国家自然科学基金(21273261)
- 作品数：3 被引量：11H指数：2
- 相关作者：李永旺吴宝山常强孟劭聪霍春芳更多>>
- 相关机构：中国科学院大学中科合成油技术有限公司中国科学院山西煤炭化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- Ru添加对Co/SiO_2费托合成催化剂性能的影响被引量：6
- 2015年
- 用初湿含浸法制备了不同Ru添加量的Co/Si O2模型催化剂,然后进行N2物理吸附、XRD、H2-TPD、DRIFTS等表征和微分固定床费托(F-T)反应评价。F-T反应结果表明,催化剂中添加Ru后,CO转化率显著提高,TOF值增大,CO2和CH4选择性降低,烯/烷比(O/P)降低。FT-IR表征说明,催化剂添加Ru后Co-O键的强度减弱,相对应的H2-TPR也表明,催化剂的还原度得到显著提高。还原后的催化剂XRD结果进一步证实,加入Ru后,催化剂无钴氧化物被检出,并且当Ru添加量为0.5%(质量分数)时催化剂中金属钴主要以六方密堆(hcp)形式存在。CO-DRIFTS结果显示,Ru的加入使CO的吸收峰发生红移,即Ru促进了CO的解离。H2-TPD结果则表明,随着Ru添加量的增加,催化剂表面COads/Cos和CO*/Cos增大,这是CH4选择性降低的主要原因。
- 邱成武吴宝山常强李永旺
- 关键词：RU钴催化剂
- C_2H_4在Fe_3C(100)表面吸附及脱氢裂解的密度泛函理论研究（英文）被引量：1
- 2014年
- 采用自旋极化密度泛函理论和周期平板模型,对C2H4在铁基费托合成催化剂活性相之一Fe3C(100)表面从热力学和动力学两个方面分析了C2H4在Fe3C(100)表面进行脱氢和裂解反应的竞争性.结果表明,C2H4在Fe3C(100)表面的μ-bridging吸附比π、di-σ吸附更加稳定;C2H4与Fe3C(100)面的相互作用导致C2H4的C原子部分发生重新杂化(sp2→sp3),使C原子呈近四面体结构.在Fe3C(100)表面C2H4易于发生脱氢反应,C–C键裂解反应不具有竞争性.亚乙烯基CCH2和乙烯基CHCH2是Fe3C(100)表面最丰的C2物种,或是C2H4参与链增长的主要单体形式.
- 王丙寅于小虎霍春芳王建国李永旺
- 关键词：碳化铁脱氢裂解费托合成密度泛函理论
- 费托合成Co/SiO_2催化剂的粒子尺寸效应:TPD和DRIFTS的研究被引量：4
- 2015年
- 以不同配比的乙二醇(EG)/水溶液作溶剂,用初湿含浸法制备了Co粒子尺寸分别为6、8、12、19 nm的Co/Si O2模型催化剂.采用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)、漫反射红外光谱(DRIFTS)、程序升温表面反应(TPSR)等表征和微分固定床反应器费托(F-T)反应评价实验,考察了Co粒子尺寸对F-T反应性能的影响.评价结果显示随着Co粒子尺寸的增大,CO转化率降低,表观TOF在Co粒子尺寸为8 nm时出现高点.TPD和DRIFTS研究结果表明:较小的Co粒子对CO的吸附和解离能力较强,其表面碳物种会覆盖部分表面活性位,使有效反应位点减少;较大Co粒子对CO的吸附能力较弱,表面C*较易脱附及CO*/Cos比例较高,导致催化剂加氢能力减弱,CO2的选择性增高.当Co粒子尺寸为8 nm左右时,COads和C*在Co粒子表面吸附强度适中并且比例恰当,使得催化剂表现出较高的F-T活性和产物选择性.
- 邱成武吴宝山孟劭聪李永旺
- 关键词：粒子尺寸钴基催化剂F-T合成程序升温脱附
