湖南省自然科学基金(10JJ6028)
- 作品数：6 被引量：21H指数：3
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- 相关机构：湖南师范大学湖南中烟工业有限责任公司更多>>
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- 相关领域：理学更多>>
- 离子液体功能化有序介孔SBA-15孔壁定域化磷钨酸催化活性中心构建及其催化性能被引量：5
- 2012年
- 采用溶胶-凝胶法合成了一种桥键嵌入型双咪唑离子液体功能化介孔硅基材料(Bis-PImBr-PMO-SBA-15),然后离子交换将Keggin型磷钨酸负载于其上,制备了PW-Bis-PImBr-PMO-SBA-15催化剂,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和热重分析等手段对其进行表征.结果表明,该催化剂具有SBA-15分子筛的有序六方孔道结构,且负载后的磷钨酸阴离子仍保持其完整的Keggin结构.在以水为溶剂,30%H2O2为氧化剂的苯甲醇氧化反应中,该催化剂表现出比均相的或负载于SBA-15表面的Keggin型HPW更高的催化活性,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别可达95%和94%.离子液体的咪唑阳离子可调节磷钨酸阴离子的氧化-还原性能,从而有利于提高催化剂的催化活性..
- 刘成谭蓉孙文庆银董红
- 关键词：离子液体SBA-15分子筛
- 分子印迹聚合物负载Fe(Ⅲ)催化剂的底物识别性能被引量：3
- 2013年
- 分别以o-, m-和p-硝基苯甲醇与FeCl3的配合物为模板分子, 丙烯酰胺为功能单体, 二甲基丙烯酸乙二醇酯为交联剂, 采用本体聚合法制备了三种Fe(Ⅲ)含量相同的分子印迹聚合物(MIP) o-Fe(Ⅲ)-MIP, m-Fe(Ⅲ)-MIP和p-Fe(Ⅲ)-MIP. 并采用扫描电镜、N2吸附-脱附及红外光谱等方法对催化剂结构进行了表征. 在以水为溶剂, 过氧化氢(30%)为氧化剂的苯甲醇衍生物氧化反应中, 该类催化剂表现出优异的催化活性和独特的底物识别性能. 当以p-Fe(Ⅲ)-MIP为催化剂时, p-硝基苯甲醇的转化率达到80%, 而在其他两个催化剂上均低于58%. 这表明Fe(Ⅲ)-MIP催化剂结构中具有与底物分子匹配的印迹空腔与识别位点, 对底物分子表现出专一识别性, 因而提高了催化剂对底物的选择性.
- 孙文庆谭蓉郑卫国银董红
- 关键词：分子印迹聚合物催化氧化
- Pd/PMO-SBA-15催化剂催化苯甲醇选择氧化反应性能被引量：7
- 2010年
- 研究了PMO-SBA-15材料负载的金属钯纳米粒子(Pd/PMO-SBA-15)在水相中催化苯甲醇选择氧化制苯甲醛的反应.考察了纳米粒子种类、氧化剂用量、反应时间和反应温度等对苯甲醇转化率及苯甲醛选择性的影响.结果表明,以水为溶剂,以H2O2(30%)为氧化剂时,可得到较高的苯甲醇转化率和苯甲醛选择性.当以0.05g的2%Pd/PMO-SBA-15为催化剂,H2O2用量为1.5ml,反应温度为80oC,反应4h时,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别达到97.1%和100.0%.对该催化体系的重复使用性能进行了考察.结果发现,随着使用次数的增加,苯甲醇转化率有所下降,但苯甲醛选择性保持不变.
- 刘成谭蓉银董红喻宁亚周裕旭
- 关键词：钯苯甲醇苯甲醛
- 含Fe(Ⅲ)分子印迹催化剂的制备及其底物识别性能
- 利用分子印迹技术,分别以邻硝基苯甲醇、间硝基苯甲醇、对硝基苯甲醇与Fe(Ⅲ)的络合物为模板,设计和制备了分别对邻硝基苯甲醇、闻硝基苯甲醇、对硝基苯甲醇有底物识别性的分子印迹催化剂邻Fe-MIP、间Fe-MIP和对Fe-M...
