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Pt/CeO_2催化分子氧氧化脱除异辛烷中有机硫化物的研究: 2009年; 以空气作氧化剂,含硫1 000 g·g^(-1)的异辛烷为模型油,考察了Pt/CeO_2催化剂上反应温度、n(O_2):n(S)和空速对苯并噻吩氧化脱除的影响。结果表明,在300 ℃、n(O_2):n(S)=26.4和空速15.3 h^(-1)时,苯并噻吩脱除率达95%以上。300℃达到95%的硫脱除率时,Pt/CeO_2催化剂上不同硫化物的氧化脱除活性顺序为:正戊硫醇>叔丁基硫醚>苯并噻吩>噻吩>二苯并噻吩。反应后的油品及尾气经脉冲火焰光度监测器色谱(GC-PFPD)和色质联用仪(GC-MS)检测分析发现,SO_2是惟一含硫产物。在200 h的噻吩氧化反应测试中,转化率一直保持在95%,O_2利用率约40%,异辛烷损耗约0.2%,表明Pt/CeO_2催化剂在催化氧化脱硫中具有较好的活性和稳定性。; 王亚高立达薛青松路勇; 关键词：石油化学工程

含硫液体烃燃料水蒸气重整制氢 Ⅱ. Pt/Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)催化剂的原位DRIFTS表征被引量：6: 2008年; 利用原位红外漫反射技术(DRIFTS)对抗硫中毒催化剂Pt/Ce0.8Gd0.2O1.9(Pt/CGO)上CO吸附、CO/噻吩共吸附以及CO/H2S顺序吸附进行了研究,并与Pt/Al2O3催化剂进行了比较.CO吸附实验表明,1.6%Pt/CGO-800(800℃焙烧)上CO的红外特征吸收峰在2104cm-1,与1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰(2070cm-1)相比,向高波数方向移动了34cm-1.1.6%Pt/CGO-600上出现两个CO特征吸收峰,主峰位于2108cm-1,肩峰位于2085cm-1.CO/噻吩共吸附实验表明,噻吩导致1.6%Pt/CGO-800上CO吸附的红外特征吸收峰红移至2090cm-1,峰强度略有降低;1.6%Pt/CGO-600上CO的红外特征吸收峰红移至2096cm-1且强度有所降低,同时肩峰消失.而1.6%Pt/Al2O3-500上CO的红外特征吸收峰明显减弱并红移至2040cm-1.CO/H2S顺序吸附实验表明,H2S导致Pt/CGO催化剂在2104和2108cm-1处的CO特征吸收峰轻微红移,峰强度略有降低,而H2S导致Pt/Al2O3完全丧失CO的吸附能力.原位DRIFTS表征结果表明,Pt/CGO催化剂上生成的强缺电子特性Pt颗粒具有很强的抗硫中毒能力,800℃焙烧有利于生成单一的抗硫中毒的强缺电子Pt金属位,使得1.6%Pt/CGO-800具有最佳的抗硫中毒性能.; 陈金春薛青松路勇何鸣元; 关键词：原位漫反射红外光谱抗硫制氢稀土复合氧化物

微波辅助的金属氯化物Lewis酸催化纤维素水解被引量：18: 2009年; 研究了微波辐射下四种金属氯化物Lewis酸的催化纤维素酸水解反应性能,发现CuCl2的催化性能最好。反应温度、反应时间、微波功率、催化剂用量和酸种类对纤维素水解转化率、葡萄糖和5-羟甲基糠醛(5-HMF)的选择性均有明显影响。与传统热反应相比,微波辐射明显加快纤维素酸水解速率,提高葡萄糖的选择性。0.5g纤维素和15g水,在微波功率800W,温度到达225℃时立即停止反应的条件下,当CuCl2用量为0.05mmol时,纤维素转化率和葡萄糖选择性达72.6%和62.3%;当CuCl2用量为0.15mmol时,5-HMF的选择性最高为13.2%;当CuCl2用量为0.30mmol时,纤维素的转化率高达90.6%,但葡萄糖选择性只有6.7%。; 朱萍汤颖薛青松李剑锋路勇; 关键词：纤维素葡萄糖 5-HMF

抗硫中毒Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂 Ⅰ.汽油蒸汽重整制氢反应性能及催化剂表征被引量：1: 2008年; 考察了 Pt/CeO_2/Al_2O_3 催化剂在含硫和无硫的条件下对汽油典型模型组分(甲苯、正庚烷、1-辛烯和环己烷)的蒸汽重整反应性能,并用 X 射线衍射、程序升温还原和热重分析等方法对催化剂进行了表征,探讨了该催化剂在零售汽油蒸汽重整反应中失活的原因。实验结果表明,无硫时,该催化剂对各模型组分均表现出良好的活性及稳定性;但在硫含量为300μg/g 时,该催化剂上甲苯和环己烷的转化率显著降低;1-辛烯的初始转化率略有降低,但反应稳定性较差;只有正庚烷的转化率没有明显变化。含硫条件下,催化剂对烯烃、芳烃和环烷烃的蒸汽重整性能显著下降的原因是催化剂中 Pt-CeO_2 键被破坏,导致催化剂硫中毒,而硫中毒加速了催化剂表面积碳。; 高立达薛青松路勇何鸣元; 关键词：蒸汽重整催化剂制氢

抗硫中毒Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂 Ⅱ.汽油自热重整反应性能和催化剂表征被引量：2: 2008年; 以硫含量为500 μg/g 的零售汽油为原料,考察了水与碳的摩尔比、O_2与碳的摩尔比、反应温度和汽油重时空速对 Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂自热重整性能的影响,得到了优化的反应条件,并在优化条件下考察了 Pt/CeO_2Al_2O_3催化剂自热重整高含硫汽油的稳定性。实验结果表明,在水与碳的摩尔比为5、O_2与碳的摩尔比为0.35、800℃、汽油重时空速0.9 h^(-1)的优化条件下,零售汽油转化率可达100%,产物中 H_2的摩尔分数为69.0%,CH_4的摩尔分数为1.0%,且催化剂的稳定性很好。氢-程序升温还原表征结果显示,被还原的 Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂中 CeO_2表面晶格氧在 O_2中比在水蒸气中容易恢复,因此,自热重整反应中积碳的消除和有机硫的转化能快速进行,从而使催化剂具有良好的稳定性和抗硫中毒性。; 薛青松高立达路勇何鸣元; 关键词：自热重整抗硫催化剂

汽油中正戊硫醇的催化空气氧氧化脱除Ⅰ.CuZnAl复合氧化物催化剂的催化活性被引量：1: 2008年; 以CuZnAl复合氧化物为催化剂，以空气为氧化剂，在固定床反应器中进行了模拟汽油中正戊硫醇的催化空气氧氧化脱除反应．考察了空速、氧气／硫比和反应温度等因素对脱除正戊硫醇效果的影响．结果表明，正戊硫醇的脱除可以在重时空速为50～70h^-1，反应温度为150和300℃下高效地进行，在100h内正戊硫醇的转化率维持在90％以上．正戊硫醇氧化在150℃下发生二聚生成二聚物；在300℃下反应初期以深度氧化生成SO2为主，但随着反应时间的延长深度氧化反应逐渐减弱而二聚反应逐渐增强．; 高立达薛青松路勇何鸣元; 关键词：脱除催化氧化氧化铜复合氧化物

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上海市教育发展基金会“曙光计划”项目(06SG28)