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喷雾热解合成An_2Zr_2O_7(An=La、Nd)烧绿石及结构分析被引量：5: 2014年; 锆基烧绿石An2Zr2O7以优异抗辐照性能和化学稳定性成为高放废物中锕系核素的理想固化基材。镧系核素常作为替代核素进行锕系核素的固化研究,实验以硝酸盐为原料,以三价的镧系元素(La、Nd)模拟锕系元素,采用sol-喷雾热解方法在1 200℃、6h内合成了(La、Nd)2Zr2O7烧绿石。采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱分析方法对合成的样品进行了结构表征,结果表明:利用该方法合成了单一物相的烧绿石立方结构An2Zr2O7;相对于La2Zr2O7的烧绿石结构,Nd2Zr2O7烧绿石具有向萤石结构转变的趋势。该合成方法为目前的高放废液人造岩石固化提供了一定的技术基础。; 王烈林谢华江阔邓超龙勇康晓庆米国源; 关键词：烧绿石 RAMAN

锕系核素烧绿石模拟固化体化学稳定性研究被引量：1: 2015年; 以La2Zr2O7为固化基材,Nd为锕系核素模拟核素,通过溶胶凝胶法制备了(La1-yNdy)2Zr2O7(0≤y≤1.0)系列烧绿石模拟固化体。样品经过高能γ辐照,辐照剂量为233.78 k Gy。通过PCT粉末浸出测试方法对固化体化学稳定性进行了测试,辐照前后样品的La,Nd,Zr均保持了较低的化学浸出率10-4(g·m-2·d-1),锆基烧绿石具有可靠的化学稳定性主要取决于稳定的Zr-O键。当模拟锕系核素Nd的掺杂量达到相变区域(0.6≤y≤0.8)时,元素浸出率有明显增加,主要可能是结构的无序化导致。γ辐照后样品Zr的浸出率在相变区域也出现明显的增加,可能是由于γ辐照导致固化体Zr-O48f键结构的变化。; 王烈林谢华文清云邓超张可心; 关键词：固化体锕系元素烧绿石化学稳定性

掺加铬对硼硅酸盐玻璃固化体结构影响被引量：5: 2017年; 动力堆乏燃料经后处理产生的高放废液中铬的含量比生产堆略高,为了尽可能提高玻璃固化体对有毒有害的重金属铬废物的包容能力,减少该类废物玻璃固化后最终废物体积,实验通过掺加不同量的氧化铬研究其对于硼硅酸盐玻璃(摩尔比n(SiO_2)∶n(B_2O_3)∶n(Na_2O)∶n(Li_2O)=1.03∶0.32∶0.18∶0.18)包容模拟动力堆高放废液的量及玻璃样品结构的影响。六种玻璃样品的X射线衍射和拉曼光谱分析结果显示,废物包容量从10%增至20%(质量分数),硼硅酸盐玻璃样品的结构明显提高(Q1比例降低,Q2等比例提高)。废物包容量增至20%(质量分数)情况下,铬的掺杂量可以达到0.5%(质量分数),玻璃样品没有出现结晶相,其结构比不掺加铬的样品更加稳定。同时,向废物包容量为20%(质量分数)的玻璃样品增加铬的掺杂量增至1%(质量分数),由于铬含量超出硼硅酸盐玻璃包容铬的限值而溢出,形成氧化铬晶相,降低了玻璃样品结构的稳定性和对废物包容的能力。PCT测试结果和SEM分析结果同Raman和XRD分析结果一致。; 李江波李扬李宝军张华; 关键词：硼硅酸盐玻璃玻璃结构铬

Ce模拟Pu富氧相Ce2Zr2O8模拟固化体的合成及结构表征: 锆基烧绿石AZrO以优异抗辐照性能和化学稳定性成为高放废物中锕系核素的理想固化基材。通过Ce模拟Pu,研究富氧类烧绿石对锕系核素的固化。以硝酸盐为原料,用Sol-喷雾热解法制备了样品前驱体,通过石墨还原-氧化一步合成法制...; 王烈林谢华陈青云王茜邓超龙勇康晓庆; 关键词：烧绿石固化体; 文献传递

