陈献费兆阳汤吉海崔咪芬乔旭
- 流化床串联多段冷激式绝热固定床HCl氧化反应模拟优化被引量：1
- 2015年
- 提出了由流化床与多段冷激式绝热固定床串联的新型HCl氧化制氯反应工艺.通过物料、能量、动量衡算建立了绝热反应器一维数学模型,对绝热固定床反应器段间冷激气种类、流率、流化床反应器进口处HCl与O2摩尔配比及催化剂用量等工艺参数进行了优化计算.结果表明,液态氧为较适宜的冷激气,流化床反应器入口处最佳HCl与O2摩尔配比为1:0.7,流化床和绝热床中最佳催化剂用量分别为4.3与8.6 t,在该条件下,HCl转化率可达85%.
- 陈献袁杰费兆阳汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：液态氧
- HCl催化氧化制Cl_2的Cu-Ce混合氧化物催化剂研究
- 2015年
- 分别采用体相模板法和表面模板法制备了铜改性Ce O_2催化剂(Cu O-Ce O_2和Cu O/Ce O_2)。利用XRD、N2吸附-脱附、Raman、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化氧化HCl制Cl2的性能。结果表明:体相模板法更有利于制备铜物种分散度更高的催化剂,提高催化剂表面氧空位的浓度。将催化剂表面氧空位浓度与HCl催化氧化活性关联发现,催化剂氧空位浓度是影响HCl催化氧化活性的重要因素。酸洗前后催化剂催化活性对比表明,高分散的Cu O在较低温度时对催化剂活性贡献不大,而在较高温度时可以有效促进催化剂催化性能。晶相Cu O对HCl的催化氧化活性没有贡献。
- 李郑州费兆阳戴勇陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：CEO2HCL催化氧化氧空位
- 铈锆复合氧化物催化HCl氧化中相互作用机制被引量：2
- 2018年
- 采用浸渍法制备了不同负载量的ZrO_2/CeO_2·(xZr/Ce)和CeO_2/ZrO_2·(y Ce/Zr)两组催化剂。并采用XRD、Raman、N2-Sorption、TEM和H2-TPR等手段对xZr/Ce和y Ce/Zr的结构和性质进行表征,并结合HCl催化氧化活性研究CeO_2与Zr O_2在反应体系中的相互作用。结果显示,CeO_2表面掺杂适量的Zr4+可以增加xZr/Ce表面氧空位浓度,提高其HCl氧化反应活性;但当CeO_2表面掺杂过量的Zr4+,Zr元素会以ZrO_2的形式存在于xZr/Ce表面,覆盖氧空位,降低了xZr/Ce的反应活性。对于y Ce/Zr催化剂,ZrO_2表面高分散的CeO_2有利于催化活性的提高,但ZrO_2表层负载的CeO_2对催化活性的贡献具有阈值,当Ce O_2负载量超过10%后,额外增加的铈物种对催化活性已无显著促进作用;对比发现xZr/Ce的氧空位主要来自于铈锆固溶体,y Ce/Zr的氧空位主要来自于高分散的CeO_2,由铈锆固溶体产生的氧空位对活性提升更有利;与纯组分CeO_2相比,xZr/Ce与y Ce/Zr两组催化剂在苛刻条件下的长期稳定性测试中均表现出高反应稳定性。
- 费兆阳李磊成超楼家伟汤吉海陈献崔咪芬乔旭
- 关键词：相互作用催化
- Al-PILC负载铜铁复合氧化物在NH_3选择性催化还原NO中的协同作用被引量：10
- 2014年
- 以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC，CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应，显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290～450℃的宽温区NO脱除效率保持90％以上，最高可达97％。此外，CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能，催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明，CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4，有利于活性组分在载体表面分散，提高催化剂的比表面积和孔容；H2-TPR表征结果表明，CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能，有利于NH3对NO选择性的还原；NH3-TPD表征结果表明，CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附，这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度，从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。
- 朱斌费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：脱硝
- 气凝胶骨架镶嵌的CeO_2纳米团簇催化氧化HCl制Cl_2被引量：5
- 2015年
- 采用一步溶胶-凝胶法制备了镶嵌于气凝胶骨架内的CeO2纳米团簇催化材料(CeO2@MxOy,MxOy=SiO2、ZrO2、Al2O3)用于HCl催化氧化反应。镶嵌于气凝胶骨架内的CeO2纳米团簇显著的量子尺寸效应导致其表现出不同于晶相CeO2的特性,H2-TPR测试结果显示在晶相CeO2表面氧物种还原温区内CeO2纳米团簇即可被充分还原。优异的氧化还原性能导致CeO2@MxOy在HCl氧化过程具有良好的催化活性,其中,40CeO2@SiO2的活性最高,在接触时间为0.1598h,VO2/VHCl为1,430℃时,Cl2空时产率可以达到2.10g·(gcat)-1·h-1。催化剂表面的HCl氧化反应同时受O2分压和HCl分压的影响,这表明Cl2从催化剂表面的脱附是该反应的决速步骤。
- 徐希化费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：氧化铈纳米团簇气凝胶催化氧化
- 氯化氢催化氧化工业反应器的设计及模拟优化
- ＜正＞氯化氢催化氧化制氯气是实现工业氯资源闭路循环的绿色化工过程。早在1875年,Deacon就提出了以CuCl2为催化剂实现氯化氢氧化制氯的方法[1]。二十世纪以来,各国学者对该过程进行了广泛深入的研究,但该过程至今尚...
- 袁杰费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 文献传递
- CEXZR1-XO2催化剂结构表征及其HCL催化氧化性能研究
- ＜正＞氯气是一种非常重要的基础化工原料,广泛应用于食品、建筑、农业和新能源等领域。然而,氯气的工业利用效率极低,在以氯气为原料的许多工业化学过程中副产大量的氯化氢气体。如果将副产氯化氢氧化为氯气,可以构建氯元素闭路循环过...
- 刘皓月费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 文献传递
