黑龙江省教育厅科学技术研究项目(12511481)
- 作品数：9 被引量：20H指数：3
- 相关作者：朱丽华徐锋王珏赵晓鹏侯凤才更多>>
- 相关机构：黑龙江科技学院黑龙江科技大学更多>>
- 发文基金：黑龙江省教育厅科学技术研究项目国家自然科学基金哈尔滨市科技创新人才研究专项资金项目更多>>
- 相关领域：化学工程环境科学与工程理学更多>>
- 甲烷液相部分氧化制甲醇的动力学影响因素被引量：2
- 2012年
- 采用自制的实验装置,开展了甲烷液相部分氧化制甲醇的研究,考察了反应溶剂、初始压力、反应温度、催化剂的种类及其用量对甲烷转化率和甲醇收率的影响。实验结果表明,游离SO3含量为50%(w)的发烟硫酸适于用做甲烷部分氧化制甲醇的反应溶剂;甲烷转化率随初始压力的升高而增大,而甲醇收率随初始压力的增加呈先增加后趋于平缓的趋势;在160～180℃内,甲烷转化率和甲醇收率均随反应温度的升高而增大;以I2为催化剂时,当I2的添加量为1 778 mg(含50%(w)SO3的发烟硫酸70 mL)时,甲烷转化率和甲醇收率最大;以V2O5为催化剂时,随V2O5添加量的增加,甲烷转化率和甲醇收率均增大,但当V2O5的添加量超过2 546 mg(含50%(w)SO3的发烟硫酸70 mL)时,V2O5添加量对提高甲醇收率的作用不明显。通过对实验数据的分析,建立了反应动力学方程。
- 徐锋朱丽华
- 关键词：甲烷甲醇动力学
- 醋酸溶液中Pd/C催化瓦斯选择氧化制甲醇
- 2014年
- 为有效利用瓦斯资源,研究了瓦斯选择氧化制甲醇的反应条件及机理.以PdCl2为前驱体,采用浸渍法制备了Pd/C催化剂,进而对醋酸水溶液中Pd/C催化瓦斯选择氧化制甲醇的反应条件进行了实验研究,结果表明,目标产物甲醇生成量与催化剂添加量、对苯醌用量、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、反应温度和反应时间正相关.采用3%Pd/C为催化剂时,在3%Pd/C添加量2g、对苯醌用量1000μmol、CH3COOH与H2O体积比4:1、反应温度130℃、反应时间3h条件下,甲醇的生成量为1960μmol.此外,利用瓦斯选择氧化实验和XRD谱图表征技术研究了Pd/C催化剂循环使用对瓦斯氧化制甲醇的影响.分析实验结果,认为Pd/C在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应,既遵循亲电取代机理,又遵循活性氧物种氧化机理.
- 徐锋贾韶洋朱丽华胡成秋陈文胜李定启王伟
- 关键词：PD醋酸瓦斯甲醇
- 分子氧直接氧化甲烷制甲醇
- 2013年
- 从气相氧化、液相氧化和等离子体转化三个方面对分子氧直接氧化甲烷制甲醇的研究进展进行了分析和评述。关于气相和液相转化法,着重介绍了催化剂方面所取得的成果及对反应性能的影响;关于低温等离子体转化法,主要讨论了单一等离子体反应和等离子体催化耦合反应的研究成果。基于分子氧直接氧化甲烷制甲醇的研究现状,提出了今后研究的几个重要方向。
- 王珏朱丽华徐锋
- 关键词：分子氧甲烷甲醇
- V_2O_5液相催化氧化甲烷制甲醇动力学影响被引量：2
- 2012年
- 研究了甲烷和发烟硫酸以V2O5为催化剂合成甲醇的反应动力学,考察了反应温度、反应初始压力和催化剂用量对甲烷转化率和目的产物收率的影响。结果表明,高温有利于甲烷转化率的提高,但过高的温度会导致目的产物收率降低;甲烷转化率随着初始反应压力的增大而提高,而甲醇收率随压力的变化趋势则是先提高,后趋于平缓;随着V2O5用量的增加,甲烷转化率增大,但当V2O5的添加量超过0.014 mol时,V2O5用量对甲醇收率的影响变得不显著。
- 徐锋朱丽华
- 关键词：甲烷甲醇发烟硫酸五氧化二钒
- 瓦斯低温等离子体转化制甲醇的可行性分析被引量：6
- 2012年
- 矿井瓦斯虽然是煤矿井下开采的灾害因素,但也是一种优质的化工原料,由于它难以加工利用,所以目前放空现象严重,因而亟须开发矿井瓦斯利用的新技术。笔者提出了低温等离子体转化瓦斯直接合成甲醇的研究思路。从低温等离子体转化瓦斯的反应机理入手,围绕矿井瓦斯部分氧化制甲醇的热力学、甲烷等离子体制甲醇的转化机理、实验系统、反应条件和反应能耗特点对矿井瓦斯低温等离子体转化制甲醇的可行性进行了探讨。结果表明,矿井瓦斯低温等离子转化制甲醇在理论上是可行的。该研究可为开发瓦斯利用的新技术提供理论参考。
