国家自然科学基金(20703018)
- 作品数:4 被引量:20H指数:3
- 相关作者:李晓红吴鹏王红娜宋丽英沈亚丽更多>>
- 相关机构:华东师范大学更多>>
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- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 介孔氧化铝复合材料负载铂催化剂上丙酮酸乙酯的不对称氢化反应被引量:4
- 2011年
- 采用固相研磨法制备了有序介孔树脂FDU-14孔道限阈分散的Al2O3复合材料Al2O3@FDU-14.以其为载体,采用浸渍法制备了4.0%Pt/Al2O3@FDU-14催化剂,并利用X射线衍射、透射电子显微镜和N2吸附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Pt/Al2O3@FDU-14催化剂保持了FDU-14的介孔结构特征.经手性分子辛可尼定修饰后,考察了该催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的催化性能.当复合材料载体中Al2O3含量为5%~15%时,Al2O3主要以无定形态均匀分布于FDU-14孔道内.随着催化剂中Al2O3含量增加,丙酮酸乙酯不对称氢化反应的活性和产物的光学选择性都有所提高,其中后者最高可达80%ee.Al2O3的引入可降低FDU-14介孔树脂材料表面的电子密度,有利于辛可尼定在催化剂表面的吸附,因此,Pt/Al2O3@FDU-14催化剂手性诱导能力比Pt/FDU-14强.
- 王海红王红娜李晓红王一萌吴鹏
- 关键词:铂辛可尼定丙酮酸乙酯不对称氢化
- 手性修饰的介孔碳材料MPC-61负载铂催化剂上α-酮酸酯的不对称氢化反应被引量:8
- 2011年
- 采用氯铂酸乙醇溶液和氯铂酸水溶液为前体,通过浸渍法制备了介孔碳材料MPC-61负载Pt质量分数分别为4%和10%的Pt/MPC-61催化剂,并利用XRD,TEM,N2吸附-脱附和CO化学吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了经过手性分子辛可尼定修饰后的Pt/MPC-61催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的催化性能.以氯铂酸乙醇溶液为前体制备的担载质量分数为4%的催化剂因具有较小的粒径和较高的分散度而表现出较高的活性,而以氯铂酸水溶液为前体制备的相同Pt担载质量分数的催化剂则具有较强的手性诱导能力.前体经150℃真空焙烧制得的催化剂无论是反应活性还是光学选择性均有所提高,在水溶剂中的TOF值高达8820 h-1.Pt担载质量分数为10%的催化剂在乙酸溶剂中对R-(+)-乳酸乙酯的光学选择性可以达到66%e.e..Pt担载质量分数为4%的Pt/MPC-61催化剂表现出比质量分数为5%的商品化Pt/C催化剂更高的催化活性,且可重复使用10次以上.在将Pt担载质量分数为4%的催化剂用于手性药物依那普利前体的不对称合成中时,前驱体经150℃真空焙烧制得催化剂在乙酸溶剂中的光学选择性可达61%e.e..
- 李凯翔李晓红宋丽英吴鹏
- 关键词:铂催化剂辛可尼定不对称氢化
- 不同载体负载的铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的活性及其铂流失率比较被引量:2
- 2010年
- 以介孔树脂材料FDU-14和介孔碳材料CMK-3为载体制备了两种负载型铂催化剂,用N2气吸附、X射线衍射及CO化学吸附等手段对这两种催化剂进行了表征,并将这两种不同的负载型铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的催化性能及其铂流失率与商品化Pt/Al2O3催化剂进行了比较.研究结果表明,尽管Pt/Al2O3催化剂的初始活性和光学选择性均较高,然而相同反应条件下乙酸溶剂中Pt/FDU-14和Pt/CMK-3催化剂的铂流失率比Pt/Al2O3催化剂的低.通过对催化剂进行CO吸附原位傅里叶变换红外漫反射光谱(DRIFTS)表征,从载体的不同表面电子性质角度解释了不同载体负载的铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的活性和铂流失率的差异.
- 王红娜沈亚丽李博李晓红吴鹏
- 关键词:丙酮酸乙酯不对称氢化
- 手性修饰的介孔树脂材料负载铂催化剂上丙酮酸乙酯的不对称氢化反应被引量:9
- 2009年
- 采用氯铂酸和二氯四氨合铂为前体通过浸渍法分别制备了介孔树脂材料FDU-14负载的质量分数为5%的铂催化剂Pt/FDU-14,并利用XRD,TEM,N2气吸附和CO化学吸附等手段对催化剂进行了表征.考察了经过手性分子辛可尼定修饰后的Pt/FDU-14催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的催化性能.以氯铂酸为前体制备的Pt/FDU-14催化剂因其具有较小的铂粒子和较高的分散度而表现出较高的活性,乙酸溶剂中的初始活性(TOF)可以达到21902mol/(mol.h);而以二氯四氨合铂为前体制备的Pt/FDU-14催化剂则具有较强的手性诱导能力,乙酸溶剂中(R)-(+)-乳酸乙酯的光学选择性可以达到81.4%e.e..更重要的是,由于FDU-14具有较强的疏水性,Pt/FDU-14催化剂在水溶剂中也表现出较高的催化性能,并且还可以重复使用10次以上.
- 沈亚丽李晓红宋丽英王红娜吴鹏
- 关键词:铂催化剂辛可尼定丙酮酸乙酯不对称氢化反应
- 手性修饰的介孔树脂材料负载铂催化剂上的不对称氢化反应
- <正>辛可尼定修饰的铂催化剂上α-酮酸酯及其衍生物的不对称氢化反应是多相不对称催化领域中研究比较成功的体系之一,在负载型铂催化剂中Pt/Al2O3催化剂的性能最好。最近报道的FDU类型的介孔树脂材料因具有酚醛树脂有机骨架...
- 沈亚丽宋丽英王红娜李晓红吴鹏何鸣元
- 关键词:铂催化剂辛可尼定丙酮酸乙酯不对称氢化
- 文献传递