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国家自然科学基金(21033006): 作品数：26 被引量：89H指数：5; 相关作者：万惠霖翁维正夏文生王野张庆红更多>>; 相关机构：厦门大学更多>>; 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划长江学者和创新团队发展计划更多>>; 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程环境科学与工程更多>>

合成气制C2含氧化合物Rh-Mn/SiO2催化剂上CO吸附的红外光谱研究被引量：3: 2011年; 采用浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Rh-xMn/SiO2(x为Mn/Rh=0～3)催化剂,在对催化剂进行透射电镜、X射线衍射表征和CO加氢制C2含氧化合物催化性能评价的基础上,采用红外光谱技术分别考察了50和280°C下CO在催化剂上的吸附,以及50～280°C内合成气在Rh/SiO2和Rh-0.5Mn/SiO2催化剂上的程序升温反应,并在真空和CO气氛中考察了Rh-3Mn/SiO2催化剂上孪生CO吸附物种随温度的变化情况.结果表明,在CO气氛中,当温度升至200°C时,孪生CO吸附物种消失,表明在反应温度下可能不存在Rh+,即Rh+可能不是CO插入的活性位;Mn的添加有助于倾斜式CO吸附物种的生成;在合成气反应中Mn通过促进高位能甲酰基中间态的生成,提高了催化剂氢助解离CO的能力.这与适量添加Mn使催化剂上CO转化率提高的结果一致.同时,Mn的添加还有助于削弱线式CO吸附物种的Rh-C键,使其更易于在表面上迁移,进而有利于CO的插入,提高C2含氧化合物的选择性.; 陈明英翁维正华卫琦伊晓东万惠霖; 关键词：铑负载型催化剂红外光谱

高分散负载型贵金属催化剂的浸渍法制备: <正>负载型金属催化剂在化工生产过程中的应用十分广泛。研究表明负载型金属催化剂的性能与金属在载体上的分散度密切相关,金属的分散度越高,可以提供的活性中心就越多,有利于提高催化剂的反应活性和金属利用率,降低催化剂的成本[1...; 李兵谢贻华翁维正万惠霖; 关键词：高分散贵金属催化剂浸渍法前驱体; 文献传递

Mn对异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物催化剂的促进作用及其机理被引量：5: 2012年; 采用共沉淀法制备了系列异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)Mo-Bi基复合氧化物催化剂,在常压固定床流动反应体系上考察了Mn助剂及其添加方式对催化剂性能的影响,并结合对相关催化剂物相结构的表征,探讨了Mn的作用机理.研究表明,以Mn(NO3)2为前驱体将Mn引入Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物可显著提高催化剂的异丁烯转化率,催化剂活性的改善源于Mn加入后有助于生成更多Bi3FeMo2O12物相,但该物相的增多对催化剂MAL选择性的影响不大.以MnMoO4为前驱体引入Mn可以进一步改善催化剂的性能,在400℃,空气∶异丁烯=10∶1(体积比)和GHSV=2 000 mL.g-1.h-1的反应条件下,异丁烯的转化率可达92.8%,甲基丙烯醛的选择性最高可达93.5%,催化剂经72 h反应后性能稳定.XRD测试结果表明,以MnMoO4为前驱体引入Mn有助于促进催化剂上生成衍射峰位于25.6°和28.5°新物相,该物相的生成可大幅改善催化剂的选择性,进而显著提高催化剂在较高异丁烯转化率下的MAL得率.; 赖群萍伊晓东华卫琦翁维正万惠霖; 关键词：异丁烯甲基丙烯醛

