重大基础研究前期研究专项(2004CCA03100)
- 作品数:12 被引量:48H指数:4
- 相关作者:纪红兵陈清林王乐夫谢俊锋刘吉更多>>
- 相关机构:华南理工大学南京工业大学北京工业大学更多>>
- 发文基金:重大基础研究前期研究专项国家自然科学基金广东省自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学电气工程更多>>
- 耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整的研究进展被引量:14
- 2005年
- 对耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的研究现状和进展及用于该反应的铱、镍、钴、铂等催化体系进行了介绍和探讨。认为耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应是有工业化前景的工艺。
- 纪红兵谢俊锋陈清林林维明
- 关键词:甲烷部分氧化二氧化碳重整合成气
- 固相混合氧化物催化剂用于温和条件下醇液相氧化的研究被引量:4
- 2006年
- 在氧化反应的研究过程中,利用清洁的氧化剂,借助于可循环使用的固相材料为催化剂,使用对环境友好的溶剂体系,是绿色氧化反应的一个研究方向.本工作以混合氧化物Ru-Mn-Fe-Cu-O为催化剂,分子氧为氧化剂,甲苯为溶剂,各类醇均可在温和的条件下迅速地转化成相应的羰基化合物.发现在有表面活性剂存在情况下,以水为溶剂该催化剂也可将各类醇实现有效氧化转化,阳离子表面活性剂比其他类型表面活性剂更可促进催化剂-水-表面活性剂所组成的催化氧化性能.
- 纪红兵陈清林
- 关键词:液相氧化混合氧化物
- 耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整用镍系催化剂碱金属与碱土金属改性研究被引量:12
- 2006年
- 在考察了多种过渡金属和稀土金属的基础上,选择了铈作为助剂,制备了Ni-Ce/Al2O3催化剂,系统地考察了碱金属如钠和钾,碱土金属如镁、钙、锶和钡对于耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的影响,认为碱金属的加入降低了催化剂的稳定性,碱土金属的加入不仅提高了催化剂活性,而且提高了催化剂的稳定性。
- 纪红兵黄莉谢俊锋陈清林
- 关键词:甲烷部分氧化二氧化碳重整镍催化剂改性
- Ru的添加量对FeMn尖晶石的结构及其氧化性能的影响被引量:2
- 2006年
- 考察了随着FeMn尖晶石催化剂中Ru的添加量的变化以及助剂Cu的加入,催化剂物理结构及化学性质的变化。结果表明,Cu的添加不仅对催化剂的比表面积和孔径分布有较大的影响,还对各元素的化学环境有较大的影响。当n(Ru)/n(Mn)为0.05时,由于尚未破坏尖晶石的结构,Ru的存在对于催化剂中其它元素如Mn、Fe和O的化学环境具有较大的影响,当n(Ru)/n(Mn)大于0.15时,尖晶石结构被破坏,Ru含量的增加对于其它元素如Mn、Fe和O的化学环境影响不大,对于比表面积和孔径分布等物理性质也影响很小。所研究的催化剂均可催化氧化醇至醛或酮,Ru的含量越大,催化醇液相氧化性能越好。
- 陈清林纪红兵刘正平
- 关键词:RU催化氧化
- 构筑可控催化氧化性能催化剂用于醇的转化被引量:2
- 2005年
- 通过金属离子替代的方法设计了催化氧化性能不同的Mg-Al-Ru-CO3类水滑石、Co-Al-Ru-CO3类水滑石和Ru-Co(OH)2-CeO2等三种催化剂.XRD实验表明钌部分替换制得的Mg-Al-Ru-CO3和Co-Al-Ru-CO3可保持水滑石的结构;但用铈替代铝之后得到的Ru-Co(OH)2-CeO2催化剂无法保持水滑石的结构,而是由氢氧化钴和二氧化铈的微晶组成.XPS和RuK-edgeXAFS的测试结果证实Mg-Al-Ru-CO3催化剂中钌被等键长的6个氧原子包围,该催化剂可有效地催化氧化醇类;Co-Al-Ru-CO3催化剂中钌被两种键长不等的6个氧原子包围,其中短键长的Ru襒O是催化氧化性能增强的原因;Ru-Co(OH)2-CeO2催化剂中钌被两种键长不等的5个氧原子包围,其对于各类醇均有高效的催化氧化性能,原因归功于配位数少的钌物种.
