国家自然科学基金(11164028)
- 作品数：9 被引量：4H指数：1
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- 高振动激发态KH(X^1∑^+,V=14～21)与CO_2碰撞中的振动-转动能量转移
- 2014年
- 利用泵浦-探测技术研究高振动激发态KH(V=14~21)分子与CO_2的振动-转动碰撞转移过程。脉冲激光激发KH分子至高位振动态,与CO_2发生振动-转动能量转移,使CO_2高位转动态得到布居,通过测量CO_2(00~00,J=32~48)转动态分布,得到其平均转动能和平均转动能变化,发现振动量子数V从14增加至21时,CO_2平均转动能变化增加了2.33倍;测量CO_2转动能级的多普勒增宽吸收线,得到V=14和20时,其获得的平均平动能大体随J增大而线性增大;最后,在单一碰撞条件下,测量KH(V=14~21)与CO_2(00~00,J)的振动-转动碰撞能量转移速率系数,结果显示V=19的总碰撞速率系数是V=14的4.5倍,而V>19则呈下降趋势。
- 崔秀花穆保霞戴康
- 关键词：光谱学
- CsH(X^1Σ^+,v≥15)与CO_2碰撞中的振动-转动能量转移被引量：3
- 2012年
- 研究了高位振动激发态CsH(v″=15～21)与CO2振动-转动碰撞转移过程。脉冲激光激发CsH至高振动态,利用激光感生荧光光谱(LIF)得到CsH(v″)与CO2的猝灭速率系数kv″(CO2),kv″=21(CO2)=7kv″=15(CO2)。研究了CsH(v″)+H2的弛豫过程,有kv″(H2)>kv″(CO2),碰撞弛豫速率系数的质量效应明显。利用激光泛频光谱技术,测量了CO2(0000)的转动态分布。对于CO2与CsH(v″=15)碰撞,CO2有转动温度Trot=(605±50)K;对于v″=21,Trot=(780±70)K。基于转动温度,得到CO2的平均转动能〈Erot〉和转动能的变化〈ΔErot〉,发现〈ΔErot〉v″=21～2.7〈ΔErot〉v″=15。由对CO2转动能级受激吸收线轮廓测量,得到J=36～48各能级的平均平动能〈Erel〉,对于v″=15,〈Erel〉=600～972cm-1;对于v″=21,〈Erel〉=972～1 351cm-1。低J值有低平动能。外推平动能到初始平动能520cm-1(池温500K的平动能)对于v″=15和v″=21,分别得到阈值Jth=34和24。大于初始平动能的转动态均处于Jth值之上。
- 戴康王淑英刘静沈异凡
- 关键词：激光光谱CO2
- H_2(v=1)与CO_2碰撞中CO_2的振动和转动激发
- 2014年
- 利用高分辨率瞬时激光光谱技术，研究了 H2（1，1）与CO2碰撞中的能量转移。受激拉曼泵浦把 H2（0，1）激发到 H2（1，1）能级，H2（1，1）与 CO2碰撞，使 CO2的振转态得到布居，通过泛频吸收得到 CO2（00^0 0）和（00^0 1）的转动态分布，测量 H2（0，1）和 H2（1，1）的CARS（相干反斯托克斯拉曼散射）谱，得到这二个能级布居数密度之比，而 H2（0，1）密度通过在池温300 K下 H2（v＝0）的转动Boltzmann分布得到。碰撞转移速率系数由一个速率方程得到，对于CO2（00^0 0）J＝48～76，速率系数ktr从（3．9±0．8）×10^-11单调递增到（1．4±0．3）×10^-10 cm^3·molecule^-1·s^-1，而对于（00^0 1）J＝5～33，速率系数均在（4．3±0．9）×10^-12 cm^3·molecule^-1·s^-1附近。随 H2（1，1）的激发，在0．5μs 内测量CO2（00^0 0）和（00^0 1）原生态的转动布居，得到玻尔兹曼转动温度Trot，对于（00^0 0）态，有Trot＝1100 K，对于（00^0 1）态有Trot＝310 K，与池温接近。利用泛频吸收线的多普勒增宽测量，得到CO2各转动态的实验室平移温度Ttran和质心平移温度Trel ，对于（00^0 0）J＝48和76，Trel分别为454和1532 K，平动能平均变化在231～1848 cm^-1之间，而对于（00^0 1）J＝5～33，平均平动能基本无变化。
- 张文军封丽李佳灵刘静戴康沈异凡
- 关键词：激光光谱速率系数
- Na_2高位振动态与Ar,N_2碰撞中模温度的变化
- 2015年
