国家重点基础研究发展计划(2007CB216403)
- 作品数：11 被引量：74H指数：6
- 相关作者：宋丽娟秦玉才鞠秀芳陈晓陆段林海更多>>
- 相关机构：辽宁石油化工大学中国石油大学（华东）抚顺师范高等专科学校更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划辽宁省高校创新团队支持计划更多>>
- 相关领域：石油与天然气工程理学化学工程更多>>
- 基于分子模拟技术的Cu(I)Y分子筛对硫化物及烯烃选择性吸附行为的分析被引量：12
- 2010年
- 依据密度泛函理论(DFT)研究了硫化物及烯烃在Cu(I)Y分子筛上的化学吸附。利用广义梯度近似方法,采用6T分子筛团簇模型,对硫化物和烯烃在Cu(I)Y分子筛上的吸附行为进行了模拟计算。计算结果表明,在Cu(I)Y分子筛上烯烃分子的吸附能大于噻吩分子,与实验结果一致。通过Mulliken布居数分析硫化物和烯烃在Cu(I)Y分子筛上的吸附行为发现,吸附剂与烯烃双键的π-络合作用强度强于与硫化物的作用强度,进而导致烯烃对硫化物的脱除效果有明显的影响。
- 陈晓陆孙兆林王洪国王阔宋丽娟
- 关键词：烯烃脱硫
- 频率响应法研究噻吩在CeY分子筛上的吸附行为被引量：1
- 2015年
- 以NaY、液相Ce离子交换改性的Y型分子筛(L-CeY)为研究对象,运用N2吸附、XRD、NH3-TPD和Py-FTIR等实验方法表征两种Y型分子筛的物化性能。采用频率响应技术(FR)和智能重量分析仪(IGA)研究噻吩在两种分子筛上的吸附行为,并考察噻吩在稀土离子改性Y型分子筛上的不同吸附作用模式。结果表明,频率响应技术能够有效识别分子筛孔道内发生的不同传质过程。噻吩在NaY分子筛上的吸附行为较为简单,存在孔道吸附和π电子相互作用两种吸附过程;而在L-CeY分子筛上吸附行为较为复杂,同时存在孔道吸附和"S-M"吸附等多种吸附过程,另外,在高温条件下,还存在复杂的催化反应过程。
- 张苏宏秦玉才石利飞郑兰歌王红宋丽娟
- 关键词：噻吩频率响应稀土离子Y型分子筛
- NiY分子筛选择性吸附脱硫性能及作用机理被引量：41
- 2011年
- 用液相离子交换法制备了NiY分子筛,并用XRD,TEM,ICP,N2吸附和吡啶吸附原位红外技术等手段对其进行了表征.利用固定床、气相色谱-硫发光检测器联用(GC-SCD)及傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法研究了NiY分子筛对噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基噻吩、四氢噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩、4-甲基二苯并噻吩及4,6-二甲基二苯并噻吩等8种有机硫化物的选择性吸附脱硫性能及其吸附机理.结果表明,NiY分子筛对硫化物的穿透吸附硫容量顺序为四氢噻吩>苯并噻吩≈二苯并噻吩≈4,6-二甲基二苯并噻吩>4-甲基二苯并噻吩>2-甲基噻吩≈3-甲基噻吩>噻吩,说明有机硫化物的空间位阻效应不是其在NiY分子筛上吸附的决定因素.红外光谱分析结果表明,不同硫化物与NiY分子筛的作用机理并不相同,但主要以硫原子与金属离子配位作用(S-M作用)为主.噻吩及其烷基取代物在NiY吸附剂上且在表面酸性作用下发生催化反应,噻吩环的共轭体系遭到破坏,形成硫化物大分子或聚合物,导致分子筛孔道堵塞,严重影响吸附剂的吸附脱硫能力.NiY的选择性吸附脱硫是硫化物与吸附中心的相互作用及吸附剂表面酸性综合作用的结果.
- 宋丽娟潘明雪秦玉才鞠秀芳段林海陈晓陆
- 关键词：吸附脱硫表面酸性
- 复合分子筛Y/SAPO-5的合成与表征
- 2011年
- 以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为原料，三乙胺为模板剂，采用水热合成法合成Y／SAPO-5复合分子筛。利用XRD、FT—IR、SEM等手段对样品结构和形貌进行了表征，所合成的分子筛是Y型分子筛晶粒被SAPO-5分子筛晶粒包裹形成的10μm左右的球状双结构复合分子筛。采用催化甲醇脱水制备二甲醚的反应考察了复合分子筛的催化性能，结果表明，对于催化甲醇脱水制备二甲醚的反应所合成的复合分子筛在温度为463～523K时随温度升高甲醇转化率增大，且仍保持着较高的DME选择性。
- 秦玉才段林海潘明雪张晓彤连丕勇王红宋丽娟
- 关键词：Y分子筛SAPO-5分子筛水热合成法复合分子筛
- 不同硫化物在改性Y分子筛上的选择性吸附脱硫性能及机理被引量：15
- 2009年
- 用离子交换的方法制备了Cu(Ⅰ)Y、Ce(Ⅲ)Y、Ni(Ⅱ)Y分子筛,并采用XRD、TEM、XPS、ICP、FT-IR等手段对其进行了表征。采用傅里叶变换红外(FT-IR)、分子模拟、固定床吸附和智能重量分析仪(IGA)相结合的方法研究了噻吩类硫化物在其上的选择性吸附性能及机理。结果表明,噻吩类硫化物在改性Y分子筛上的选择性吸附性能取决于其与分子筛吸附剂的作用模式和吸附构型,而与其吸附的空间位阻关联不大。同时分子筛吸附剂表面酸性,尤其是质子酸中心对噻吩类硫化物的选择性吸附脱硫性能有很重要的作用。
- 段林海孟秀红施岩鞠秀芳靳玲玲徐静陈晓陆宋丽娟
- 关键词：硫化物离子交换FT-IR分子模拟
- 汽油中不同硫化物在Ce（IV）Y分子筛上的选择性吸附
- 考察液相离子交换法制备的 Ce（IV）Y 分子筛对催化裂化汽油（FCC）（S 质量分数为106 μg/g）和模拟油 （S 质量分数为500μg/g）中不同硫化物的选择性吸附性能。通过 SCD（硫发光检测器）气相色谱检测出...
