国家自然科学基金(41230638)
- 作品数：25 被引量：45H指数：3
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- 稳定的零价纳米铁去除水中SeO_4^(2-)的动力学研究
- 2013年
- 采用液相还原法制备了纤维素稳定的零价纳米铁粒子(ZVI),并对不同浓度和pH条件下稳定的零价纳米铁粒子去除SeO42-的反应动力学进行了研究.纤维素稳定的零价纳米铁粒子去除SeO42-的初始动力学(t≤8h)反应符合准一级动力学方程.实验结果表明:在相同的实验条件下(pH=7.0,T=25℃),Kobs的最大值为0.24h-1.研究结果还表明pH值等于6.0是ZVI与SeO42-发生氧化还原反应的最佳pH值.
- 刘宏芳钱天伟张敏刚赵东叶
- 关键词：零价铁硒反应动力学
- Y型分子筛嵌载纳米铁去除水中As(Ⅲ)的性能及机理
- 2022年
- 针对纳米铁易团聚和钝化的缺点,采用Y型分子筛作为载体使其嵌载、分散于具有较大比表面积的分子筛表面,制备了Y型分子筛嵌载纳米铁复合材料,对比了负载前后纳米铁去除水中As(Ⅲ)的性能,探讨了复合材料去除As(Ⅲ)的动力学和机理。结果表明,纳米铁的比表面积为19.60 m^(2)·g^(-1),而Y型分子筛嵌载纳米铁复合材料的比表面积达到了583.51 m^(2)·g^(-1),因此,复合材料中纳米铁对水中As(Ⅲ)的去除量由嵌载前的23.2 mg·g^(-1)(Fe)提高到了140.0 mg·g^(-1)(Fe),增大了约6倍。复合材料对As(Ⅲ)的去除反应符合拟二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,最大吸附量为11.896 mg·g^(-1)。复合材料对As(Ⅲ)的去除机理主要包括Fe0与水腐蚀产生的H2O2将As(Ⅲ)氧化成As(V),多孔材料中Fe0腐蚀产生的新生态铁氢氧化物对As(Ⅲ)和As(V)的吸附作用,以及Fe0腐蚀产生的Fe(Ⅲ)与As(Ⅲ)及其氧化产物As(V)的共沉淀作用。
- 张靖刘红刘冰雪范先媛
- 关键词：纳米铁Y型分子筛
- Y分子筛颗粒负载纳米铁同步去除水中Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的性能及机理被引量：1
- 2022年
- 以具备阳离子交换性能的Y分子筛颗粒为载体,设计合成了Y分子筛颗粒负载纳米铁材料,用于同步去除水中Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)污染。结果表明:Y分子筛颗粒负载纳米铁后,对Cu(Ⅱ)-Cr(Ⅵ)体系中Cu(Ⅱ)的吸附量由46.6 mg/g提升至67.6 mg/g,并具备去除Cr(Ⅵ)的能力(13.2 mg/g)。溶液中共存的Cu(Ⅱ)会显著促进负载材料对Cr(Ⅵ)的去除。负载材料对Cu(Ⅱ)的去除机理包括Y分子筛的阳离子交换作用和零价铁的还原作用,Cr(Ⅵ)的去除主要归结于零价铁的还原作用,同时Cu(Ⅱ)的还原产物可促进负载材料对Cr(Ⅵ)的去除。
- 程顺程顺刘红刘红
- 关键词：分子筛纳米铁阳离子交换金属离子
- 4A分子筛去除水中Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+性能和机理被引量：13
- 2019年
- 文章通过采用SEM、XRD、FTIR分析4A分子筛吸附重金属离子Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+前后形貌和结构的变化,探讨了这4种重金属离子在4A分子筛上的吸附性能和机制。研究结果表明:4A分子筛吸附Pb2+和Cd2+后,分子筛的形貌和结构未发生改变,吸附Zn2+和Cu2+后,4A分子筛表面有氢氧化物沉淀附着;吸附Cu2+后,4A分子筛的XRD特征衍射峰消失,表明其晶相结构发生了改变,转化为无定形,此外,属于4A分子筛骨架的部分红外特征吸收峰减弱至几乎消失;Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+在4A分子筛上的吸附符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附量分别为2.818、2.514、2.317、1.877 mmol/g,而拟二级动力学吸附速率常数Pb2+>Cd2+>Cu2+>Zn2+。4A分子筛对Pb2+和Cd2+的去除机理主要为离子交换吸附和表面沉淀,对Cu2+和Zn2+的去除则既有离子交换吸附和表面沉淀作用,又有化学沉淀作用。
