国家自然科学基金(50476059)
- 作品数：20 被引量：252H指数：9
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- 相关领域：环境科学与工程动力工程及工程热物理化学工程理学更多>>
- 碱金属对煤焦异相还原NO的催化机理:量子化学研究被引量：6
- 2008年
- 针对碱金属催化煤焦异相还原NO的相关反应,采用密度泛函计算方法UB3LYP/6-31G(d)优化获得了反应通道上所有驻点的几何构型,得到了微观反应进程.采用高精度能量计算方法QCISD(T)/6-311G(d,p)计算得到了所研究反应的活化能,并结合经典过渡态理论,计算得到反应速率常数,拟合出阿仑尼乌斯表达式.通过比较各反应的活化能和反应速率常数发现,碱金属的存在使煤焦异相还原NO的活化能大大降低,提高了反应速率,起到催化作用;碱金属的活泼性越强,则其与NO反应的活化能越低,对煤焦异相还原NO的催化性能越好.
- 温正城周俊虎王智化岑可法
- 关键词：量子化学碱金属催化煤焦
- 高频介质阻挡放电产生臭氧的实验研究被引量：15
- 2008年
- 实验研究了在不同气源条件下高频正弦介质阻挡放电法产生臭氧时电压、体积流量、相对湿度的变化对臭氧体积分数的影响.实验结果表明,当气源分别为空气和氧气时,臭氧体积分数随气体体积流量的变化呈不同的变化趋势,为空气源时臭氧体积分数随气体体积流量的增大先升高后降低,而为氧气源时臭氧体积分数不断下降.气源为氧气时,实验中当电压为较低电压3 064 V,体积流量为30 L/h时,臭氧体积分数高达55 000×10-6,从而即产生了高体积分数的臭氧又保证了整个系统的安全,降低了成本.
- 周俊虎张国平王智化魏林生游卓岑可法
- 关键词：高频介质阻挡放电体积流量相对湿度
- 用煤粉来再燃脱硝中金属氧化物催化作用的实验研究被引量：2
- 2008年
- 通过对煤粉进行酸洗脱矿重新负载,并在一维沉降炉上对K2O,Na2O,CaO,Fe2O3金属氧化物的负载煤粉进行再燃试验研究,最后对试验结果进行了分析和探讨。研究结果表明金属氧化物对用煤粉来再燃脱硝效果有重要影响。煤灰中金属氧化物含量越高,煤粉再燃脱硝效果越好。负载等质量金属氧化物的煤粉用来再燃脱硝的效果依次为:Na2O^Fe2O3>K2O>CaO;其中Na2O和CaO与再燃区气氛相关性较弱,而K2O与Fe2O3则随还原性气氛的增强,效果有显著提高,CaO负载过量后,反而有不利影响。研究成果可为今后选择有效的再燃用的煤粉添加剂奠定一定的理论基础。
- 周俊虎温正城王智化杨卫娟刘建忠岑可法
- 关键词：煤粉再燃金属氧化物脱硝催化
- O_3/NO_x平面反应射流的直接数值模拟
- 2007年
- 对于O3/NOx平面反应射流,考虑详细化学反应动力学因素,采用直接数值模拟(DNS)的方法进行了模拟。化学反应采用20物种65步详细化学反应机理由CHEMKIN库函数动态计算获取。计算结果表明射流发展过程中涡结构的卷起以及涡结构彼此之间的相互作用演化是流场物质交换和能量交换的主要方式。O3与NOx之间的化学反应速度较慢,反应主要在旋涡核心区停留时间较长情况下进行,NO2是是主要的反应产物,主要出现在15d以后,NO3和N2O5是更高级别的反应产物,数量更少、出现位置更加靠后,分别出现在20d和25d之后。从O3和NO2的Faver统计平均结果来看,化学反应在15d左右开始引发,25d～30d左右最强,根据伴流速度计算对应时间在9.74～11.7ms。
- 王智化周俊虎何沛樊建人岑可法
- 关键词：直接数值模拟射流
- 高频平板型介质阻挡放电臭氧产生的试验研究被引量：16
- 2009年
- 电源频率的适当增大能提高臭氧发生效率。针对目前臭氧发生器电源频率偏低的情况,采用合适的高频高压电源和放电室结构,进行了试验和模拟研究。试验研究了峰值电压、气隙间距对臭氧产生的影响。试验结果表明:气隙间距为1、2、3mm时,电晕起始电压分别约为4.1、6.5和8.04kV;气隙间距为1mm时,臭氧体积分数和臭氧产率最高分别为24.55×10-3和134g/(kW.h)。然后首次模拟并分析了臭氧发生器内的电场强度,气隙间距为1、2、3mm时,气隙中心区域的电场强度分别为280.545、261.672和227.311kV/m。电源频率为7.47kHz能有效地提高气隙中心区域的电场强度,进而提高所产生的臭氧体积分数和臭氧产率,降低了成本。
- 魏林生胡兆吉王智化岑可法
- 关键词：介质阻挡放电高频平板型
- 臭氧氧化脱除硫化氢的动力学被引量：4
- 2009年
- 本文探讨了臭氧氧化法脱除硫化氢,构建了详细的臭氧氧化硫化氢的反应机理,包含24个物种和74个基元反应.通过臭氧热分解和臭氧低温氧化硫化氢的实验结果进一步验证了本反应机理的可靠性.实验发现,在温度为25℃,物质的量之比为3时,硫化氢的脱除效率达到93%.由模拟结果看出,在停留时间为2s,物质的量之比为1时,氧化最佳温度为150℃—200℃.反应温度为25℃,物质的量之比为1时,把反应时间延长到20s,H2S的脱除率能达到90.9%.