- 朱丽华徐锋
- 关键词：矿井瓦斯甲醇低温等离子体可行性
- 醋酸溶液中Pd-CuPc/Y催化甲烷选择氧化制甲醇被引量：6
- 2013年
- 以氯化铜、钼酸铵、苯酐、氯化铵、尿素和NaY分子筛为原料,采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y。采用等体积浸渍法将金属钯担载在CuPc/Y上制备了Pd-CuPc/Y催化剂,并在醋酸水溶液中考察了其催化甲烷选择氧化合成甲醇反应的性能,结果表明,催化性能与反应温度、溶剂中CH3COOH与H2O的混合比例、对苯醌用量、反应时间等因素有关,在0.5%Pd-0.5%CuPc/Y添加量0.5 g、CH3COOH与H2O体积比4∶1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度150℃的条件下,甲醇的最佳生成量为1 840μmol。Pd-CuPc/Y催化剂可以多次循环使用,但由于催化剂流失和催化剂表面的钯粒子聚集的原因,循环使用后的催化剂催化活性有所下降。Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化甲烷选择氧化合成甲醇是亲电取代反应和活性氧物种氧化共同作用的结果。
- 朱丽华徐锋王珏赵晓鹏
- 关键词：酞菁钯甲烷甲醇醋酸
- 醋酸溶液中Pd(OAc)_2-对苯醌-CO催化甲烷选择氧化制甲醇被引量：8
- 2012年
- 考察了Pd(OAc)2-对苯醌-CO催化剂体系中甲烷有氧选择氧化制甲醇反应的性能。结果表明,在Pd(OAc)2用量为100μmol时,该催化剂体系中对苯醌和CO的最佳用量分别是1 000μmol和0.4 MPa。在讨论反应温度、反应时间及反应溶剂对甲烷选择氧化影响的基础上,得出在原料气组成为2.5 MPa甲烷+0.4 MPa氧气+0.4 MPa氮气及最佳催化剂用量的条件下,该催化剂体系选择性催化氧化甲烷的适宜工艺条件为反应温度130℃、反应时间3 h、溶剂中CH3COOH与H2O的体积比为4∶1。在此工艺条件下,目标产物甲醇的生成量为1 650μmol。
- 徐锋朱丽华侯凤才沈斌
- 关键词：PD(OAC)2对苯醌甲醇
- 瓦斯液相催化氧化制甲醇实验研究被引量：2
- 2014年
- 以瓦斯为原料制备甲醇的实验研究,可以充分利用瓦斯资源。采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y,进一步将金属钯担栽在CuPc/Y上制备了0.5%Pd-CuPc/Y复合物。以0.5%Pd-CuPc/Y为催化剂、醋酸水溶液为溶剂进行了瓦斯液相催化氧化制甲醇的实验研究。结果表明:甲醇的生成量与反应压力、反应温度、催化剂用量、溶剂的酸度、反应时间存在正相关关系,与对苯醌添加量总体上也遵循正相关规律。在瓦斯初始反应压力4 MPa、催化剂用量2 g、溶剂中CH_3COOH与H_2O体积比4:1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度130℃的条件下,甲醇的生成量为2 754μmol。分析瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应机理,认为0.5%Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应同时遵循亲电取代机理和活性氧物种氧化机理。
- 徐锋李创王珏贾韶洋赵晓鹏朱丽华
- 关键词：瓦斯甲醇液相催化氧化
- 瓦斯部分氧化制甲醇的实验研究被引量：3
- 2012年
- 为了充分利用瓦斯资源,对瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应溶剂和催化剂进行了研究和筛选,并讨论了反应温度和时间对瓦斯部分氧化反应的影响。结果表明,瓦斯在酸性条件下可发生选择性氧化反应生成甲醇,且溶剂酸性越强,目标产物的生成量越高;在CH3COOH水溶液作溶剂时,Pd(OAc)2-对苯醌-CO用作瓦斯部分氧化合成甲醇的催化剂体系较合适;延长反应时间和适当升高反应温度,有助于目标产物的生成。此外,还分析了瓦斯选择性氧化合成甲醇的反应机理。该研究为防治瓦斯事故,减少因瓦斯排放引起的温室效应及合理利用瓦斯资源提供了理论依据。
- 徐锋赵晓鹏朱丽华王珏
- 关键词：瓦斯甲醇乙酸催化剂反应机理