- 范先媛谢升昌刘红丁俊霞卢琦薛壮壮刘宇卓白静
- 关键词：4A分子筛重金属离子
- 不同pH下纳米级天然黄铁矿对水中ReO_4^-的去除规律被引量：2
- 2016年
- 黄铁矿对高锝酸根还原固定的效果受溶液pH的影响较大,研究用高铼酸根代替高锝酸根,通过批实验的方法探究了不同初始pH下天然黄铁矿还原固定高铼酸根的规律。结果表明:接近中性条件下黄铁矿处理高铼酸根效果甚微,如pH=7,反应72h,去除率只有约17%;而在一定的强酸性条件下(氢离子浓度0.3~0.9mol/L),还原固定效果却高达99%;一定的碱性(pH=12)条件下,天然黄铁矿对高铼酸根的作用尽管比较缓慢,但有较好的还原固定趋势。本研究为进一步探究反应机理与实际应用提供了理论依据。
- 丁峰钱天伟丁庆伟赵东叶崔晋艳王莉霄
- 关键词：PH锝铼
- 羧甲基纤维素改性凹凸棒石黏土负载纳米铁去除水中Zn(Ⅱ)性能和机制被引量：2
- 2019年
- 为改善纳米铁(NZVI)易氧化钝化和团聚的问题,以羧甲基纤维素钠改性的凹凸棒石黏土(CMC-ATP)为载体构建了CMC-ATP-NZVI复合材料,并对复合材料去除水中Zn(Ⅱ)的性能与机理进行了研究。结果表明:仅含33.3%(质量分数)纳米铁的CMC-ATP-NZVI与NZVI相比,对水中Zn(Ⅱ)有更快的反应速率和更高的去除效率,而成本却降低了约2/3。此外,相比未改性的ATP-NZVI复合材料,CMC-ATP-NZVI对Zn(Ⅱ)的吸附量提高了12.49 mg/g。CMC-ATP负载能够增强NZVI去除水中Zn(Ⅱ)性能的机制主要是:1) CMC-ATP的电动电位比ATP更低,因而对阳离子Zn2+有更大的吸引力;2) CMC-ATP的分散作用使NZVI团聚体的尺寸变小,甚至成为单个纳米铁颗粒,因此复合材料比表面积增大,能提供更多吸附位点;3)CMC-ATP的负载提高了NZVI中Fe0含量,因此NZVI能够充分发挥自身反应活性。CMC-ATP-NZVI去除Zn(Ⅱ)机制主要是Fe0氧化和腐蚀产生的氧化物和羟基氧化铁表面羟基对Zn(Ⅱ)的配合作用以及Zn2+在反应后发生化学沉淀。
- 范先媛刘红龚璇张家源廖丽莎
- 关键词：羧甲基纤维素钠纳米铁重金属
- 凹凸棒石的解聚对凹凸棒石负载纳米Fe/Ni降解水中2,4-二氯酚的增强作用
- 2021年
- 分别采用冷冻法、球磨法、水热法、球磨-冷冻法和球磨-水热法对凹凸棒石进行解聚,以解聚后的凹凸棒石为载体,负载纳米Fe/Ni降解水中的2,4-二氯酚,探究凹凸棒石的解聚对凹凸棒石负载纳米Fe/Ni降解水中2,4-二氯酚的增强作用。结果表明,单独采用球磨法或冷冻法对凹凸棒石解聚不明显。球磨-冷冻法解聚的凹凸棒石,其BET比表面积最大可达151.28 m^(2)·g^(-1),较未解聚前提高了21.87 m^(2)·g^(-1)。球磨-水热法起不到解聚凹凸棒石晶束的作用,反而会促进凹凸棒石二次团聚。以球磨-冷冻解聚的凹凸棒石负载纳米Fe/Ni降解2,4-二氯酚,在反应120 min时降解率可达99.9%,苯酚生成率为92.2%,较凹凸棒石负载纳米Fe/Ni分别提高了20.0%和38.3%,降解反应速率常数由0.01428 min^(-1)增至0.07806 min^(-1)。
- 王珺雯刘红石飞范先媛
- 关键词：凹凸棒石解聚2,4-二氯酚
- Fe(0)复合材料的制备及其去除对氯硝基苯的研究被引量：3
- 2019年
- 为克服Fe(0)易团聚和氧化钝化的缺陷,以凹凸棒土(ATP)为载体、羧甲基纤维素钠(CMCNa)为表面改性剂,并掺杂少量Ni作为催化剂,构筑了CMCNa-ATP-Fe/Ni复合材料,研究其对水中对氯硝基苯的去除性能、还原途径与机制。研究结果表明,m(凹凸棒土)∶m(铁)为2∶1、投加量为0.5 g/L、反应时间60 min时,95.0%的对氯硝基苯被复合材料脱氯还原为苯胺。去除过程符合L-H模型,说明去除为还原与吸附的协同作用,其中k1?k2,因此吸附为速率决定步骤。还原途径与去除机制为:材料中的Fe(0)作为电子供体首先将对氯硝基苯上的硝基还原为胺基,生成了对氯苯胺,随后Ni将Fe(0)腐蚀产物H2转化为活性氢原子攻击硝基对位的氯,使其被还原脱除。pH值在5~9范围内时,对复合材料还原脱氯有利。升高温度利于反应物越过能垒,加速进行反应。