- 王洪国孙兆林靳玲玲刘黎明鞠秀芳陈晓陆宋丽娟
- 关键词：分子筛脱硫密度泛函理论
- 文献传递
- 汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物吸附脱除规律研究被引量：7
- 2013年
- 采用微库仑技术和色谱-硫化学发光检测(SCD)偶联技术系统考察以微孔和介孔分子筛为载体的多种吸附剂对FCC汽油和HDS汽油的选择性吸附脱硫性能,探讨汽油选择性吸附脱硫过程中硫化物的脱除规律。结果表明:CeY对FCC汽油及HDS汽油均表现出较好的脱硫效果;NaY、NiY等微孔分子筛吸附剂及SBA-15,MCM-41,AlSBA-15,CuO-SBA-15等介孔分子筛吸附剂对FCC汽油及HDS汽油中的噻吩尤其是对小分子烷基取代噻吩类硫化物的吸附选择性较差;对同一种吸附剂,汽油中硫化物的组成对其选择性吸附脱硫效果有较大的影响。
- 董世伟秦玉才王源宋丽娟
- 关键词：汽油脱硫
- Cu(Ⅰ)Y分子筛对不同硫化物的选择性吸附脱硫被引量：4
- 2009年
- 采用液相离子交换方法且在高温N2氛下制备Cu(Ⅰ)Y分子筛。通过固定床、SCD色谱考察Cu(Ⅰ)Y对噻吩(T)、苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)及4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)的选择性吸附。结果表明,Cu(Ⅰ)Y对于不同硫化物溶液脱硫效果依次为:苯并噻吩>二苯并噻吩>4,6-二甲基二苯并噻吩>噻吩。为了进一步研究不同硫化物在Cu(Ⅰ)Y分子筛上的吸附行为,利用密度泛函理论计算了上述不同硫化物在Cu(Ⅰ)Y分子筛上的吸附能,分子模拟结果表明,不同的硫化物在Cu(Ⅰ)Y分子筛表面上的吸附能为:苯并噻吩为-96.4kJ/mol,二苯并噻吩为-88.5 kJ/mol,噻吩为-111.5 kJ/mol,4,6-二甲基二苯并噻吩为-83.7 kJ/mol。计算结果和实验值基本吻合。
- 刘黎明王洪国靳玲玲鞠秀芳宋丽娟
- 关键词：吸附脱硫密度泛函理论
- HY/MCM-41分子筛的制备及改性后在吸附脱硫中的应用被引量：8
- 2014年
- 采用附晶生长法合成了HY/MCM-41复合分子筛,利用X射线衍射仪(XRD)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、智能重量分析仪(IGA)、吡啶原位红外(Py-IR)等技术对其物化性质进行了表征,发现HY/MCM-41复合分子筛具有微孔和介孔的双重孔道分布,且形貌为核壳结构。通过对金属Ce离子改性制得吸附剂的吸附脱硫性能考察,发现固相研磨法改性的吸附剂在空速为5h-1时吸附穿透硫容量可达1.81mg/g,大于液相离子交换法改性的吸附剂吸附穿透硫容量1.32mg/g。采用静态间歇法时,固相改性的吸附剂的脱硫率可达90.6%,高于液相改性的吸附剂脱硫率81.2%。同时发现,吸附剂表面的B酸对吸附脱硫有着抑制作用,而L酸尤其是弱的L酸的酸量与吸附脱硫性能有着正相关关系。
- 于文宇阮艳军秦玉才尹锋范跃超宋丽娟
- 关键词：复合分子筛吸附脱硫硫容量
- 噻吩、苯在Ce(Ⅳ)Y分子筛上的吸附行为被引量：9
- 2009年
- 采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、频率响应(FR)、程序升温脱附(TPD)技术研究了噻吩、苯在Ce(Ⅳ)Y分子筛上的吸附扩散性能。结果表明,噻吩与苯在Ce(Ⅳ)Y分子筛上吸附的机理不同。噻吩通过S—Ce和π作用2种方式被吸附在Ce(Ⅳ)Y分子筛上,以金属S—Ce键作用为主,作用力较强,不易脱附;而苯通过π作用被吸附在Ce(Ⅳ)Y分子筛上,作用力较弱,容易脱附,因此苯吸附在Ce(Ⅳ)Y分子筛上的频率响应谱图只检测到扩散过程。苯和噻吩同时存在时,Ce(Ⅳ)Y对噻吩的选择吸附性能随着模拟油中苯含量的增加而显著降低,但还具有深度脱硫的能力。
- 鞠秀芳王洪国徐静靳玲玲宋丽娟
- 关键词：噻吩苯频率响应程序升温脱附
