国家自然科学基金(21171014)
- 作品数：9 被引量：45H指数：4
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- 十三氟辛基修饰的疏水有机-无机杂化二氧化硅膜孔结构、氢气分离及水热稳定性被引量：6
- 2014年
- 采用1，2-双（三乙氧基硅基）乙烷（BTESE）和十三氟辛基三乙氧基硅烷（PFOTES）为前驱体，在酸性条件下通过溶胶一凝胶法制备了十三氟辛基修饰的有机一无机杂化SiO，膜材料。利用接触角测量、红外光谱、动态光散射和№吸附等测试技术分别对膜材料的疏水性、溶胶粒径和孔结构进行表征，并深入研究有支撑膜材料的氢气渗透、分离性能以及长期水热稳定性。结果表明，十三氟辛基修饰后的膜材料由亲水性变成了疏水性。当nrvorEs／nsnsr=0．6时膜材料对水的接触角达到f110．4±0．410．膜材料还保持微孔结构，孔径分布在0．5～0．8nm。氢气在修饰后的膜材料中的输运遵循微孔扩散机理，在300℃时．氢气的渗透率达到8．5×10-7 mol.m-2．s-1．Pa-l，HJC02，H2／CO和H2／SF6的理想分离系数分别为5．49，5．90和18．36，均高于相应的Knudsen扩散分离因子。在250oC且水蒸气物质的量分数为5％水热环境下陈化250h，氢气渗透率和HdCO，的理想分离系数基本保持不变，膜材料具有良好的水热稳定性。
- 刘相革韦奇丁元利聂祚仁李群艳
- 关键词：孔结构氢气分离水热稳定性
- 十七氟癸基修饰的有机-无机杂化二氧化硅膜的制备及其渗透汽化性能研究被引量：2
- 2019年
- 以1,2-双(三乙氧基硅烷)乙烷(BTESE)和十七氟癸基三乙氧基硅烷(PFDTES)为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备十七氟癸基修饰的有机-无机杂化SiO_2膜材料.通过扫描电镜、接触角测量对膜材料的形貌、疏水性进行了表征,并研究了膜材料去除水体中微量乙醇的渗透汽化性能.结果表明,十七氟癸基修饰的有机-无机杂化SiO_2膜材料表面平整光滑,而且疏水性能得到改善,当n(PFDTES)∶n(BTESE)=0.4时,膜材料对水的接触角达到(111±0.6)°.对于低浓度的乙醇水溶液,修饰后的膜材料对乙醇具有优先选择透过性,随着修饰量、料液温度的增加,渗透通量和乙醇/水分离系数均升高.当n(PFDTES)∶n(BTESE)=0.4、料液温度为50℃、乙醇质量分数为10%时,渗透通量达到0.162 kg/(m^2·h),乙醇/水分离系数为2.40.
- 何凯悦韦奇王煜琨李群艳聂祚仁
- 关键词：渗透汽化乙醇
- 介孔碳的快速水相合成及对辣根过氧化物酶的固定被引量：2
- 2013年
- 以间苯三酚-甲醛为碳源前驱体,嵌段聚合物F127(PEO106PPO70PEO106)为模板剂,在水相中快速合成了介孔碳材料.将其应用于辣根过氧化物酶的固定化,并初步研究了固定化对酶稳定性的影响.利用TEM和SEM观察该材料的微观结构,通过N2吸附-脱附技术对介孔碳材料的孔结构和孔容等进行了表征.结果表明,介孔碳材料具有蠕虫状介孔结构,孔径可在5.6～7.6 nm之间调变,相应的比表面积介于691.1～787.8 m2/g,且随着反应体系中盐酸浓度的增加,所得材料的孔径、比表面积和孔容等均呈现减小的趋势.固定在介孔碳中的辣根过氧化物酶,保持了其蛋白质二级结构,且与游离酶相比,固定化酶的热稳定性、pH稳定性和操作稳定性都有明显的提高.经多次循环操作,固定化酶依然保持较高的活性,说明其具有良好的可重复利用价值.