- 李津涛刘红张挺汪茜范先媛
- 关键词：对氯硝基苯
- 颗粒13X分子筛复合材料去除水中Cu^(2+)的机理及共存Pb^(2+)、Cd^(2+)、Zn^(2+)的影响研究
- 2023年
- 制备了颗粒13X分子筛复合材料,将其装填为固定床,探究复合材料去除水中Cu^(2+)的机理及共存重金属离子Pb^(2+)、Cd^(2+)和Zn^(2+)对复合材料固定床去除Cu^(2+)性能的影响。结果表明,在进水流速为150 mL·min^(-1)、Cu^(2+)浓度为100 mg·L^(-1)的条件下,固定床运行23.5 h后,Cu^(2+)达到穿透点,复合材料对Cu^(2+)的饱和富集量为1.58 mmol·g^(-1)(铜含量达10.03%)。颗粒13X分子筛复合材料去除Cu^(2+)的机理主要包括离子交换吸附和表面沉淀。Cu^(2+)-Pb^(2+)、Cu^(2+)-Cd^(2+)和Cu^(2+)-Zn^(2+)二元体系的运行结果表明,Pb^(2+)、Cd^(2+)和Zn^(2+)的共存分别使Cu^(2+)的穿透时间提前了34.0%、40.4%和53.6%,进出水中Cu^(2+)浓度相等时复合材料对Cu^(2+)的富集量分别降低到0.28 mmol·g^(-1)、1.08 mmol·g^(-1)和1.55 mmol·g^(-1),影响强弱顺序为Pb^(2+)>Cd^(2+)>Zn^(2+)。水合离子直径和水合能越小、电负性越大的共存重金属离子,对复合材料去除Cu^(2+)产生的不利影响越强。
- 刘港刘红徐积昀范先媛
- Catalytic activity of noble metal nanoparticles toward hydrodechlorination： influence of catalyst electronic structure and nature of adsorption
- 2015年
- 在这研究，稳定的 Pd，磅和 Au， nanoparticles 成功地作为一个盖住的代理人用钠 carboxymethyl 纤维素(CMC ) 在水的阶段被准备。这些金属 nanoparticles 然后向 organochlorinated 混合物的二个班为催化 hydrodechlorination 被测试(乙烯基 polychlorides 包括 trichloroethylene ( TCE )， tetrachloroethylene ( PCE )，和包括 1,1,1-trichloroethane ( 1,1,1-TCA )的烷基 polychlorides ，并且 1,1,1,2-tetrachloroethane (1,1,1,2- TeCA ))决定限制率的步并且探索反应机制。表面区域使反应率常数正常化， k SA , 在金属的电子结构(在费密水平的状态的密度) 上显示出系统的依赖，在金属催化剂表面上建议 organochlorinated 反应物的那吸附是为催化 hydrodechlorination 的限制率的步。1,1,1-TCA 和 1,1,1,2-TeCA 的 Hydrodechlorination 率同意了契约力量第一(最弱) 分裂 C-Cl 债券，建议那 C-Cl 契约劈开，它是为烷基 polychlorides 的分离吸附的第一步，控制了催化 hydrodechlorination 率。然而， TCE 和 PCE 的 hydrodechlorination 率与吸附精力相关他们的分子(非分离) 高贵金属上而非与第一 C-Cl 契约力量的吸附，建议那分子的吸附为乙烯基 polychlorides 的 hydrodechlorination 管理反应率。
- Man ZHANGFeng HEDongye ZHAO
- 关键词：金属纳米粒子解离吸附有机氯化合物反应速率常数
