广东省自然科学基金(030514) 作品数:23 被引量:93 H指数:5 相关作者: 林维明 董新法 蔡秀兰 张恒 齐心冰 更多>> 相关机构: 华南理工大学 广东药学院 广州大学 更多>> 发文基金: 广东省自然科学基金 广东省科技计划工业攻关项目 博士科研启动基金 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 石油与天然气工程 一般工业技术 更多>>
甲烷水蒸气重整和部分氧化反应制合成气 被引量:19 2005年 研究了Ni担载量大小,CeO2、La2O3和ZrO2助剂及反应条件对Ni/γ-Al2O3作为催化剂的甲烷水蒸气重整和部分氧化制合成气反应的影响。实验表明:在反应温度为850℃,甲烷空速为1.2×104mL/g·h,V(CH4)∶V(O2)∶V(水蒸气)=2∶1∶1时,催化剂Ni含量在9%时反应性能最佳,甲烷的转化率和CO的选择性分别为97%和94%,反应3小时后有积炭存在。向Ni/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2、La2O3、ZrO2助剂后发现,添加6%CeO2对改善催化剂的活性和抗积炭能力有显著的效果,CH4的转化率和CO的选择性分别提高到98.2%和96.4%,而且反应3小时后催化剂活性没有降低。XRD测试结果表明,添加CeO2后的催化剂生成了NiAl2O4尖晶石,这有助于催化剂的抗积炭性能。 齐心冰 董新法 林维明关键词:合成气 催化剂 甲烷自热重整制氢技术的研究进展 被引量:11 2006年 综述了甲烷自热重整反应制氢的研究进展情况,介绍了催化剂的活性组分、助催化剂、载体、钙钛矿型催化剂的研究现状以及新的研究动向,并对积碳的形成及消除进行了简单介绍;另外,对金属膜分离法、水煤气变换法及一氧化碳选择性氧化法等氢气纯化方法进行了讨论,指出钯膜反应器的甲烷转化率高,且能直接得到纯净的氢气。 蔡秀兰 董新法 林维明关键词:甲烷 自热重整 制氢 积碳 氢气纯化 助剂Mg对甲烷自热重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂的影响 被引量:4 2007年 采用共沉淀法制备一系列Mg改性的γ-Al2O3载体,用等体积浸渍法制备10%(w)Ni基催化剂,研究助剂Mg对甲烷自热重整制氢反应的影响。结果表明:碱土金属Mg的添加提高了Ni基催化剂的活性和稳定性,在反应温度800℃,甲烷空速为4800h-1,n(CH4)∶n(O2)∶n(H2O)=1.0∶0.5∶2.5,Ni/10%MgO-Al2O3催化剂的催化性能最好,CH4的转化率高达97.2%,H2收率达89.8%。XRD和TPR表征结果表明,Mg的添加抑制了催化剂中NiAl2O4尖晶石的形成,增强了NiO与载体之间的相互作用,提高了活性组分NiO的分散。 江节祥 蔡秀兰 董新法关键词:甲烷 自热重整 制氢 碱土金属 Preparation and Characterization of a Perovskite-type Mixed Conducting SrFe0.6Cu0.3Ti0.1O3-δ Membrane for Partial Oxidation of Methane to Syngas 被引量:3 2008年 有 SrFe_(0.6 )Cu_(0.3 )Ti_(0.1 )O_ 的作文的稠密的膜(3- δ)(SFCTO ) 被固态反应法方法准备。通过这膜的氧浸透流动在操作温度从 750 °C 到部分 pressure.XRD 大小显示了的 950 °C 和不同的氧被调查混合物能形成在哪个缺酸料液分开的 single-phased perovskite 结构,这被 Cu 和 Ti.The 氧解吸附作用和 SFCTO 的催化剂的可还原性代替粉末被描绘由 thermogravimetric ,分析和温度规划了减小分析, respectively.It 被发现那 SFCTO 有在在高温的低氧压力下面的好结构稳定性。Ti 的增加增加了 Cu 的减小温度, Fe.Performance 测试证明通过厚 SFCTO 膜是的 1.5 公里的氧浸透流动 _(0.3 ) 5-0.96 ml · m in^( 在有 53.2 kJ · m ol^ 的激活精力的空气 / 氦氧分压梯度下面的 -1) · cm^(-2)(-1) 。85% 的甲烷变换, 90% 的公司选择和 5 ml · m in~ 的比较地更高的氧浸透流动(-1)cm^(-2) 在 850 ° C 被完成,一个 SFCTO 膜反应堆什么时候与 Ni-Ce/Al2O3 催化剂装载了,被申请到 syngas 的甲烷的部分氧化。 董新法 张恒 林维明Effect of Transition Metals (Cu, Co and Fe) on the Autothermal Reforming of Methane over Ni/Ce_(0.2)Zr_(0.1)Al_(0.7)O_δ Catalyst 被引量:7 2007年 The transition metals (Cu, Co, and Fe) were applied to modify Ni/Ce0.2Zr0.1Al0.7Oδ catalyst. The effects of transition metals on the catalytic properties of Ni/Ce0.2Zr0.1Al0.7Oδ autothermal reforming of methane were investigated. The Ni-supported catalysts were characterized by XRD, TPR and XPS. Tests in autothermal reforming of methane to hydrogen showed that the addition of transition metals (Cu and Co) significantly increased the activity of catalyst under the conditions of lower reaction temperature, and Ni/Cu0.05Ce0.2Zr0.1Al0.65Oδ was found to have the highest conversion of CH4 among all catalysts in the operation temperatures ranging from 923 K to 1023 K. TPR, XRD and XPS measurements indicated that the cubic phases of CexZr1-xO2 solid solution were formed in the preparation process of catalysts. Strong interaction was found to exist between NiO and CexZr1-xO2 solid solution. The addition of Cu improved the dispersion of NiO, inhibited the formation of NiAl2O4, and thus significantly promoted the activity of the catalyst Ni/Cu0.05Ce0.2Zr0.1Al0.65Oδ Xinfa Dong Xiulan Cai Yibing Song Weiming Lin关键词:METHANE HYDROGEN COPPER 沉淀方式对Ni-Cu/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂甲烷自热重整制氢性能的影响 被引量:1 2010年 以Na2CO3为沉淀剂,分别采用反加法、并流法和正加法制备了Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,催化剂中Ni负载量(质量分数)为10%。采用XRD和H2-TPR方法表征了催化剂的结构及还原性能,并考察了催化剂对甲烷自热重整制氢反应的活性。实验结果表明,反加法和正加法制备的催化剂中CeO2-ZrO2固溶体的晶粒较大,且各种氧化物独立存在;并流法制备的催化剂能很好地抑制非活性组分NiAl2O4的形成,NiO分散性较好。在反应温度为650~850℃时,并流法制备的催化剂的催化性能明显高于正加法和反加法制备的催化剂。 蔡秀兰 林维明关键词:镍基催化剂 自热重整 制氢 Cu、Ti掺杂的SrFeO_(3-δ)基混合导体透氧材料的制备与性能研究 被引量:4 2007年 利用柠檬酸络合法制备了SrFe(Cu,Ti)O3-δ系列混合导体透氧材料.采用TG-DSC、XRD和透氧测试等手段分别考察了材料的晶体结构、稳定性及透氧能力.结果表明,Cu和Ti的掺杂量对材料的晶相组成和透氧量有重要影响,掺杂Cu能够使晶体内部产生大量的氧空位,从而使材料具有高透氧量;掺杂Ti能够提高材料的结构稳定性.SrFe0.6Cu0.3Ti0.1O3-δ同时具备较高的透氧量和稳定性,在900℃时的透氧量达到0.7mL·min-1·cm-2(STP). 张恒 董新法 林维明关键词:钙钛矿 混合导体 柠檬酸 高温氧渗透膜反应器中的甲烷部分氧化制合成气 2006年 采用固相反应法合成了Cu掺杂的高温氧渗透膜材料,并用于甲烷部分氧化制合成气反应过程。探讨了钙钛矿基体氧化物、离子掺杂以及膜片烧结温度等对材料透氧性能的影响,并考察了膜催化反应器内的甲烷部分氧化反应情况。结果表明,在4种复合氧化物基体中掺杂Cu得到的透氧量的大小顺序为:SrFe(Cu)O3-δ>BaTi(Cu)O3-δ>SrTi(Cu)O3-δ>LaFe(Cu)O3-δ。SrFe(Cu)O3-δ系列材料显示了很高的透氧能力,透氧量随Cu含量的增加而增大,继续掺杂Ti可以提高稳定性,但是透氧量会随Ti含量的增加而降低。Cu和Ti对SrFeO3-δ基体共掺杂能够制得具有高透氧量和稳定性的透氧膜。在SrFe0.6Cu0.3Ti0.1O3-δ膜催化反应器内,850℃时,甲烷转化率达到85%以上,一氧化碳选择性在90%以上,膜片透氧量达到5mL/(min.cm2)。 张恒 董新法 林维明关键词:膜分离 反应器 部分氧化 合成气 转化率 pH值对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂甲烷自热重整制氢性能影响 被引量:1 2013年 采用浸渍-共沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,其中Ni负载量为10%(质量分数)。采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并在固定床微反装置中考察了载体制备的沉淀过程中pH值的改变对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。研究发现,在反应温度为650℃~850℃范围内,pH值为9制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂的甲烷转化率最高。由TPR与XRD结果可知,在制备条件中pH值为9的催化剂载体中ZrO2进入CeO2的晶格中,形成更多的CeO2-ZrO2固溶体,使得NiO与载体之间的相互作用增强,从而提高了甲烷的转化率。 蔡秀兰 林维明关键词:PH值 催化剂 自热重整 制氢 掺杂助剂Ce和Zr的Ni/Al_2O_3催化剂的X光电子能谱分析 被引量:5 2013年 以Na2CO3为沉淀剂,在pH 9.0的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备了Ni/Al2O3、Ni/CeO2-Al2O3、Ni/ZrO2-Al2O3和Ni/ZrO2-CeO2-Al2O34种催化剂,催化剂中Ni负载量(质量分数)为10%。采用XPS表征手段及常压固定床反应器对催化剂进行活性评价,考察了助剂Ce和Zr及二者的协同作用对Ni基催化剂表面物种结合能的影响以及对甲烷自热重整制氢反应性能的影响。结果表明,助剂Ce和Zr的添加及二者的协同作用对Ni基催化剂表面各物种的结合能均有一定的影响,结合评价结果可知,Ce和Zr二者的协同作用对Ni基催化剂的催化性能提高最大。 蔡秀兰 林维明关键词:甲烷 自热重整 制氢