U在烧绿石Nd2Zr2O7中的固化研究: 2015年; 以具有较强抗辐照和化学稳定性的锆基烧绿石Nd2Zr2O7为固化基材,针对锕系核素U进行固化研究。以硝酸盐作为原料,通过柠檬酸络合和喷雾热解的方法,在1200℃保温12h成功制备了含U10mol%的烧绿石固化体。产物经X-射线粉末衍射、拉曼光谱进行表征,结果表明:U很好的包容到烧绿石固化体中,固化体保持单一的烧绿石结构;U离子半径小于Nd,导致固化体晶格常数减小;随着U成分的增加,固化体的烧绿石结构趋向于无序化。; 王烈林谢华陈青云吕会议张可心; 关键词：烧绿石锕系核素 U

衰变子体对锕系核素固化体结构和性能的影响: 2014年; 由于高放废物中的锕系核素不断发生α衰变,因此锕系核素的处理和处置必须考虑α内辐照效应和新生成的子体影响。对于有长寿命衰变子体的锕系核素固化,其固化体的长期安全稳定在很大程度上取决于衰变子体的行为。针对241Am,243Cm的α衰变过程中子体的寿命远大于母体的行为,利用级联衰变理论计算了核素含量随衰变时间的变化规律,计算结果显示在长达数万年的处置时间内,长寿衰变子体将是固化体的主要成分。锕系核素的锆石结构固化体(AnSiO4)研究表明,锕系核素在衰变过程中固化体的体积随锕系核素离子半径呈线性变化。计算表明在锕系核素固化体上万年的地址处置过程中,子体导致的241Am和243Cm锆石结构固化体(AnSiO4)的体积将分别增大约4%,5%。子体核素的产生将影响锕系核素固化体的抗辐照性能。; 王烈林谢华; 关键词：锕系核素

动力堆高放废物对硼硅酸盐玻璃体结构影响研究: 随着我国核电事业的蓬勃发展,动力堆乏燃料后处理后产生的高放废物的安全处理和处置问题日益突现。通常采用硼硅酸盐玻璃基材固化高放废液,由于动力堆乏燃料后处理产生的高放废液中含有较多金属氧化物,硼硅酸盐玻璃对其的包容能力有待研...; 张华李扬李宝军李江波; 关键词：动力堆高放废物硼硅酸盐玻璃; 文献传递

镧系元素模拟衰变子体对An_2Zr_2O_7固化体结构及其γ辐照性能的影响: 2015年; 锆基烧绿石An2Zr2O7以优异的抗辐照性能和化学稳定性成为高放废物中锕系核素的理想固化基材,高放废物固化体在长期贮存过程中不断衰变产生衰变子体,必将影响固化体的结构和性能。本文以镧系核素Nd模拟锕系核素Pu、Am,La模拟其衰变子体U、Np,通过溶胶凝胶方法合成了(LaxNd1-x)2Zr2O7模拟固化体。样品经高能γ辐照,辐照剂量为233.78kGy。利用X射线衍射、Raman振动光谱和结构精修方法对辐照前后的系列样品进行了分析。结果表明:(LaxNd1-x)2Zr2O7系列固化体均为单一的烧绿石结构相;固化体的晶格常数随La的增加呈线性增加,晶体结构趋于有序化,意味着衰变子体有助于固化体趋向于更加有序的烧绿石结构。γ辐照和结构精修结果表明,随着子体的增加,An—O48f键长增大,离子键结合力减小,在辐照情况下晶格易发生无序化,抗辐照能力减弱。; 王烈林谢华陈青云王茜邓超龙勇; 关键词：Γ辐照

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四川省教育厅资助科研项目(14ZA0103)