- 利用受激发射泵浦激发Na2分子,使Na2[X1∑+g(ν″=33,J″=11)]得到布居,研究了高振动激发态Na*2与Ar和N2的碰撞弛豫过程.由激光诱导荧光得到Na2(ν≤33)各振动能级的时间分辨布居分布,从而得到Boltzmann振动温度和转动温度随时间的变化.对于Na*2与Ar碰撞,在泵浦-探测延迟时间tD=8μs前,振动温度Tvib减小很慢;在8-12μs间,Tvib迅速下降并达到平衡.而转动温度Trot和平移温度Ttran在Tvib迅速下降时才开始缓慢增加.对于Na*2与N2碰撞,Tvib存在三个变化阶段,先是迅速下降,然后下降减缓,最后减小很慢并达到平衡.而在整个过程中,Trot和Ttran一直是很缓慢地增加.实验数据说明了弛豫过程是分阶段进行的,单一速率系数不能正确解释复杂的弛豫过程,并会丢失平衡过程中的关键特点.
- 刘静封丽戴康沈异凡
- 关键词：激光诱导荧光
- 高位振动态RbH(X^1∑^+,v"≥15)与CO_2碰撞转移中的能量相关性被引量：1
- 2012年
- 研究了高位振动态RbH(X^1∑^+,v″=15～21)与CO_2碰撞转移过程.脉冲激光激发RbH至高位态,利用激光感应荧光光谱(LIF)得到RbH(X^1∑^+,v″)与CO_2的猝灭速率系数k_(v″)(CO_2),k_(v″=21)(CO_2)=2.7k_(v^n=15)(CO_2).利用激光泛频光谱技术,测量了CO_2(00~0,J)高转动态分布,得到了转动温度,从而获得了平均转动能和转动能的变化<△E_(rot)>,发现<△E_(rot)>_(v″=21)≈2.9<△E_(rot)>_(v″=15).对于v″=16,证实了振动—振动能量转移的4-1近共振过程.在一次碰撞条件下,通过速率方程分析,得到RH(v″)-CO_2振转速率系数.对于v″=15,J=32-48,速率系数在1.25-0.33×10^(-13)cm^3s^(-1).之间;对于v″=21,速率系数在2.47-1.53×10^(-13)cm^3s^(-1)之间,其能量相关性是明显的.
- 朱永乐仲崇玉阿布都艾尼·由力瓦斯戴康沈异凡
- 关键词：转动温度速率系数CO2
- 振动激发KH与CO_2碰撞中能量的时间分辨分布
- 2014年
- K（5P）与 H2反应产生KH（Х1Σ＋）的ν″＝0～3振动能级，泛频激发KH至ν″＝17高位振动态。通过测定KH（ν″＝17，3）与CO2碰撞过程中振动能的时间分辨分布（即 Tν的变化过程），研究了高低振动态碰撞传能的不同特点。对于KH（ν″＝17），振动温度 Tν的变化分为三个阶段：第一阶段（0～5μs）Tν迅速下降，能量应主要转移至CO2（0001）振动态或（0000）高位转动态；第二阶段（5～20μs）Tν仅稍有下降，向CO2振动态及高位转动态的能量转移已结束；第三阶段（20μs后） Tν虽然缓慢但明显下降，表明向CO2低转动态及平动能的转移加速。对于KH（ν″＝3），Tν的变化只分为两个阶段：第一阶段（0～10μs）的共振V-R过程迅速降低了振动温度；第二阶段（10～80μs ） Tν有一个缓慢下倾，只能转移到很低的转动态和小的平动能。这些结果表明了振动激发态分子与基态分子碰撞中仅用单一速率系数不能正确揭示复杂平衡过程的本质，不同的阶段应该用不同的速率系数来描述。利用瞬时吸收技术得到CO2（0000）和（0001）的原生态转动布居分布，通过速率方程分析，得到平衡过程中不同阶段的速率系数。
- 封丽刘静王淑英张文军李佳灵戴康沈异凡
- 关键词：激光光谱振动温度
- 碰撞振动能量转移:Li_2[A^1∑_u^+(v′=7)]+He→Li_2[A^1∑_u^+(v''=6,8)]+He
- 2016年
- 利用激光诱导荧光方法研究了Li_2[A^1∑_u^+(v′=7)]与He的碰撞能量转移.脉冲激光激发Li_2基态至Li_2[A^1∑_u^+(v″=7)]态,池温保持在623K,He气压在1Torr至10Torr之间变化,在He气体不同压强下,测量了转移荧光和直接荧光的时间积分荧光强度比.结合能级的速率方程分析,得到了v′=7的单量子驰豫转移速率系数和总去布居速率系数如下:k_(67)=(1.20±0.48)×10^(-8)cm^3·s^(-1);k_6=(0.88±0.26)×10^(-8)cm^3·s^(-1);k_(78)=(2.52±0.63)×10^(-9)cm^3·s^(-1);k_8=(1.00±0.30)×10^(-8)cm^3·s^(-1).
