国家自然科学基金(20703039)
- 作品数：7 被引量：27H指数：5
- 相关作者：罗孟飞刘义武张小明鲁继青索继栓更多>>
- 相关机构：浙江师范大学中国科学院研究生院中国科学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院西部之光基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- Ga改性的Au/TS-1催化剂上气相丙烯环氧化反应被引量：7
- 2012年
- 以Ga改性的TS-1分子筛为载体,用沉积沉淀法制备了金催化剂,并用于气相丙烯环氧化反应.比较了不同Ga掺杂量对催化剂结构和催化性能的影响.反应结果表明:Ga的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.8%提高到2.7%;环氧丙烷的选择性由86.2%提高到91.9%.催化剂活性的增加可能是因为Ga的掺入使金颗粒分布更加均匀,以及载体微结构变化引起的配位效应.
- 张超潘小荣罗孟飞鲁继青
- 关键词：丙烯环氧化金催化剂TS-1分子筛镓改性
- Au/NTS-1催化丙烯气相直接环氧化(英文)被引量：6
- 2013年
- 以高温氨气处理制得含氮微孔钛硅分子筛(NTS-1)为载体,用沉积-沉淀法制得了一系列纳米金催化剂.考察了纳米金催化剂在氢气和氧气共存下催化丙烯气相环氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明,高温氨气处理钛硅分子筛(TS-1)载体降低了其酸性,提高了纳米金催化剂制备中金的利用率和纳米金催化剂中金的分散度,显著提高纳米金催化剂的催化活性.载体酸性降低和载体表面–NH2配位效应增强了催化剂活性.
- 刘义武张小明索继栓
- 关键词：环氧化氮化环氧丙烷
- Au/N-Ti-HMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究被引量：7
- 2011年
- 以十二胺为模板剂合成了一系列不同Ti含量的介孔分子筛Ti-HMS,并通过高温氨处理对其进行高温改性,在分子筛表面和骨架中引入碱性N原子.分别以改性前后的Ti-HMS为载体使用沉积沉淀法制得纳米金催化剂,并考察氢气、氧气共存条件下催化丙烯气相直接环氧化的催化性能.通过氮气等温吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DR UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)及高倍透射电镜(HRTEM)对载体及纳米金催化剂进行了表征.结果表明:合成的Ti-HMS分子筛试样具有典型的六方介孔特征,Ti以骨架四配位状态存在.以850℃高温氮化改性Ti-HMS为载体制备的纳米金催化剂,在常压、100℃条件下,催化丙烯环氧化,反应30 min后,丙烯的转化率达6.28%,环氧丙烷的选择性为83.10%;反应270 min后丙烯的转化率降至4.74%,环氧丙烷的选择性为82.49%.经高温改性处理后,催化剂的活性及稳定性都得到了大幅度提高.
- 张文敏刘义武李颢李小强张小明
- 关键词：TI-HMS纳米金催化剂丙烯环氧化
- Au/Ti-MCM-41(H)催化丙烯气相直接环氧化被引量：8
- 2010年
- 采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DRUV-Vis)光谱、透射电镜(TEM)及等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423K反应温度下,以Ti/Si摩尔比为1%的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1g·h-1·kg-1;反应330min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%.
- 刘义武余欢张小明索继栓
- 关键词：丙烯环氧化纳米金催化剂环氧丙烷
- Sn改性的Au/TS-1催化剂上丙烯气相环氧化反应研究被引量：7
- 2010年
- 以Sn改性的TS-1分子筛为载体,利用沉积沉淀法制备了金催化剂,用于在氢气氧气共存下丙烯直接环氧化反应,并比较了不同Sn掺杂量对催化剂结构及其催化性能的影响.X射线衍射与红外光谱结果表明,Sn掺杂进入TS-1骨架中.反应活性结果表明,Sn的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.6提高到2.5%,环氧丙烷的选择性由87上升到90%,活性的增加可能是由于Sn的掺入引起的配位效应(ligand effect).
- 潘小荣张超罗孟飞鲁继青
- 关键词：环氧丙烷丙烯环氧化金催化剂TS-1分子筛SN改性
- 助剂对Au/TS-1催化丙烯气相直接环氧化活性的影响被引量：1
- 2009年
- 采用沉积-沉淀法制备了Au／TS-1催化剂，考察了碱金属和碱土金属助剂对Au／TS-1催化剂在H2与02同时存在条件下丙烯气相直接环氧化反应的影响。实验结果表明，添加助剂的Au／TS-1催化剂的活性均有所提高，且环氧丙烷（PO）的选择性保持在90％左右。当载体中n（Si）：n（Ti）=100时，Au／TS-1催化剂（Au质量分数为0．13％）上的PO生成速率为25g／（h·kg），而添加K的Au—K／TS—1催化剂（Au质量分数为0．08％，K质量分数为0．14％）上的PO生成速率为44g／（h·kg），活性提高了近80％。表征结果显示，加入碱金属使Au颗粒变小（粒径为1～2nm），分散更加均匀，从而提高了催化剂的丙烯环氧化活性；而加入碱土金属后，催化剂上的Au负载量增加，也使催化剂活性有所提高。
- 刘统罗孟飞鲁继青
- 关键词：催化丙烯环氧化环氧丙烷碱土金属助剂
- Ce1-xGdxO2-δ固溶体中缺陷物种的拉曼光谱研究
- 2012年
- 采用溶胶-凝胶法制备一系列Ce1-xGdxO2-δ固溶体。利用紫外(325 nm)和可见(514 nm)Raman光谱,X射线粉末衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),考察了Ce1-xGdxO2-δ固溶体的缺陷物种的分布以及Gd含量对缺陷浓度的影响。结果表明:Ce1-xGdxO2-δ固溶体中存在氧缺位(～560 cm-1)和GdO8型缺陷结构(～600 cm-1)。根据样品对Raman激发光的吸收,紫外Raman光谱反映样品的表层信息,可见Raman光谱反映样品的整体信息。Ce1-xGdxO2-δ固溶体表层氧缺位(να)和GdO8型缺陷物种的浓度(νβ)均高于固溶体体相,这归因于缺陷物种的表面富集。然而,相比于GdO8型缺陷物种,体相中氧缺位浓度增加较表层中的更显著。
- 李岚胡庚申陈芳罗孟飞
- 关键词：RAMAN光谱