- 魏林生章亚芳胡兆吉王智化
- 关键词：臭氧硫化氢反应机理
- O_3液相氧化脱除SO_2试验研究被引量：4
- 2008年
- 臭氧氧化SO2溶于水形成的SO2·H2O、HSO3-、SO32-产生SO42-,这使利用O3氧化脱除烟气SO2副产硫酸或硫酸盐成为可能。含SO2的氮气与臭氧分2路进入置于45℃水浴中的洗气瓶反应。研究臭氧施加量、溶液的PH值、氧气含量、臭氧浓度、SO2浓度、金属离子的催化作用对硫酸根产量的影响。当PH=7,O3与SO2摩尔比为1时可以达到70%左右的硫酸根产率。随着PH降低,硫酸根的产率降低,同时影响SO2的吸收效率。氧气含量不影响硫酸根的产率。当施加的臭氧量不变,加大气相臭氧浓度,有利于气液传质,因而增加硫酸根的产量。O3与SO2的摩尔比不变,SO2浓度增加,因臭氧的气液传质较差使硫酸根产率下降。铁、锰离子对O3/O2混合气氧化S(IV)有明显的促进作用。
- 姜树栋周俊虎王智化王静岑可法
- 关键词：臭氧液相SO2硫酸根
- 燃煤烟气环境下臭氧脱除苯的反应机理及动力学被引量：2
- 2008年
- 在构建反应机理的基础上,通过敏感性分析及动力学计算,确定了关键基元反应,并深入分析影响苯脱除效果的主要因素.结果表明,NO_3生成量是影响苯脱除效果的关键因素;臭氧与苯反应并不是关键基元反应,对苯的脱除几乎没有影响;脱除率随温度的升高和臭氧加入量的增大而增加;苯初始体积分数越低,脱除率越高,氧量的变化不会对脱除效果产生影响;在典型锅炉排烟气氛下,以体积分数为0.1×10^(-6)的苯为例,要有效地控制苯排放,O_3/NO物质的量的比R≥1.6,停留时间以1 s为宜,温度以250℃为宜,苯脱除效率可达65%以上.
- 温正城周俊虎王智化杨卫娟刘建忠岑可法
- 关键词：苯臭氧动力学烟气脱除
- 利用臭氧同时脱硫脱硝过程中NO的氧化机理研究被引量：61
- 2007年
- NO的氧化过程是实现臭氧氧化同时脱硫脱硝技术的关键,在构建65步臭氧氧化NOx的详细化学反应机理的基础上,通过敏感度分析确定了NOx的主要氧化历程,并与机理试验结果进行了对比验证.结果表明NOx的氧化是逐级进行的,首先NO氧化生成NO2,当O3过量后生成NO3和少量N2O5.在n(O3)∶n(NO)<1的情况下主要产物为NO2,NO3、N2O5只有在O3过量条件下才会产生.在多层栓塞流反应器中进行的试验结果与模拟结果吻合良好,进一步验证了本反应机理的正确性.在机理分析与试验中均发现有N2O的生成,但其生成量很小,试验中发现均小于4×10-6.试验结果发现在100℃和200℃条件下,温度变化对于O3与NO之间的氧化反应影响很小,当n(O3)∶n(NO)=1.0时,分别达到了89.2%和85.0%的氧化效率.
- 王智化周俊虎温正城张彦威岑可法
- 关键词：臭氧NO反应机理
- 高温下CaS氧化反应特性的实验研究被引量：9
- 2006年
- 采用热重等温实验研究了970～1150℃内CaS的氧化反应特性,利用红外光谱仪定量分析反应析出SO2气体,通过亚甲基蓝分光光度法测定固体残留物中CaS的含量.实验研究发现,在970～1150℃内,反应呈先失重后增重趋势,固体残留物中都检测出少量CaS的存在.随温度升高,残留固体样品中CaSO4的质量百分比下降,而CaO的质量百分比上升,SO2析出速率急剧增大,1150℃下SO2的析出速率比970℃下的析出速率高了一个数量级.随O2浓度增大,残留固体样品中CaSO4的质量百分比和SO2析出速率轻微上升.降低反应温度和增大O2浓度,有利于提高CaS氧化生成CaSO4的比例.
- 肖海平周俊虎刘建忠曹欣玉范红宇岑可法
- 关键词：CASCASO4SO2热重分析