- 吉旭戴康王倩
- 关键词：碰撞能量转移
- K(5P)与H_2的反应碰撞和电子-振动能量转移
- 2014年
- K(5P)与H2反应生成KH(v″=0-3)振动态,测量了各振动态的转动分布,转动玻尔兹曼温度为455K,而振动温度为1604K,这个接近池温的转动温度和很高的振动温度是共线碰撞机制的有力证据.利用高分辨率瞬时吸收技术得到各振动能级上转动态的布居分布,从而得到反应碰撞转移速率系数,对于v″=0、1、2、3,分别为(3.45±0.86)×10-13、(1.35±0.34)×10-13、(6.28±1.57)×10-14和(2.35±0.59)×10-14cm3s-1.同时研究了K(5P)-H2的电子-振动能量转移,利用相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)探测H2的振动态分布.扫描CARS谱发现v=1、2、3上有布居.由CARS峰值得到H2(0,1)、(1,1)、(2,1)、(3,1)和(3,3)布居之比.H2(0,1)布居由450K的转动分布得到,因而得到(1,1)、(2,1)、(3,1)和(3,3)态的布居,从而获得K(5P)-H2(1,1)、(2,1)、(3,1)和(3,3)的电子-振转速率系数分别是(1.1±0.3)×10-13、(9.3±2.5)×10-14、(4.2±1.1)×10-14和(3.8±1.0)×10-14cm3s-1.
- 李佳灵张文军封丽刘静戴康沈异凡
- 关键词：玻尔兹曼分布
- CO_2在与高振动激发NaH碰撞中的量子态分辨能量再分配
- 2016年
- 利用简并受激超拉曼泵浦激发NaH基态到高位振动态(ν″=14,J″=20)。研究了NaH(14,20)与CO_2(00°0)间的振转能量转移。利用吸收系数和瞬时Doppler线宽,得到不同池温下NaH(14,20)分子密度,测量CO_2(00°0,J)与NaH高振动态碰撞前后的瞬时泛频激光感应荧光谱线的相对强度,确定了CO_2(00°0,J=2~80)的初生态布居,它们呈现双指数转动分布。拟合实验数据得到两个转动温度T_(rot)=(650±80)和(1 531±150)K。较冷的分布约占CO_2(00°0)的79%,它是由弹性或弱非弹性碰撞产生的,因而CO_2只有很小的转动激发。另有21%的CO_2(00°0)较大地增加了转动能,故有较热的转动温度。对碰撞产生的CO_2(00°0,J)进行高分辨率瞬时泛频荧光谱线的轮廓测量,得到各转动态平移能的改变。对于CO_2(00°0,J=56~80),转移能从582cm^(-1)(对于J=60)增加到2 973cm^(-1)(对于J=80)。探测转动态布居数的改变,得到各转动态的产生速率系数k_(app)~J之和为(7.2±1.8)×10^(-10) cm^3·mol^(-1)·s^(-1),而平均倒空速率系数〈kdep〉=(6.9±1.7)×10^(-10)cm^3·mol^(-1)·s^(-1)。
- 阿拜.艾力哈孜刘静戴康沈异凡
- 关键词：激光诱导荧光
