国家自然科学基金(20906067)
- 作品数：9 被引量：37H指数：4
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- HF对Cu-SSZ-13／堇青石的原位合成及脱除NOx的影响被引量：2
- 2015年
- 以Cu-TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂进行改性.利用XRD、SEM、XPS、BET、ICP-AES等对样品进行了表征.结果表明,当nHF/nAl在0.015—0.0375时,晶化72 h的Cu-SSZ-13/堇青石表现出了优异的脱硝性能和抗老化性能,其最大转化率为99.8%,NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为280—640℃,而无HF的新鲜样品的NOx转化率保持在90%以上的活性温度窗口为300—580℃;720℃老化50 h处理后,nHF/nAl=0.015—0.0375样品的NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为360—520℃,未添加HF的老化样品相应的活性温度窗口为400—500℃.无论新鲜还是老化,nHF/nAl=0.015—0.0375样品在低温段200—300℃和高温段500—700℃的NOx转化率基本都大于未添加HF的样品.结合表征结果,在催化剂原位水热合成过程中HF的加入既提高了样品的相对结晶度和负载量,又增大了样品的比表面积和比孔容,且提高了Cu-SSZ-13/堇青石骨架结构的稳定性,进而在一定程度上改善了Cu-SSZ-13/堇青石的高温脱硝活性和水热稳定性.
- 彭兆亮俞华峰陈影乔辉常丽萍鲍卫仁王建成
- 关键词：HF脱硝
- Cu的负载方法对CuSAPO-34脱除柴油车尾气中NO_x的影响被引量：5
- 2013年
- 采用X射线衍射、扫描电镜、原子吸收、程序升温还原、X射线吸收近边吸收谱、X射线光电子能谱、氮吸附等手段对水热合成(HS)、等体积浸渍(PVI)与离子交换(IE)法制备的CuSAPO-34样品进行了表征,并评价了老化前后催化剂上C3H6-SCR与NH3-SCR脱除模拟柴油车尾气中NOx的反应活性.结果表明,IE法制得的催化剂活性最高,尤其在C3H6-SCR低温阶段;PVI法制得的催化剂活性最差.制备方法影响CuSAPO-34催化剂的比表面积、孔径分布和活性组分价态从而改变其催化活性.各催化剂均存在Cu+和Cu2+,但比例明显不同.HS样品以Cu2+为主,另两种样品则含较多的Cu+.老化不仅部分破坏了分子筛的形貌、降低了分子筛的比表面积,尤其是表面Cu含量,而且有部分Cu生成了CuSO4,使得老化后催化剂的脱硝活性降低.PVI法制得的催化剂老化后活性下降幅度最小,表明该分子筛抗老化能力较强.
- 左永权韩丽娜鲍卫仁常丽萍王建成
- 关键词：水热合成离子交换选择性催化还原
- 钛掺杂原位制备Cu-SSZ-13及其脱硝性能的研究被引量：1
- 2019年
- 柴油车尾气排放的NOx(NO和NO2)严重污染环境和危害人类的健康。SSZ-13分子筛由于具有较宽的脱硝温度窗口及优异的水热稳定性受到广泛关注。利用Ti Cl4溶液对原位水热法合成的Cu-SSZ-13催化剂进行离子交换,并通过XRD、H2-TPR、NH3-TPD、氮吸附等对其进行表征,考察了离子交换浓度、时间及温度对催化剂催化性能的影响,并在此基础上优化最佳的交换条件。结果表明,随着钛负载量的增加,高温活性呈增强的趋势,并且经过高温水热处理后,钛可以在一定程度上保持催化剂的骨架结构。
- 刘梦梦张国佩常丽萍鲍卫仁王建成
- 关键词：脱硝
- Cu-SAPO-34/堇青石的原位制备及其催化脱除柴油机车尾气中NO_x(英文)被引量：2
- 2013年
- 利用水热合成技术将Cu-SAPO-34分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上，研究模拟柴油机车尾气中选择性催化还原NO x的能力。采用SEM、XRD、ICP和XPS表征整体式催化剂的形貌、结构、Cu含量和价态变化。结果表明：原位制备技术制备的Cu-SAPO-34/堇青石整体催化剂中的活性金属Cu具有很高的选择性催化还原NO x的活性，Cu的最佳上载量质量分数为0.30%-0.40%。在12000 h-1的体积空速下，在400-670℃之间，可将大部分的NO x催化还原成N 2；在36000 h-1的空速下，在300-620℃之间，还能将60%的NO x转化成N 2。水热老化后的催化剂较好的保持催化活性，表明催化剂具有较好的水热稳定性。
- 王建成陈影唐磊鲍卫仁常丽萍韩丽娜
- 关键词：堇青石选择性催化还原
- Cu-SAPO-34/堇青石原位制备条件中硅铝比的优化及其对NO_x催化还原性能的影响被引量：2
- 2013年
