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分子环境科学与亚稳平衡吸附理论研究进展被引量：3: 2009年; 环境界面是环境科学的重要研究内容,许多物质在环境中的分布、迁移、转化、及毒性都受到微界面的控制.污染物在多介质、多界面上的分子结构直接影响着他们的宏观物理、化学、生物学行为,因此分子环境科学将是未来环境科学研究中重要的发展方向之一.开展分子环境科学研究,首先需要发展可以直接用于环境样品(常有含水、生命、多组分、低浓度等特性)的分子结构测定手段和理论计算方法.同步辐射是当前分子环境科学最基本和最重要的研究手段之一.文章基于作者的课题组的研究工作进展,概括介绍了X射线精细结构(XAFS)技术及量子化学计算在分子环境科学中的一些应用及展望.同时,简要介绍了界面科学中亚稳平衡吸附理论(MEA理论)的基本原理、研究进展及其在解决若干传统吸附理论解释不了的热力学和环境问题中的应用.; 潘纲何广智; 关键词：热力学量子化学计算环境科学界面化学

Zn(Ⅱ)／α-FeOOH吸附体系的固体浓度效应被引量：10: 2009年; 采用宏观吸附-解吸实验系统地研究了Zn(II)在针铁矿(α-FeOOH)表面吸附的固体浓度(Cp)效应,并考察了温度对固体浓度效应的影响,揭示了固体浓度效应产生的机理.实验结果表明:Zn(II)/α-FeOOH的吸附等温线随固体浓度的增加明显下移,表现出显著的固体浓度效应;随着固体浓度的升高,平衡浓度相近的实验点的解吸滞后角(θ)和热力学不可逆系数(TII)均明显升高,说明体系的可逆性随固体浓度的增大而显著降低,这一结果符合亚稳平衡吸附(MEA)理论对固体浓度效应产生机制的预测.本研究还发现Zn(II)/α-FeOOH体系在低温下的固体浓度效应比在高温下更为显著.不同温度下的吸附-解吸实验表明,该体系的吸附可逆性随温度的升高而明显增强(θ和TII明显降低),这再次证明了吸附可逆性对Cp效应的控制作用,并从另一角度证实了MEA理论对固体浓度效应机制的解释.实验测得Zn(II)/α-FeOOH体系的吸附热力学参数ΔH、ΔS分别为34.07kJ·mol-1和195.71J·mol-·1K-1,表明Zn(II)可在针铁矿表面发生吸热的化学吸附反应.; 徐丛李薇潘纲; 关键词：温度吸附-解吸 ZN(II)针铁矿

淀粉改性纳米四氧化三铁的制备及其除磷效能的研究被引量：11: 2011年; 以可溶性淀粉为改性剂,采用氧化沉淀法分别制备了可溶性淀粉改性Fe3O4以及纯Fe3O4,并研究了2种Fe3 O4粒径、表面性质以及除磷效能的差异。实验结果表明,淀粉改性使得纳米Fe3 O4粒径减小,粒径由60 nm减小到10nm左右;红外和Zeta电位结果表明淀粉在Fe3 O4粒子表面是化学吸附;2种纳米Fe3 O4对磷的吸附量均随pH的升高而降低;吸附等温线符合Freundlich方程,淀粉改性Fe3O4吸附能力高于纯Fe3O4,吸附常数K由2.58 L/g提高到3.45 L/g;整个吸附过程以较快的速度进行,1.5～2 h内吸附反应基本完成,准二级动力学模型能够很好地描述吸附动力学过程。; 丁程程潘纲张美一; 关键词：可溶性淀粉纳米四氧化三铁磷

Zn(Ⅱ)在TiO2表面上的微观吸附模式研究被引量：2: 2009年; 用延展X射线吸收精细结构(EXAFS)技术并结合密度泛函理论(DFT)研究了Zn(Ⅱ)在锐钛型TiO2表面上微观吸附结构。EXAFS结果表明,Zn(Ⅱ)在吸附时由自由水合状态下的Zn—O六配位八面体结构向四配位四面体结构转化,中心Zn原子的第二配位层存在两种不同的Zn—Ti距离(R1=0.371和R2=0.332nm).用DFT方法对四配位水合Zn离子在簇Ti2O11H14上进行优化后发现,四配位的Zn—O平均距离为0.200nm;外层Zn—Ti结合存在两种稳定的吸附模式:单角吸附模式和更加稳定的双角吸附模式,其Zn—Ti距离分别为0.369和0.335nm.EXAFS结果与DFT计算结果吻合,说明Zn(Ⅱ)在锐钛型TiO2表面上存在不同的亚稳平衡态吸附结构.; 杨玉环潘纲马骁楠陈灏张美一何广智李薇; 关键词：密度泛函理论

