国家自然科学基金(20866004)
- 作品数:13 被引量:19H指数:2
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- 相关机构:昆明理工大学保山市质量技术监督综合检测中心更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金云南省科技厅科研基金更多>>
- 相关领域:化学工程理学一般工业技术更多>>
- 非水溶液中有序介孔磷酸盐分子筛M-Zr-P-O(M=Ca,Al)合成及表征被引量:1
- 2017年
- 以三嵌段聚合物F127为模板剂,乙醇为溶剂,利用溶剂挥发诱导自组装法合成了Ca-Zr-P-O和Al-Zr-P-O有序介孔多金属磷酸盐分子筛。采用N_2吸附-脱附分析、扫描电子显微镜和小角X射线衍射分析了材料的介孔结构的有序性及其热稳定性;通过红外光谱、魔角核磁共振、X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱研究了2种介孔分子筛骨架结构中金属离子的存在状态。结果表明:2种磷酸盐分子筛,均属于二维六方有序介孔结构,骨架结构为非晶态,平均孔径介于7~10 nm,比表面积达120~260 m^2/g。Ca^(2+)和Al^(3+)均匀分散在分子筛的孔壁骨架结构中,Ca^(2+)对[ZrO_4]配位结构影响较大,Al^(3+)具有良好的配位能力且不影响[ZrO_4]配位结构。Ca^(2+)和Al^(3+)性质上的差异导致2种介孔磷酸盐材料具有不同的热稳定性:Ca_(0.25)Zr_(0.75)PO经700℃焙烧5 h后能维持有序的介孔结构,Al_(0.5)Zr_(0.5)PO经800℃焙烧仍能保持有序介孔结构。
- 陈颜龙祝琳华司甜
- NZP族磷酸盐晶体化合物NH_4Zr_2(PO_4)_3的水热合成被引量:8
- 2009年
- 以(NH4)2HPO4为磷源,ZrO(NO3)2为锆源,用共沉淀法合成无定形前驱体,进一步采用水热晶化法制备出了NH4Zr2(PO4)3结晶化合物。研究了晶种、矿化剂(氟离子)添加量、水热合成温度和时间、pH值等对形成具有NaZr2P3O12(NZP)族晶体结构的化合物的影响,得到的最温和的水热晶化合成条件,即:按摩尔比n(F-)/n(ZrO2)=1引入HF作为矿化剂,添加占产物质量15%的晶种,在pH=1~5的酸性环境下,在50℃水热合成24h,可以得到结晶良好的单相NH4Zr2(PO4)3,用Brunauer-Emmett-Teller氮吸附法测定其比表面积为3.17m2/g,总孔容为0.00493mL/g。结果表明:所合成的具有三维网络状骨架结构的NZP族结晶化合物NH4Zr2(PO4)3因不具备类似微孔沸石分子筛的多孔性质,故更适合作为NZP族陶瓷的粉体材料而非分子筛催化材料。
- 李艳平李沪萍孙彦琳祝琳华
- 关键词:水热晶化
- 钒基催化剂上丙烷氧化脱氢催化性能研究进展被引量:1
- 2016年
- 低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效的催化剂。简要介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯的研究意义和钒基催化剂上丙烷氧化脱氢反应的机理,综述了负载型钒基催化剂的载体类型及性质、活性物种引入方式、表面钒物种的还原性能、钒负载量、氧化剂的选择对丙烷氧化脱氢催化活性及对丙烯选择性的影响。
- 陈思艮祝琳华何艳萍司甜
- 关键词:丙烷氧化脱氢丙烯钒基催化剂
- 介孔磷酸盐分子筛的合成研究进展被引量:1
- 2016年
- 介孔磷酸盐材料在催化领域的应用越来越受到人们的关注,但介孔材料非晶态的孔壁结构导致其热稳定性较低,是制约其发展和工业化应用的重要因素。从合成机理的角度对介孔磷酸盐的合成方法进行了分类,分别综述了水热合成技术和非水合成技术制备介孔磷酸盐材料的方法,分析了合成条件对其介孔结构和热稳定性的影响,介绍了几种合成介孔磷酸盐材料的新方法。
- 陈颜龙祝琳华司甜
- 关键词:热稳定性
- 负载钒基催化剂在丙烷氧化脱氢反应中催化性能的研究进展
- 2018年
- 丙烷氧化脱氢(ODPH)制丙烯是一种利用廉价低碳烷烃制备高附加值烯烃的重要途径。对于该反应体系,负载型钒基催化剂是目前公认的具有良好催化活性的催化剂之一。介绍了钒基催化剂的相关研究及ODPH反应机理,综述了载体的表面酸碱性质、孔道结构和形貌特征以及三种不同类型的金属添加剂对负载型钒基催化剂的催化活性和选择性的影响,为从催化剂设计的角度改进钒基催化剂的催化性能提供了借鉴。