纳米复合氧化物NaMoNiO催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯被引量：1: 2014年; 采用溶胶-凝胶法制备了纳米NiO以及Na或/和Mo掺杂的纳米NiO催化剂,考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(oxidative dehydrogenation of propane,ODHP)反应性能,并利用BET、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱、程序升温还原(H2-TPR)以及程序升温脱附(NH3-TPD)等技术对催化剂的结构和性质进行了表征.在考察的不同催化剂中,Na和Mo共掺杂的催化剂(Na0.03Mo0.10NiO)表现出最佳的ODHP反应性能.425℃反应时,其最高丙烯收率为15.4%.催化剂表征结果表明,该催化剂较低的可还原性能以及合适的表面酸性可能是其丙烯选择性较高的重要原因.另外,较小的晶粒尺寸以及钼酸镍物种的存在可能也有助于其ODHP反应性能的提高.; 李广超林晓张孙毅飞黄传敬翁维正万惠霖; 关键词：纳米NIO 掺杂丙烷氧化脱氢

分子氧存在下稀土倍半氧化物上过氧物种的激光诱导生成研究: ＜正＞分子氧在催化剂表面的吸附和活化是催化氧化反应研究中的重要科学问题之一。先前的研究结果表明,在632.8,514.5和325 nm等波长的激光照射下,分子氧（O2）可与La2O3的晶格氧（O2-）反应生成过氧（O22...; 景孝廉何冲陈晴川翁维正夏文生万惠霖; 文献传递

轻质烷烃临氧催化活化和选择转化方面的研究进展被引量：2: 2011年; 发展非油基碳资源,如煤、天然气、煤层气和生物质等的高效催化转化途径以制备化学品和燃料具有重大的战略意义.在这一背景下,厦门大学催化学科系统地开展了甲烷等轻质烷烃的临氧催化活化和定向转化方向上的基础研究.简要综述了近年来,催化学科部分课题组针对甲烷、乙烷和丙烷选择氧化制甲醛、乙醛和丙烯醛等有机含氧化合物以及丙烷氧化脱氢制丙烯等几个极具挑战性的催化反应,从多相和均相催化的设计和研制、催化剂作用机理和构效关系、活性氧物种的表征、催化反应机理表征和理论模拟等几个方面所开展的基础研究工作的进展.; 王野夏文生翁维正; 关键词：均相催化

Catalytic conversion of cellulose and inulin into hexitols upon polyoxometalates supported Ru nanoparticles in water in H2: ＜正＞Introduction Both cellulose and inulin are abundant and non-edible biomass resources. Many studies have bee...; Weiping DengEnze ZhuNingdong FengQinghong ZhangYe WangFeng Deng; 关键词：CELLULOSE INULIN SORBITOL MANNITOL POLYOXOMETALATE; 文献传递

稀土倍半氧化物上过氧物种的紫外(325nm)激光诱导生成: 有关分子氧在非变价的碱土和稀土氧化物上活化生成O、O和O等活性氧物种的研究对甲烷氧化偶联(OCM)、乙烷氧化脱氢(ODE)和NO的存储(NSR)等反应具有重要的意义。系统探明分子氧在催化剂表面的活化、转化机理以及活性氧物...; 景孝廉陈晴川何冲翁维正夏文生万惠霖; 关键词：分子氧晶格氧激光诱导; 文献传递

Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应机理被引量：2: 2012年; 采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的Rh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600°C下将还原后的4%Rh/SiO2催化剂切入CH4:O2:Ar=2:1:45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种;在700°C和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小;以CH4:16O2:H218O:He=2:1:2:95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3%,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成.; 温在恭李虎翁维正夏文生黄传敬万惠霖; 关键词：铑甲烷部分氧化脉冲反应同位素示踪

碳纳米管负载的金钯合金高效催化5-羟甲基糠醛选择氧化制2,5-二羧酸呋喃的研究: <正>近年来,通过合成平台分子的途径转化丰富的可再生木质纤维素资源的研究己引起人们广泛的兴趣[1,2]。5-羟甲基糠醛(HMF)作为一种重要的平台化合物可以由纤维素或葡萄糖经系列反应制得。; 万晓月邓卫平张庆红王野; 关键词：金钯合金; 文献传递

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