- 纪红兵王乐夫陈清林
- 关键词:钌水滑石EXAFS催化氧化
- 甲烷的液相活化转化研究进展
- 2008年
- 综述了200℃以下甲烷在液相中直接活化生成甲醇、乙酸及甲磺酸的研究进展和相关的甲烷液相转化机理;指出后续研究中解决对环境有害的溶剂的替代以及催化剂的回收利用两大难题,将大大促进甲烷的液相转化向应用发展,从而更好地实现天然气在化工生产中的作用。
- 刘吉纪红兵陈清林
- 关键词:甲烷甲醇乙酸甲磺酸
- Ru改性的LiMn_2O_4尖晶石催化剂用于桂皮醇的氧化被引量:1
- 2005年
- 在对Al-尖晶石、Cr-尖晶石、Fe-尖晶石和Ti-尖晶石等4类Ru改性的尖晶石催化剂筛选的基础上,发现Ru改性的Li Mn-尖晶石催化剂具有同Fe Mn-尖晶石催化剂类似的活性。XPS表征的结果显示,Ru改性的Li Mn-尖晶石的O1s电子结合能比Ru改性的Fe Mn-尖晶石的低1.8eV,说明前者O上的电子云密度更高。使用EXAFS(Extended X-ray adsorption fine structure)方法对Ru周围的化学环境分析发现,Ru的改性产生了具有较强氧化性的Ru O键,可有效地实现桂皮醇的催化氧化转化。此时Ru与O的配位数为5,其中与4个O原子的键长为0.1991nm,与1个O原子的键长只有0.1857nm。笔者认为,桂皮醇的催化氧化反应历程按照Michaelis-Menten模型进行,首先通过活性中心与桂皮醇形成Ru的醇化物,然后经β消除生成肉桂醛。
- 纪红兵陈清林王乐夫
- 关键词:RU催化氧化强氧化性改性醇化桂皮
- 改性HMS分子筛在多相催化反应中的应用被引量:6
- 2005年
- 中孔HMS分子筛的扩散性能好、水热稳定性高,可作为载体或催化剂应用于多类有机化学反应,尤其是分子尺寸较大的有机化合物的反应。综述了改性HMS分子筛作为催化剂在环氧化、Baeyer-Villiger氧化、过氧化、高级氧化、烷基化、Friedel-Crafts酰基化、羰基化、羟基化、脱保护、歧化、酯化、Fischer-Tropsh合成、Diels-Alder加成、脱氢、加氢、加氢脱硫、异构化、光催化等18种反应中的应用进展。笔者认为改性HMS分子筛将在更多的化学反应中得到应用。
- 张美英纪红兵王婷婷王乐夫
- 关键词:改性多相催化反应
- 温和条件下烷烃的液相氧化进展被引量:2
- 2005年
- 介绍了在温和条件下烷烃的液相氧化进展,包括利用有机过氧化物、臭氧、过氧化氢、氧气和空气为氧化剂,利用均相催化剂、多相催化剂和模拟酶催化剂组成的催化氧化体系。
- 何笃贵匡进高徐根才纪红兵
- 关键词:液相氧化烷烃
- 固体催化剂用于二元醇分子内环化制内酯的研究被引量:4
- 2005年
- 将钌改性的固体催化剂Ru-Co(OH)2-CeO2用于以分子氧作为氧化剂的二元醇的催化氧化内酯化反应中,发现该催化剂具有很好的催化反应性能.该催化剂可优先氧化伯碳上的羟基.对反应机理的研究表明,活性中心钌首先与反应物形成醇化物,经β-氧化消除反应使得其中一羟基氧化,经异构环化、氧化进一步脱氢形成内酯.
- 纪红兵王乐夫佘远斌
- 关键词:二元醇固体催化剂内酯CO(OH)2酯化反应CEO2