- 孙何李群艳王学伟韦奇聂祚仁
- 关键词：介孔碳辣根过氧化物酶固定化
- 异丁基修饰的微孔二氧化硅膜制备及氢气分离性能被引量：1
- 2016年
- 以正硅酸乙酯(TEOS)和异丁基三乙氧基硅烷(iTES)为前体,通过溶胶-凝胶法在酸性条件下制备异丁基修饰的二氧化硅溶胶,并采用浸渍提拉法在γ-Al_2O_3/α-Al_2O_3支撑体上制备异丁基修饰的微孔二氧化硅膜材料.分别通过动态光散射技术、接触角测量、红外光谱、核磁共振以及N_2吸附等测试手段对溶胶的粒径分布、膜材料的疏水性能以及孔结构进行表征,并深入研究异丁基修饰膜材料的氢气渗透和分离性能.结果表明,当摩尔比n(iTES)/n(TEOS)=0.6时,溶胶的平均粒径约为5.1nm,膜材料的孔径狭窄分布在0.45~0.8nm,其对水的接触角达到(114.0±0.5)°.H2在膜材料中的渗透率随测试温度的升高而增大,300℃时达到9.07×10^(-7) mol/(m^2·s·Pa),H_2/CO_2和H_2/CO的理想分离系数分别为6.79和15.37,双组份混合气体分离系数分别为7.09和15.72,均高于对应的Knudsen扩散分离因子,H2在膜材料中的输运主要遵循活化扩散机理.在250℃水蒸气物质的量摩尔分数为5%的环境中陈化200h后,异丁基修饰的SiO_2膜具有良好的水热稳定性.
- 张少康韦奇李群艳聂祚仁刘亚军
- 关键词：异丁基孔结构氢气分离
- 介孔SiO_2/Fe_3O_4中空磁性微球的漆酶固定化被引量：17
- 2013年
- 以介孔SiO2/Fe3O4磁性中空微球作为载体,采用物理吸附法对漆酶进行固定化,考察了时间、温度和pH值对漆酶固定化效果的影响,并对固定漆酶的活性及稳定性进行了研究.结果表明,介孔SiO2/Fe3O4磁性中空微球吸附漆酶分子后,介孔材料的比表面积与孔体积均减小.在3 h时复合微球对漆酶的吸附达到平衡,复合微球中介孔SiO2对漆酶的有效固定量为689 mg/g,大大高于纯介孔材料MCM-41的漆酶固定量(319 mg/g).在pH=3～6的条件下,复合微球中固定漆酶仍保持70%以上的相对酶活.当温度不高于60℃时,固定漆酶的相对酶活仍保持65%以上.固定漆酶的pH稳定性和热稳定性都明显优于游离漆酶,固定漆酶的米氏常数为1.05 mmol/L,与游离漆酶相比,固定漆酶与底物的亲和力有所降低.当2,4-二氯苯酚的浓度为10 mg/L时,固定漆酶对其去除率在6 h时达到81.6%,表现出很好的催化活性.
- 王苗苗李群艳韦奇聂祚仁
- 关键词：介孔二氧化硅漆酶固定化
- 有序介孔碳对罗丹明B的吸附行为研究被引量：8
- 2012年
- 以嵌段共聚物F127为模板剂,间苯二酚/甲醛为碳源,在酸性条件下制备了孔径为6.44 nm,BET比表面积为661.98 m2/g,孔容为0.46 cm3/g的有序介孔碳(Ordered Mesoporous Carbon,OMC)。将所得有序介孔碳材料应用于罗丹明B(RhB)的吸附,并对吸附等温线和吸附动力学进行了研究。结果表明,吸附行为符合Langmuir吸附等温线及准2级动力学吸附。通过计算吸附过程中的吸附自由能ΔG0、焓ΔH0、熵ΔS0等热力学参数,表明吸附行为是自发进行的且是放热反应。溶液的pH值会对吸附量产生明显的影响,这主要是由于不同的pH值会对RhB的聚合产生明显的影响,从而导致分子尺寸的变化进而影响吸附量。
- 孙何李群艳韦奇聂祚仁
- 关键词：有序介孔碳热力学动力学
- 近单分散介孔SiO_2/Fe_3O_4/SiO_2微球的制备及漆酶固定化被引量：1
- 2012年
