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国家自然科学基金(21173152)
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Kinetics of molecular transitions with dynamic disorder from single-molecule pulling experiments
<正>Macromolecular transitions are subject to large fluctuations of rate constant, termed as dynamic disorder. ...
郑跃
李平
赵南蓉
文献传递
模耦合理论计算纳米粒子在聚合物熔体中的含时扩散系数与常规扩散常数
2013年
分析和计算了纳米粒子在聚合物熔体中的含时扩散系数与常规扩散常数.采用广义朗之万方程描述扩散动力学,并通过模耦合理论计算摩擦记忆内核.为简单起见,只考虑了来自两体碰撞和溶剂密度涨落耦合作用两类微观因素对摩擦记忆内核的贡献.采用聚合物参考作用点模型以及Percus—Yevick闭合条件计算了聚合物-纳米粒子复合溶液的平衡态结构信息函数;详尽分析了纳米粒子的尺寸与聚合物链的尺寸对扩散动力学的影响.揭示了结构函数、摩擦记忆内核以及扩散系数等随着纳米粒子半径和聚合物链长的变化关系.结果表明,对于小尺寸的纳米粒子或者短链的聚合物,短时间的非马尔可夫扩散动力学特征比较显著,含时扩散系数需要更长的时间弛豫到常规扩散常数.微观因素对扩散常数的贡献随着纳米粒子尺寸的增加而减小,却随着聚合物链长的增加而增大.此外,模耦合理论得到的扩散常数与Stokes—Einstein关系的预测值进行比较,发现对于小尺寸的纳米粒子或者长链的聚合物,微观因素对扩散常数的的贡献占主导地位.相反,当纳米粒子较大或者聚合物链长较短时,流体力学的贡献会发挥重要作用.
赖鑫昱
赵南蓉
关键词:
聚合物熔体
聚电解质溶液中纳米粒子扩散系数的模耦合理论计算
2015年
采用模耦合理论(MCT)建立了研究纳米粒子在聚电解质溶液中长时扩散系数D的介观统计方法,提出了有效的聚合物溶液动态散射函数Γpp(k,t)的约化形式.定量计算了溶液微观密度涨落对扩散系数的贡献,考察了扩散系数D对溶液浓度c及纳米粒子半径R的依赖关系,并定量分析了MCT与经典StokesEinstein(S-E)关系的偏离.结果表明,MCT方法的研究结果与实验数据吻合.当纳米粒子尺寸小于聚电解质特征尺寸时,其扩散系数对S-E关系明显偏离.本文建立的基于微观描述的MCT方法为进一步研究纳米粒子在聚合物溶液中的含时扩散动力学行为奠定了理论基础.
董运洪
陈谙谱
赵南蓉
关键词:
聚电解质溶液
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