国家自然科学基金(21376236)
- 作品数：2 被引量：4H指数：1
- 相关作者：刘爽吴春田丛昱许国梁鄢峰更多>>
- 相关机构：中国科学院中国科学院大学湘潭大学更多>>
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- 相关领域：理学航空宇航科学技术更多>>
- 微孔-介孔复合催化剂上的碳氢燃料吸热催化裂解研究
- 主动再生冷却是解决飞行器热管理问题的有效手段,碳氢燃料催化裂解是最理想的吸热反应,具有较高裂解吸热性能的催化剂研制是该过程的研究重点。由于反应条件苛刻,传统的SiO2-Al2O3等氧化物以及常规ZSM-5等分子筛催化剂均...
- 丛昱许国梁吴春田陈帅盛伟王晓东张涛
- 关键词：碳氢燃料催化裂解吸热反应
- 文献传递
- Pt在MgAl_2O_4载体上的分散程度对催化苯甲醛加氢反应影响（英文）被引量：1
- 2017年
- 构建催化剂特别是在亚纳米尺度下分散的贵金属催化剂的构效关系是多相催化研究领域中的主要任务之一.我们采用与金属Pt具有强相互作用的Mg Al_2O_4尖晶石作为载体,通过简单浸渍法制备了在纳米、亚纳米和单原子尺度上分散的Pt催化剂.首先利用X射线衍射和原子分辨的球差校正电镜,确定了Pt在Mg Al_2O_4尖晶石载体表面上随负载量增大逐渐形成孤立的和相邻的单原子Pt,然后逐渐形成无定形Pt聚集体和小晶粒;然后利用电感耦合等离子体光谱和CO化学吸附测定了催化剂中Pt的含量和分散度;进一步通过测定CO在Pt表面吸附的红外光谱,区分了载体表面单原子和金属颗粒表面原子的CO吸附特征结构,并据此对不同结构的Pt原子进行了半定量估算.考察了具有不同Pt分散结构的Pt/Mg Al_2O_4催化剂的催化苯甲醛选择性加氢能力,发现以载体表面Pt单原子物种为主的催化剂,可在较宽的温度区间内保持较高的部分加氢产物苯甲醇的选择性(60–150oC,苯甲醇选择性99.4–97.9%,甲苯选择性~0.4%),而以Pt纳米颗粒为主的催化剂上苯甲醇选择性降低显著,同时生成较多深度加氢产物甲苯(60-150oC,苯甲醇选择性99.0–93.1%,甲苯选择性0.7–5.0%).此外,我们测定了各催化剂在不同转化率(~20–90%)时催化剂加氢反应的质量比活性和转化频率(TOF),并在较低苯甲醛转化率(~20%)时,估算了不同结构Pt物种对苯甲醛加氢反应的本征活性,发现Pt纳米颗粒表面原子比Mg Al_2O_4载体表面Pt单原子本征活性更高(4807 h–1 versus 3277 h–1).综上,Pt单原子催化剂具有贵金属原子利用率高,本征活性和加氢选择性高等优点;Pt纳米催化剂表面原子深度加氢能力强,加氢选择性较差,虽本征活性更高,但不足以补偿贵金属原子利用率降低带来的活性损失,Pt质量比活性显著低于单原子催化剂.此外,Mg Al_2O_4尖晶石负载的单原子Pt催化剂
- 鄢峰赵才贤易兰花张景才葛炳辉张涛李为臻
- 关键词：镁铝尖晶石选择加氢苯甲醛苯甲醇
- 乙醇辅助碳氢燃料催化吸热裂解反应的初步研究
- 利用自带航空燃料催化吸热裂解进行主动冷却是解决高速飞行器热管理问题的有效手段。燃料一般由C8-C16的烷烃和环烷烃组成,在大空速主动换热条件下,其起始裂解温度通常在500 ℃以上。而当温度高于650 ℃时,积炭生成又较为...
- 许国梁丛昱吴春田陈帅杜健王晓东张涛
- 关键词：碳氢燃料乙醇热沉
- 文献传递
- 多级孔ZSM-5催化剂上正癸烷的吸热催化裂解研究
- 碳氢燃料主动吸热冷却是解决飞行器热管理问题的有效手段,催化裂解是理想的吸热反应[1],具有良好吸热裂解性能的催化剂是该过程的研究重点[2-4]。由于反应条件苛刻、燃料与催化剂接触不充分、催化活性中心性质不适宜等因素,传统...
- 许国梁丛昱吴春田陈帅唐南方王晓东张涛
- 关键词：催化剂吸热催化裂解
- 文献传递
- 金红石型氧化钛负载的铱在催化分解N_2O推进剂反应中的应用（英文）被引量：3
- 2018年
- 氧化亚氮(N_2O)是一种性能独特优越的新型绿色推进剂,分解后可以生成高温富氧燃气,实现自增压式多种模式推进,是小卫星推进系统理想的推进剂选择,因而具有广阔的应用前景.在标准状态下,N_2O热分解反应活化能为250 k J/mol,致使其非催化热分解温度高达600 ℃,显然小卫星的能源系统无法满足,必须采取催化分解的手段,改变反应路径、降低反应活化能,使N_2O能够在较低的温度下分解.有关N_2O分解催化剂的报道很多,如纯相或复合氧化物、金属交换分子筛和负载贵金属等,但是这些催化剂仍然存在活性较低等问题,难以满足N_2O推进系统的应用需求.氧化钛是光催化和金催化常用的催化剂,经还原后能够形成氧缺陷,可以为涉氧反应提供电子,而N_2O分解会产生大量氧,氧脱附是其速率控制步骤,因而以氧化钛为载体,有望促进氧脱附及N_2O分解.与此同时,氧化铱具有较高的N_2O分解活性,而且与金红石型氧化钛晶格相似,相似的晶格参数可能会促进其在氧化钛表面的分散,进一步提高N_2O分解性能.基于此,本文以金红石氧化钛(r-TiO_2)为载体,采用匀相沉积沉淀法制备了不同载量的金红石氧化钛负载铱催化剂(Ir/r-TiO_2),并制备了锐钛矿型氧化钛、混合晶相P25和γ-Al_2O_3负载铱催化剂作为对比.通过活性测试我们发现,Ir/r-TiO_2催化剂显示了非常优异的N_2O分解活性,N_2O转化率明显高于参比催化剂,在250℃就能够开始分解,在300 ℃可以分解完全,而且当Ir含量降低到0.1%时,催化剂仍然保持与2 wt%Ir/γ-Al_2O_3相当的催化活性.随后我们采取多种表征手段对Ir/r-TiO_2的活性本质和N_2O分解机理进行了探究.首先利用BET、HAADF-STEM和XRD对催化剂的基本物性进行了测试,发现Ir/r-TiO_2具有较低的比表面积,但金属铱在金红石氧化钛表面表现出较高的分散度,平均粒径仅为1.25 nm.采用H-2-TPR和O 1s XPS考察了催
- 刘爽唐南方商庆浩吴春田吴春田许国梁
- 关键词：氧化亚氮铱催化剂