- 在不同硅铝比条件下,采用原位水热合成技术一步制备了Cu-SAPO-34/堇青石,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等手段对其形态结构进行了表征。同时,在模拟柴油车尾气气氛下,对催化样品的脱硝性能及抗老化性能进行了评价。研究结果表明:在催化剂制备过程中,初始凝胶中不同硅铝比的存在对CuSAPO-34的催化性能起到不同的作用,且硅铝摩尔比在0.3~0.7,整体催化剂表现出很高的脱硝活性和抗老化性能。
- 陈影高志娟常丽萍鲍卫仁王建成
- 关键词：硅铝比选择性催化还原
- 微波辐射法制备Cu-SSZ-13催化剂及其对柴油车尾气NO_x的脱除被引量：11
- 2015年
- 采用微波辐射法和传统水热法分别制备了Cu-SSZ-13催化剂,用于柴油车尾气NOx的脱除.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、电子顺磁共振(EPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)及X射线光电子能谱(XPS)等方法对样品进行表征.结果表明,微波辐射法大大缩短了SSZ-13分子筛的晶化时间,晶化9 h制得样品的结晶度与传统水热法晶化72 h制得样品的结晶度相近,同时孔结构参数也得到了一定程度的改善,微波辐射法制备样品的Br?nsted(B)酸性位和Lewis(L)酸性位增多,活性组分铜的负载量也得到显著的提高,使得微波辐射法制备的催化剂呈现出优异的低温活性和水热稳定性.
- 俞华峰张国佩韩丽娜常丽萍鲍卫仁王建成
- 关键词：微波辐射法脱硝
- 堇青石基Cu-ZSM-5的原位制备及NO的脱除(英文)被引量：5
- 2011年
- 利用水热合成技术将ZSM-5分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上。XRD、扫描电镜观察和超声波处理结果表明,ZSM-5和堇青石能够牢固结合,ZSM-5分子筛涂层质量和牢固度主要取决于晶化时间。采用离子交换或浸渍法制得Cu-ZSM-5/堇青石,利用模拟柴油机车尾气进行选择性催化还原NO。结果表明,在240-480oC的温度范围内,NO的转化率在90%以上,由离子交换或浸渍法制得的Cu-ZSM-5/堇青石都能在很宽的温度窗口(240-540oC)保持很高的脱硝转化率。
- 王建成田东韩丽娜常丽萍鲍卫仁
- 关键词：原位合成选择性催化还原
- Cu-ZSM-5/堇青石催化剂上同时消除烃和NO的研究被引量：2
- 2011年
- 利用水热合成技术在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成分子筛,分别通过离子交换法和浸渍法制备了整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂,以丙烷为还原剂,在模拟柴油机尾气系统中评价了两类催化剂消除烃和NO的性能.结果表明,晶化时间48 h时,原位合成的ZSM-5/堇青石催化剂载体表面有形状规则的ZSM-5晶核生成,且具有较好的牢固度,引入活性组分铜制得的催化剂具有明显的的脱除丙烷和NO的活性.在以丙烷为还原剂的选择性催化还原过程中,整体式Cu-ZSM-5/堇青石催化剂对C3H8表现出了较高的催化转化能力.低于800 K的温度范围内,C3H8主要作为还原剂参与反应,最高转化率可达100%;高于800 K时,C3H8被氧化的反应逐渐增强;在575—895 K的温度区间,NO的最高转化率为50%左右;水蒸气的加入,对C3H8的转化几乎没有影响,但对NO的转化有明显的抑制作用,其最高转化率降低到不足40%.与浸渍法制备的催化剂相比,离子交换法制备的催化剂对NO的催化转化能力增强,但对C3H8转化的影响不大.
- 刘致强唐磊田东鲍卫仁王建成常丽萍
- 关键词：一氧化氮选择性催化还原汽车尾气净化
- Cu-SAPO-34/堇青石的原位制备及其催化丙烷还原柴油机车尾气中NO_x被引量：12
- 2011年
- 采用原位水热法制备了Cu-SAPO-34/堇青石整体式催化剂,运用X射线衍射、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对其进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化丙烷还原模拟柴油机车尾气中NOx性能,考察了丙烷和O2浓度以及水蒸气对催化剂性能的影响.结果表明,所制整体式催化剂中Cu-SAPO-34涂层与载体结合牢固紧密,经一次操作Cu-SAPO-34负载量大于20%,且其比表面积较载体显著增加.另外,Cu的加入能显著提高催化剂上丙烷选择性催化还原NOx的活性,在500～650°CNOx浓度可降低60%以上.当原料气中添加10%水蒸气后,NOx转化率有所降低,但停加水蒸气后,催化剂活性可部分恢复.
- 刘致强唐磊常丽萍王建成鲍卫仁
- 关键词：SAPO-34分子筛堇青石丙烷柴油机
