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模型孔中化学气相渗透过程的热解碳沉积模拟被引量：2: 2016年; 研究耦合均气相反应机理和总括反应机理,以模拟甲烷在模型孔中的热解碳沉积过程。在平推流反应器模型中,利用均气相反应机理对甲烷裂解的气相组分的变化进行模拟,并将平推流反应器相应位置的气体组分浓度作为模型孔入口初始浓度。运用包含总括反应机理及氢气抑制模型的热解碳沉积模型,对甲烷在模型孔中的化学气相渗透过程进行模拟。在温度1373和1398 K,甲烷压强10~20 k Pa,停留时间0.08和0.2 s下,沿模型孔深度方向的热解碳平均沉积速率的模拟结果与文献报道的实验结果有较好的吻合。模拟结果表明：热解碳平均沉积速率随甲烷压强和模型孔深度的增加而增大,且通孔的沉积速率要低于相应实验条件下一端闭孔的模型孔沉积速率。; 汤哲鹏张中伟房金铭彭雨晴李爱军张丹; 关键词：热解碳甲烷化学气相渗透

碳/碳复合材料热解碳基体的织构界面形成机制Monte Carlo模拟被引量：3: 2014年; 基于热解碳沉积的Particle-Filler(P-F)概念模型和Langmuir-Hinshelwood理论,提出了包含吸附/解吸附/脱氢的多步非均相反应动力学机制,实现了碳/碳复合材料制备中热解碳基体在碳纤维表面连续沉积及其织构形成过程的理论建模,并采用Gibbs系综Monte Carlo(MC)方法对化学气相渗透(CVI)工艺中热解碳基体的织构界面形成过程进行了数值模拟。研究表明:由于气相中小的芳香烃组分C6的吸附比线性小分子烃组分C2的吸附更容易受到抑制,因而限制了沉积表面的P-F双分子反应;随C6与C2浓度比值R的变化,热解碳的织构形成过程呈现双稳态分布,导致了2种不同的亚稳相碳即中织构(MT)和高织构(HT)热解碳的生成,并在碳/碳复合材料热解碳基体内部形成了鲜明的织构界面。进一步的计算表明:热解碳织构双稳态转变存在一个迟滞域,其大小受气相成分的组成参数R、线性小分子烃C2的初始浓度及沉积温度T的影响;为了得到均一织构的热解碳,应当在迟滞域外的区域合理选取CVI的工艺参数。; 张丹黄清波李爱军白瑞成孙晋良; 关键词：化学气相渗透热解碳 CARLO模拟

丙烯在模型孔中CVI过程的热解炭沉积被引量：2: 2017年; 本文在温度为1 223 K,总压强40 kPa(N_2∶C_3H_6=9∶1)和停留时间0.56 s下,以丙烯为前驱体在内径为1.0 mm和长度31.0 mm的模型孔中裂解沉积生成热解炭。以15 h为沉积周期经75 h沉积实验得到最终试样,通过制样观察热解炭沿模型孔长度方向的沉积厚度,分析在基底水平和垂直方向上热解炭的沉积速率变化。结果表明,在该实验条件下热解炭沿模型孔长度方向由孔口到末端的沉积速率降低;而在垂直方向位置较低处的模型孔,热解炭沿长度方向的沉积速率梯度较小。通过耦合丙烯的均气相反应机理和总括反应机理,对该实验条件下丙烯在模型孔中的热解炭沉积过程进行模拟。在平推流反应器模型中,运用均气相反应机理对丙烯裂解的气相组分变化进行模拟,并将平推流反应器相应位置的气体组分浓度作为对应模型孔入口的初始浓度。运用总括反应机理的热解炭沉积模型,对丙烯在模型孔中的化学气相渗透过程进行模拟。对照热解炭在模型孔中沉积厚度的实验结果,证明该模型的合理性。模拟和实验结果表明通过减少气体停留时间可适当减缓热解炭表面封孔现象。; 汤哲鹏李爱军李照谦彭雨晴; 关键词：热解炭丙烯化学气相渗透