- 吴植宇祝琳华司甜
- 关键词:丙烷氧化脱氢
- 新型NZP族介孔磷酸盐分子筛CaZr_4(PO_4)_6的制备及表征被引量:6
- 2010年
- 以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(cetyltrimethyl ammonium bromide,CTAB)为模板剂,采用添加有机酸的无机溶胶-凝胶工艺成功地合成了化学组成为CaZr4(PO4)6的磷酸锆钠族(NZP族)介孔分子筛。利用X射线衍射、N2吸附-脱附和高分辨率透射电镜等对合成产物的物相和孔结构特征进行了表征。结果表明:当n(CTAB):n(ZrO2)=(0.6~0.8):1(摩尔比)时,可获得孔的平均尺寸为8.5nm且具有短程有序孔道结构的结晶态介孔CaZr4(PO4)6,其比表面积可达67~80m2/g,孔容为0.17~0.21cm3/g。上述研究结果使长期以来被用于制备低热膨胀结构陶瓷的NZP族粉体材料的应用领域极有希望转向新型分子筛催化材料。
- 苏德咏祝琳华
- 关键词:介孔分子筛溶胶-凝胶法模板剂
- 介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响
- 2019年
- 以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射线衍射、N_2吸附-脱附和透射电镜表征了所制备样品的孔道结构,采用Raman光谱着重研究了不同方式引入的钒物种在Na_(0.1)Zr_(0.9)PO上的存在状态,并将催化剂上钒物种的存在状态与其在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能相关联,探讨在介孔磷酸盐分子筛上构筑丙烷氧化脱氢活性位的合适方法。研究结果表明:掺杂方式引入的钒物种不仅可以同时以孤立态和聚集态存在,并且当钒含量高于8%时仍能保持高度分散状态,不容易出现导致催化性能下降的结晶态V_2O_5,与浸渍负载相比,本文采用掺杂方式制备的钒基催化剂样品普遍显示出更好的丙烷氧化脱氢活性和更高的丙烯选择性。此外,以碱金属Na掺杂的介孔磷酸盐分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO作为钒基催化剂的载体,虽然丙烷氧化脱氢反应的活性受到一定程度的抑制,但却可以使丙烯的选择性有所提升。
- 祝琳华吴植宇司甜
- 关键词:催化剂催化剂载体丙烷氧化脱氢
- 纳米Au在蒙脱石层间的插层组装
- 2011年
- 以Na基蒙脱石为载体,分别以十二胺和PAA作为插层剂,利用此类插层剂可以捕捉金胶体的特点,使预先制备的金胶体插层于蒙脱石的层间制备组装型纳米金催化剂,并考察了高温焙烧对插层效果的影响。此外,以Au(en2)Cl3作为金的前驱体,研究了利用蒙脱石的阳离子交换特性直接进行纳米金插层组装的可行性。采用X射线衍射(XRD)、荧光分析(XRF)和透射电子显微镜(TEM)对所制备的样品进行了表征,结果表明:基于阳离子交换插层的制备方法未能实现纳米金的插层组装,金颗粒主要负载于蒙脱石片层的外表面,而基于配位俘获机理的插层组装方法所制备的纳米金在蒙脱石层间的插层组装效果良好,高温焙烧虽然导致层间纳米金的迁移,但金的粒径仍然保持在较低的尺寸范围。
- 郭传杰祝琳华
- 关键词:纳米金插层
- NZP族磷酸盐材料研究进展被引量:2
- 2011年
- NZP族精细磷酸盐材料是一类具有相同晶体结构特征但化学组成各异的结晶化合物粉体及其陶瓷烧结体。综述了NZP族磷酸盐化合物的晶体结构特征、合成方法、NZP族陶瓷的快离子导电性、离子取代性、低热膨胀特性及其应用领域。介绍了NZP族磷酸盐材料作为抗热震催化剂载体和新型介孔分子筛催化剂的研究进展。
- 司甜杨劲祝琳华
- 关键词:新型催化材料
- 介孔Zr(HPO_4)_2的合成及表征被引量:1
- 2011年
- 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用溶胶-凝胶法配合水热晶化合成了具有短程有序介孔结构的层状化合物Zr(HPO4)2。通过XRD、N2吸附、HRTEM等技术对样品的物相、孔结构和形貌进行了表征,结果表明,按n(CTAB)∶n(Zr)=0.8引入CTAB作为模板剂所合成的前驱体在120℃水热晶化48h,可以得到比表面积为66.9m2/g、孔容为0.11cm3/g、平均孔径为8.1nm的单相Zr(HPO4)2结晶化合物。
- 司甜苏德咏祝琳华
- 关键词:模板剂溶胶凝胶法水热晶化