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对流层活性卤素化学:充满机遇和挑战的研究领域被引量：7: 2005年; 活性卤素物种(RHS)参与大气对流层中许多化学过程,影响许多重要物种的源和汇,在大气对流层化学中起着十分重要的作用,因此对流层活性卤素化学成为近年来国际大气化学研究的重要前沿研究领域.RHS在对流层的外场观测方法主要包括化学放大、大气压化学电离质谱(APCIMS)、长程差分吸收光谱(DOAS)、雾室和湿法化学分析法、光解法、碳同位素的比率法等.各种观测方法表明大气边界层中存在着不同种类的RHS,特别在海洋边界层、极地边界层和盐湖地区.RHS的浓度有较大的变化范围(10-12～10-10).RHS可引起一些VOCs的氧化,影响HOx和NOx的反应,减少对流层O3,并对硫的氧化和汞化学有较大的影响.对流层RHS的源主要为有机卤素化合物的排放和海盐气溶胶的释放.在讨论RHS在对流层的循环转化的基础上,归纳总结出一个示意图;提出了现有的主要科学问题,进而展望了今后的研究前景.; 王炜罡姚立葛茂发孙政王殿勋徐永福高会旺

大气条件下O_3与乙炔反应速率常数的测定被引量：4: 2006年; O3是对流层大气中一种重要的氧化剂,其与反应活性气体的反应是大气对流层中重要的反应过程,对于研究空气污染的对策有重要意义.我们使用自行建设的烟雾箱模拟反应装置,结合O3分析仪和气相色谱研究了O3和乙炔的反应.研究测得O3和乙炔在室温下(15℃)反应的4次实验的速率常数的平均值为4.13×10-21cm3?molecule-1?s-1,其变动系数为7%.与文献中采用其它方法得到的实验值相吻合.所得结果表明,我们测定的反应速率常数有较高的精密度,我们所建的大气反应烟雾箱模拟系统是可靠的,可以用于大气O3浓度条件下O3的其它大气化学反应过程的深入研究,为进一步深入研究大气中其它重要反应活性气体的化学反应提供了一定的基础.; 杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋; 关键词：臭氧乙炔动力学反应速率常数

丙烯的臭氧化反应动力学研究被引量：8: 2006年; 使用自行研制的烟雾箱实验装置,研究了模拟实际大气环境臭氧浓度下(最小浓度6.6×10-8)臭氧与丙烯的反应动力学.结合Model49C-O3Analyzer与GC-FID对臭氧与丙烯在282￣314K温度范围内的速率常数进行了测定,得到臭氧初始浓度为6.61×10-8、温度为282K时臭氧与丙烯的反应速率常数为6.73×10-18cm3·molecule-1·s-1.并根据不同温度下测得的反应速率常数,求得该反应的阿仑尼乌斯方程为k2=(5.8±1.2)×10-15e(-1907±53)/T.对比前人结果,我们测得的速率常数偏小,活化能偏高,但速率常数的最大误差仅为11%,活化能的最大误差为5%.说明我们的研究设备在实际大气条件下是可靠的,可用于进一步深入研究臭氧有关的反应.; 贾龙徐永福葛茂发杜林王庚辰庄国顺; 关键词：臭氧丙烯反应动力学速率常数气相反应

臭氧与硫醚的气相反应动力学: 在准一级反应的条件下测定了O3与二甲基硫(DMS)以及二乙基硫(DES)的气相反应速率常数。在301K,不同O3和DMS初始浓度下得到反应的速率常数为(1.04±0.21)×10-19cm3molecule-1s-1。在...; 杜林徐永福葛茂发; 关键词：二甲基硫臭氧反应速率常数; 文献传递

大气条件下臭氧与乙烯反应的动力学研究被引量：3: 2006年; 臭氧是大气化学过程中的核心物种之一，可以作为对流层大气氧化能力的重要指示剂．使用自行研制的大气反应烟雾箱模拟实验装置，研究了接近大气环境臭氧浓度下（100～200ppb，1ppb=1×10^-9）臭氧与乙烯的反应．结合Model 49C-O3分析仪与火焰离子化检测-气相色谱（GC-FID）对反应过程中的臭氧与乙烯进行实时监测，得到臭氧与乙烯在室温条件下（286．5K）的反应速率常数为1．01×10^-18（cm^3·molecule^-1·s^-1），半衰期为88min．该数据与前人采用的基质隔离（matrix-isolation）技术得到的实验值一致，表明该大气反应烟雾箱模拟实验装置可以用于大气化学反应过程的研究。; 徐永福贾龙葛茂发杜林王庚辰王殿勋; 关键词：臭氧乙烯反应动力学速率常数气相反应

烟雾箱模拟研究乙炔的大气光化学: O3是对流层大气中一种重要的氧化剂,其与反应活性气体的反应是大气对流层中重要的反应过程。挥发性有机物（VOCs）与氮氧化物（NOx）促进了城市光化学烟雾以及对流层O3的增加。研究这些反应过程,对于环境污染的防治有重要的指...; 杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋; 关键词：乙炔臭氧动力学光化学反应烟雾箱; 文献传递

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中国科学院知识创新工程重要方向项目(KJCX2-SW-H8)