比表面积与入口气体分压对热解炭微观结构影响的数值模拟研究: 2016年; 本研究在炭/炭复合材料热解炭基体织构形成与转化的模型基础上,基于石墨微晶片层的表面结构特点,建立了蜂窝结构的热解炭沉积表面几何模型,并运用Monte Carlo方法模拟了在等温等压化学气相渗透(CVI)过程中热解炭基体沉积的动力学过程,研究了预制体比表面积(AS/VR)和入口气体分压对热解炭微观结构的影响。通过数值模拟并结合已公开发表的实验结果发现,在CVI工艺过程中一定的压力条件下,通过控制AS/VR可以获得不同织构的热解炭,预制体的AS/VR存在两个临界值,靠近反应器入口处的临界值为1.45 m-1和8.9 mm-1,靠近反应器出口处的临界值为0.3 mm-1,当AS/VR处于这两个临界值之间时,系统主要沉积高织构热解炭;在同一AS/VR且压强小于30 k Pa的条件下,通过控制反应气体压强的值也可以得到不同织构的热解炭,并且压强也存在一个临界值,当压强大于这个临界值时,系统主要沉积高织构热解炭。; 许健汤哲鹏彭雨晴顾传青Koyo Norinaga李爱军; 关键词：MONTE CARLO模拟热解炭蜂窝结构比表面积

炭/炭复合材料热解炭基体微观结构转变动力学被引量：3: 2016年; 对热解炭沉积和织构形成过程进行动力学建模,重点分析C/C复合材料CVI制备工艺中基体炭形成时中织构/高织构(MT/HT)热解炭之间轮廓分明的急剧转变现象。基于Langmuir-Hinshelwood(L-H)理论和Particle-filler(P-F)概念模型,将MT和HT热解炭作为炭的两种亚稳相,以气相中占优的两种中间组分作为基体炭前驱体(线性小分子烃和小分子芳香烃),考虑基体表面单分子沉积形成MT热解炭和P-F双分子反应形成HT热解炭的过程,建立包含吸附/解吸附/脱氢的多步非均相热解炭沉积和织构形成反应动力学模型,研究该动力学系统达到稳态时热解炭随气相组成变化的情况。结果表明,热解炭沉积和织构形成过程曲线呈现"S"型特征,该曲线的线性稳定性分析表明热解炭沉积中的织构转变是一个包含迟滞区间的双稳态过程,进一步的计算表明此迟滞区间的大小明显受初始直链烃浓度以及沉积温度的影响。; 黄清波张丹白瑞成李爱军孙晋良; 关键词：热解炭微观结构动力学

丙烷化学气相沉积均相热解反应动力学模拟被引量：10: 2014年; 采用均相反应机理来考察丙烷在热解炭化学气相沉积(CVD)条件下的均相热解反应动力学。提出的反应机理包含285种气相组分和1074个基元反应,其中大部分反应可逆。该反应机理结合全混反应器模型和平推流反应器模型分别形成丙烷热解的0维和1维反应动力学模型,计算得到组分浓度随温度和滞留时间的分布函数,并与实验结果比较。结果表明,此反应机理可以复制出主要产物的形成路径,两个反应模型都能准确地预测小分子随温度和滞留时间的分布函数,并能较好地预测大分子随温度和滞留时间的变化趋势。在1248 K和滞留时间为1 s条件下,对丙烷的热解进行反应流速率分析并对重要产物进行灵敏度分析,以确定丙烷热解的主要反应路径和重要的反应步骤。最后,讨论如炔丙基、环戊二烯基和茚基等自由基在稠环芳香烃形成过程中起到的重要作用。; 徐伟张中伟白瑞成李爱军王俊山孙晋良; 关键词：动力学热解丙烷化学气相沉积

丙烷CVI工艺热解炭沉积非均相反应动力学模拟被引量：2: 2016年; 分别运用总括非均相反应机理和详细非均相反应机理,结合均相反应机理（包括285种气相组分,1 074个气相可逆基元反应）来模拟C_3H_8在CVI工艺条件下炭纤维表面热解炭的沉积过程,进而对实验中的气相组分和热解炭的形成过程进行预测。总括非均相反应机理对炭沉积反应进行了简化处理,气相中的烃组分直接在表面脱氢沉积为热解炭;而详细非均相反应机理则利用表面基元反应来描述热解炭沉积过程,包括66种表面组分和250个表面基元反应。本文以C_3H_8为炭源,N_2为稀释气体,温度1 173~1 323 K、低压（2.6 kPa）和滞留时间为0.5~4s条件下的连续搅拌釜反应器为模型进行模拟,气相组成和沉积动力学两方面的预测与实验结果都较好吻合。计算表明在该设定条件下热解炭的前驱体主要为不饱和小分子（C_2H_2和C_2H_4）和甲基,进而利用这些组分定量解释热解炭的沉积动力学。; 汤哲鹏徐伟李爱军张中伟白瑞成王俊山任慕苏; 关键词：热解炭丙烷化学气相渗透

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国家教育部博士点基金(20113108120019)

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