国家自然科学基金(21106092)
- 作品数：5 被引量：20H指数：3
- 相关作者：郑华艳李忠杨浩陈雄王立平更多>>
- 相关机构：太原理工大学北京化工大学更多>>
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- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 沉淀方式对微波辐射老化制备CuO／ZnO／Al2O3催化剂性能的影响被引量：3
- 2012年
- 采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法一>反加法>正加法。通过XRD、DTG、H2-TPR等表征分析表明,先并流沉淀Al(NO3)3溶液和Na2CO3溶液,再并流沉淀Cu(NO3)2-Zn(NO3)2混合溶液与剩下的Na2CO3溶液,然后微波辐射老化所制备前驱体中含有更多的绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,焙烧后形成的CuO-ZnO协同作用强,且CuO分散性好,H2还原温度较低,催化活性和稳定性也较高。
- 郑华艳李博昱刘岩陈雄李忠
- 关键词：微波辐射催化剂合成甲醇
- CO_2对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前体老化及催化性能的影响被引量：3
- 2013年
- 采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响。研究结果表明,老化阶段通入CO2后,沉淀母液的pH值趋于7,产生CO32离子,进而影响Zn2+的沉淀,促进Cu2+进入Zn5(CO3)2(OH)6晶格中取代Zn2+形成绿铜锌矿(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后催化剂的Cu-Zn之间协同作用,增加活性组分Cu分散度。CO2通入量为40 mL/min时,制备的催化剂在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到301.78 g/(kg h),失活率仅为0.15%/d,与未通入CO2辅助老化制备的催化剂相比,时空收率提高了9.72%,平均失活率降低了33.33%。
- 陈雄郑华艳杨浩李忠
- 关键词：浆态床CUOZNOAL2O3催化剂甲醇合成
- Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析被引量：2
- 2014年
- 采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得Cu/AC催化剂,用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯,通过对反应不同时间的催化剂进行XRD、TEM、H2-TPR、AAS、XPS和O2-TPD等表征,探讨反应过程中铜物种状态的变化规律及其催化性能。结果表明,新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在;进行反应后,单质Cu吸附反应气氛中的O2并转化为晶格氧生成Cu2O物种,反应4 h时,催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu2O,为反应的进行提供活性组分和晶格氧,表现出较好的催化活性;随着反应继续进行,催化剂中Cu2O晶粒长大,并被表面吸附氧进一步氧化为CuO,Cu2O含量减少,CuO含量增加,同时铜物种发生了较严重的团聚现象,导致催化剂活性下降。
- 郑华艳秦瑶李忠张国强孟凡会
- 关键词：铜基催化剂无氯氧化羰基化
- 甲醇氧化羰基化反应中CO和CH_3O在CuCl(111)表面上吸附作用的理论研究被引量：1
- 2014年
- 基于密度泛函理论方法,采用广义梯度近似方法结合周期平板模型,对甲醇氧化羰基化反应中CuCl(111)表面上CO和CH3O的吸附、共吸附及CH3OCO的吸附进行了系统研究,探讨了CO和CH3O反应生成CH3OCO以及CH3OCO和CH3O反应生成碳酸二甲酯(DMC)的动力学特性.计算结果表明,在CuCl(111)表面的共吸附体系中,CO和CH3O之间的相互作用力比自由态的CO和CH3O之间的作用力大;CO和CH3O反应生成CH3OCO为整个甲醇氧化羰基化反应的速控步骤,活化能为113.19 kJ/mol,计算结果与实验结果一致.
- 郑华艳章日光李忠
- 关键词：氯化亚铜共吸附密度泛函理论
- 以共沉淀法为基础的铜基催化剂制备新技术的研究进展被引量：11
- 2014年
- 介绍了近年来以共沉淀法为基础的催化剂制备新技术。利用微波辐射的非热效应、超声波的声化学作用以及超重力环境下的微观混合效应,都可以有效地控制催化剂晶粒大小,并提高活性物种的分散度。微波辐射和超声波辐射还可以促进同晶取代,加速前体物相转变,增强Cu-ZnO之间的协同作用。共沉淀蒸氨法可以消除沉淀剂所带阳离子对催化剂的影响;共沉淀沉积法可以发挥不同载体的特殊性能;完全液相法大幅度提高了浆态床催化剂的稳定性;凝胶网格共沉淀法实现了催化剂晶粒尺寸的调变。通过新技术的应用,制备比表面积大、活性金属组分高度分散、晶粒大小适中、协同作用强、寿命长的铜基催化剂是该领域的发展趋势。
- 杨浩郑华艳常瑜王立平李忠
- 关键词：催化剂
