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Fe_2O_3-CuO/ZSM-5催化剂催化低浓度瓦斯制甲醇被引量：1: 2016年; 采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5(x_(Fe)=4.21%,x_(Cu)=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30m L的条件下,Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。; 徐锋吴扬李创朱丽华; 关键词：部分氧化瓦斯甲醇

醋酸溶液中Pd-CuPc/Y催化甲烷选择氧化制甲醇被引量：6: 2013年; 以氯化铜、钼酸铵、苯酐、氯化铵、尿素和NaY分子筛为原料,采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y。采用等体积浸渍法将金属钯担载在CuPc/Y上制备了Pd-CuPc/Y催化剂,并在醋酸水溶液中考察了其催化甲烷选择氧化合成甲醇反应的性能,结果表明,催化性能与反应温度、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、对苯醌用量、反应时间等因素有关,在0.5%Pd-0.5%CuPc/Y添加量0.5 g、CH3COOH与H2O体积比4∶1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度150℃的条件下,甲醇的最佳生成量为1 840μmol。Pd-CuPc/Y催化剂可以多次循环使用,但由于催化剂流失和催化剂表面的钯粒子聚集的原因,循环使用后的催化剂催化活性有所下降。Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化甲烷选择氧化合成甲醇是亲电取代反应和活性氧物种氧化共同作用的结果。; 朱丽华徐锋王珏赵晓鹏; 关键词：酞菁钯甲烷甲醇醋酸

Pd(bipy)Cl_2催化瓦斯液相选择氧化制甲醇工艺被引量：2: 2016年; 采用液相催化氧化的方法,将煤矿瓦斯转化为便于储存、运输和使用的液体化合物甲醇是瓦斯综合利用的一个发展方向。以2,2-联吡啶和K2PdCl_4为原料,合成Pd^(2+)-联吡啶络合物(Pd(bipy)Cl_2)催化剂,在20%发烟硫酸中考察其催化低浓度瓦斯选择氧化合成甲醇的反应性能。实验结果表明,该催化剂选择催化氧化低浓度瓦斯的适宜工艺条件为:反应温度180℃、反应压力4 MPa、反应时间2 h、Pd(bipy)Cl_2用量30μmol。在该工艺条件下,瓦斯中甲烷的转化率为10.99%,甲醇的选择性为73.33%。发烟硫酸中Pd(bipy)Cl_2催化低浓度瓦斯选择氧化制甲醇可能遵循亲电取代反应机理。; 徐锋吴扬朱丽华; 关键词：瓦斯甲醇发烟硫酸

瓦斯液相催化氧化制甲醇实验研究被引量：2: 2014年; 以瓦斯为原料制备甲醇的实验研究,可以充分利用瓦斯资源。采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y,进一步将金属钯担栽在CuPc/Y上制备了0.5%Pd-CuPc/Y复合物。以0.5%Pd-CuPc/Y为催化剂、醋酸水溶液为溶剂进行了瓦斯液相催化氧化制甲醇的实验研究。结果表明:甲醇的生成量与反应压力、反应温度、催化剂用量、溶剂的酸度、反应时间存在正相关关系,与对苯醌添加量总体上也遵循正相关规律。在瓦斯初始反应压力4 MPa、催化剂用量2 g、溶剂中CH_3COOH与H_2O体积比4:1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度130℃的条件下,甲醇的生成量为2 754μmol。分析瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应机理,认为0.5%Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应同时遵循亲电取代机理和活性氧物种氧化机理。; 徐锋李创王珏贾韶洋赵晓鹏朱丽华; 关键词：瓦斯甲醇液相催化氧化

Pt(bipy)Cl_2催化低浓度瓦斯液相部分氧化制甲醇被引量：2: 2016年; 以2,2-联吡啶和K_2PtCl_4为原料,合成了Pt^(2+)-联吡啶络合物Pt(bipy)Cl_2催化剂,用于低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇。考察了反应温度、初始压力、反应时间和催化剂Pt(bipy)Cl_2物质的量对瓦斯液相部分氧化合成甲醇的影响。结果表明,在反应温度160℃、初始压力5 MPa、反应时间2.0h、催化剂物质的量20μmol的条件下,甲烷转化率和甲醇选择性最高,分别为7.15%和70.18%。通过对实验数据和相关文献的分析,推测Pt(bipy)Cl_2于质量分数20%发烟硫酸中催化瓦斯液相部分氧化制甲醇为亲电取代反应。; 徐锋吴扬朱丽华; 关键词：部分氧化瓦斯甲醇

醋酸溶液中Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇机理研究被引量：2: 2016年; 利用自制实验系统,进行了醋酸体系中甲烷选择氧化制甲醇的实验研究。结果表明,氧气和对苯醌本身不具备氧化甲烷的能力,但在醋酸钯和对苯醌同时存在的条件下,可发生甲烷催化氧化制甲醇的反应,且在反应体系中添加CO以后,目标产物的生成量大幅增加。在实验的基础上,结合量子化学计算结果,分析了Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇的反应机理。分析认为,甲烷活化机理为氧化加成反应,即甲烷和对苯醌借助于Pd^(2+)的d、f轨道作为过渡轨道实现了有机加成反应,生成的产物经质子转移生成更为稳定的对羟基苯甲醚,对羟基苯甲醚可被体系中的氧气氧化为对苯醌,同时,生成甲醇。CO的作用主要是调节反应平衡。; 徐锋吴扬李创贾韶洋朱丽华; 关键词：甲醇醋酸对苯醌一氧化碳

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