- 银董红孙文庆谭蓉
- 关键词：铁系催化剂分子印迹
- 离子液体功能化磁性纳米粒子负载L-脯氨酸催化剂的合成及其催化不对称直接aldol反应研究
- 为了使催化剂更好的重复使用以及兼具离子液体的优点，本工作试图将L一脯氨酸离子液体负载于磁性纳米粒子，设计合成离子液体功能化磁性纳米粒子负载的L一脯氨酸催化剂，并应用于催化直接不对称Aldal反应，实现催化剂简便分离和重复...
- 孔瑜谭蓉银董红
- 关键词：催化剂离子液体负载催化剂
- 离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物不对称催化仲醇氧化动力学拆分反应被引量：3
- 2014年
- 采用共价键联法,将亲水性咪唑类离子液体结构引入手性salen Mn(Ⅲ)配合物的C5位,制备了离子液体功能化手性salen Mn(Ⅲ)配合物.傅里叶变换红外光谱、紫外光谱和旋光分析等结果表明,咪唑类离子液体结构已嫁接到手性salen Mn(Ⅲ)配合物结构中,且嫁接过程未破坏催化活性中心.在以PhI(OAc)2为氧化剂,H2O/CH2Cl2为溶剂的(+/-)-α-甲基苯甲醇不对称氧化动力学拆分反应中,该催化剂表现出比传统手性salen Mn(Ⅲ)催化剂更高的催化活性,仲醇的转化率达到63%以上,对映选择性为99%,拆分效率为18.3%.可通过调变溶剂实现催化剂的分离并重复使用3次以上.实验结果表明,亲水性咪唑离子液体可改善水相反应传质问题且有利于稳定催化活性中间体,从而提高催化活性及稳定性.
- 黎成勇谭蓉赵江峰银董红
- 关键词：离子液体仲醇
- 助剂对L-脯氨酸催化直接不对称Aldol反应的影响(英文)被引量：2
- 2012年
- 在L-脯氨酸催化的芳香醛与丙酮直接不对称aldol反应体系中添加二醇或二酚类助剂可有效提高反应活性.助剂的使用降低了该反应体系中L-脯氨酸的用量.特别是以邻苯二酚为助剂时,最佳反应条件下,仅用5mol%L-脯氨酸与1mol%助剂催化2-硝基苯甲醛与丙酮直接不对称aldol反应,aldol产物产率高达90%,对映选择性为80%.该反应产率比未加助剂条件下,L-脯氨酸用量为30mol%时的反应产率高.采用量子化学计算研究了助剂对该反应的促进作用.结果表明,助剂可与芳香醛的醛基形成氢键,从而活化醛基,提高反应效率.邻苯二酚结构中相邻的羟基能与底物芳香醛羰基的氧原子形成双氢键,大大活化了底物芳香醛的羰基.因此,该助剂可有效促进L-脯氨酸催化剂的直接不对称aldol反应.
- 骆建轻谭蓉孔瑜黎成勇银董红
- 关键词：L-脯氨酸邻苯二酚芳香醛直接不对称ALDOL反应氢键作用
- 分子印迹聚合物负载纳米金催化剂的制备及其底物识别性能被引量：2
- 2011年
- 以4-硝基苯甲醇与氯金酸的络合物为模板,利用聚合物空腔内胺基捕获NaBH4还原的纳米粒子,设计和制备了一种具有底物识别性能的分子印迹聚合物负载纳米Au催化剂(Au/MIP).运用红外光谱、紫外-可见光谱和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.同时以水为溶剂,过氧化氢为氧化剂,考察了催化剂在取代苯甲醇氧化反应中的催化性能.结果表明,以Au/MIP为催化剂时,4-硝基苯甲醇转化率为75.6%,而以非印迹聚合物负载的纳米Au(Au/NIP)为催化剂时,4-硝基苯甲醇转化率仅为41.5%.以其它取代苯甲醇为底物时,Au/MIP与Au/NIP的催化活性差别不大.这说明Au/MIP催化剂活性与反应底物结构有关,脱除模板剂后它具有与4-硝基苯甲醇相匹配的空腔结构和识别位点,对反应底物表现出专一的识别性,因而提高了催化剂活性.
- 祝贞科谭蓉孙文庆银董红
- 关键词：分子印迹聚合物金纳米粒子催化氧化