- 以自制近单分散、平均粒径约为250 nm的SiO2亚微球为核心,采用液相沉积法得到β-FeOOH/SiO2微球,再通过溶胶-凝胶法以β-FeOOH/SiO2微球为内核,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,经水解缩聚反应,焙烧后得到近单分散介孔SiO2/Fe3O4/SiO2微球,以复合微球为载体,对漆酶进行固定。结果表明,近单分散介孔SiO2/Fe3O4/SiO2复合微球的介孔层厚约40 nm,具有较大的饱和磁化强度(14.715 emu/g),较小的剩余矫顽力(约为109Oe),其比表面积为391.067 m2/g,孔容为0.53 cm3/g,孔径分别在5.43 nm和20～80 nm,呈现双孔径分布。复合微球吸附漆酶后,介孔材料的比表面积与孔容分别减小为103 m2/g和0.37 cm3/g,复合微球对漆酶的吸附量为202.6 mg/g。
- 王苗苗李群艳韦奇聂祚仁
- 关键词：介孔二氧化硅漆酶固定化
- 十七氟癸基修饰的有机-无机杂化二氧化硅膜材料的制备及气体分离性能被引量：8
- 2012年
- 以十七氟癸基三乙氧基硅烷(PFDTES)和1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)为前驱体,通过溶胶-凝胶法制备了十七氟癸基修饰的SiO2溶胶,采用浸渍提拉法在γ-Al2O3/α-Al2O3多孔陶瓷支撑体上涂膜,然后在N2气氛保护下烧结成完整无缺陷的有机-无机杂化SiO2膜.利用扫描电子显微镜对膜材料的形貌进行观察,通过动态光散射技术对溶胶粒径及分布进行测试,利用视频光学接触角测量仪、红外光谱仪和热分析仪表征了十七氟癸基修饰对有机-无机杂化SiO2膜疏水性的影响.结果表明,十七氟癸基已经成功修饰到SiO2膜材料中,且随着PFDTES加入量的增大,溶胶粒径和膜材料对水的接触角不断增大.当n(PFDTES)∶n(BTESE)=0.25∶1时,溶胶粒径分布较窄,平均粒径为3.69 nm,膜材料对水的接触角为(112.0±0.4)°.在修饰后的有机-无机杂化SiO2膜中H2的输运遵循微孔扩散机理,在300℃时,H2的渗透率达到5.99×10-7mol.m-2.Pa-1.s-1,H2/CO和H2/CO2的理想分离系数分别达到9.54和5.20,均高于Knudsen扩散的理想分离因子,表明膜材料具有良好的分子筛分效应.
- 宋霖韦奇郝润秋聂祚仁李群艳
- 关键词：溶胶-凝胶法气体分离
- 异丁基修饰的微孔二氧化硅膜制备及氢气分离性能
- 以正硅酸乙酯(TEOS)和异丁基三乙氧基硅烷(iTES)为前驱体,通过溶胶—凝胶法在酸性条件下制备了异丁基修饰的二氧化硅溶胶,并采用浸渍提拉法在γ-AlO/α-Al O支撑体上制备了异丁基修饰的微孔二氧化硅膜材料.分别通...
- 张少康韦奇李群艳聂祚仁刘亚军
- 关键词：异丁基孔结构氢气分离
- 文献传递
- 碳氟基团修饰的多孔陶瓷膜润湿性、表面自由能及渗透性能的研究被引量：4
- 2018年
- 以十七氟癸基三乙氧基硅烷和乙醇分别作为修饰剂和溶剂,通过后接枝法将十七氟癸基修饰到γ/α-Al_2O_3多孔陶瓷膜表面,对碳氟基团修饰的γ/α-Al_2O_3多孔陶瓷膜表面形貌、化学组成、亲/疏水性进行表征,并考察接枝的碳氟基团对其表面自由能和气体/纯水渗透性能的影响.结果表明,碳氟基团的引入极大地降低了γ/α-Al_2O_3多孔陶瓷膜的表面自由能,使其表面发生从亲水到疏水的转变.接枝到γ/α-Al_2O_3多孔陶瓷膜孔道的碳氟基团一定程度上增加了气阻,使得气体渗透率略有下降,气体分子在孔道内的输运遵循Knudsen扩散机制.压差0.35 MPa条件下,纯水不能透过修饰后的α-Al_2O_3以及修饰后的γ/α-Al_2O_3多孔陶瓷膜.
- 王煜琨韦奇张少康李群艳聂祚仁
- 关键词：多孔陶瓷膜表面自由能润湿性