Photocatalytic degradation pathways and adsorption modes of H-acid in TiO_2 suspensions: 2012年; Effect of adsorption mode on photodegradation of H-acid in TiO2 suspension was studied using DFT calculation,UV-Vis spec-troscopy,FTIR,and ionic chromatography.At pH 2.5,H-acid was adsorbed on TiO2 surfaces by one dissociated sulfonic group.The adsorbed sulfonic group was attacked by surface ·OH,resulting in the production of SO42-and the cleavage of the naphtha-lene ring.At pH 5.0,H-acid was adsorbed on TiO2 surfaces by two sulfonic groups.The two adsorbed sulfonic groups were sim-ultaneously attacked by surface ·OH,leading to a faster initial production of SO42-and initial degradation rate of H-acid than those under pH 2.5.Microscopic adsorption structures may be more important than adsorption amount in controlling the photo-degradation pathways of organic pollutants.; PAN Gang WANG Dan LIU YuanYuan; 关键词：降解途径紫外可见光谱

用EXAFS研究pH对Zn(Ⅱ)-TiO_2体系吸附和微观构型的影响: 2009年; 应用延展X射线吸收精细结构(EXAFS)方法,研究了不同pH对Zn(Ⅱ)在锐钛矿型TiO2表面吸附产物的微观构型的影响.宏观的吸附-解吸实验表明,随着pH值由5.8增大至6.8,吸附等温线明显升高,Freundlich吸附常数由1.345L/g增加到15.385L/g;而体系的不可逆性逐渐降低,不可逆吸附系数(TⅡ)由0.43降低到0.23.不同pH条件下吸附样品的EXAFS结果表明,Zn(Ⅱ)主要通过共用水合离子及TiO2表面的O原子结合到TiO2表面上,第一配位层(Zn—O层)原子间距和配位数随着pH值增大逐渐降低,Zn(Ⅱ)在TiO2表面吸附形态从六配位向四配位转化;第二配位层(Zn—Ti层)分析结果表明,存在2个典型的Zn—Ti原子间距,即R1=0.319～0.334nm(双齿方式结合的强吸附)和R2=0.366～0.378nm(单齿方式结合的弱吸附),随着pH值的升高,强吸附位(CN1)逐渐减少而弱吸附位(CN2)逐渐增加,其比值由2.12降低至0.89,从而导致其在高pH值的条件下吸附量和可逆性明显增大.EXAFS结果从分子水平说明了该体系在不同pH值条件下表现出的可逆性差异是由于微观吸附状态不同所致.; 高爽陈灏何广智潘纲; 关键词：PH

As(V)在TiO2表面的吸附机理被引量：8: 2009年; 用延展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱和密度泛函理论(DFT)研究了As(V)-TiO2体系的吸附机理.离子强度变化对As(V)-TiO2体系吸附无显著影响,表明吸附后形成了内层络合物.EXAFS结果表明,As(V)原子主要通过—AsO4上的O原子结合到TiO2表面上,平均As-O原子间距(R)在吸附前后无明显变化,保持在(0.169±0.001)nm.As-Ti层的EXAFS分析结果与DFT计算的吸附构型的As-Ti原子间距对照表明,体系存在两种主要亚稳平衡吸附(MEA)结构,即对应于R1=(0.321±0.002)nm的双角(DC)强吸附构型和R2=(0.360±0.002)nm的单角(SC)弱吸附构型.而且随着吸附量由9.79mg·g-1增加至28.0mg·g-1,吸附样品中双角构型配位数与单角构型配位数的比值(CN1/CN2)从3.3降低到1.6,说明双角亚稳平衡吸附结构在低覆盖度时占优势,而在高表面覆盖度时单角亚稳平衡吸附结构占优势,即在表面覆盖度较大时,As(V)在TiO2表面上倾向于形成单角构型.; 张美一何广智丁程程陈灏潘纲; 关键词：TIO2 AS(V)密度泛函理论

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国家自然科学基金(20777090)