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陈驰: 作品数：14 被引量：21H指数：3; 供职机构：华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室更多>>; 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>; 相关领域：理学电气工程化学工程一般工业技术更多>>

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介孔结构Fe/N/C作为质子交换膜燃料电池氧还原催化剂（英文）被引量：3: 2016年; 燃料电池具有高效、低排放等优势,非常有希望作为未来电动汽车的能源转化装置.目前,燃料电池的商业化受制于昂贵的铂基催化剂,特别是动力学迟缓的阴极氧还原反应（ORR）铂催化剂.Fe/N/C被认为是最有潜力的ORR非贵金属催化剂,但其活性仍远低于Pt催化剂,必须依靠增加载量来弥补其与Pt催化剂的活性差距.然而,较厚的催化层（~100μm）会降低阴极传质速率.因此,改善Fe/N/C阴极的传质是提高电池性能的重要途径.本文选择高N含量的2-氨基苯并咪唑（ABI）为氮源,通过水热聚合包覆在碳黑表面,然后掺入FeCl_3,经高温热解/酸洗制备了Fe/N/C-ABI催化剂,并与基于间苯二胺的微孔型Fe/N/C催化剂（Fe/N/C-Pm PDA）进行比较.Ar等温吸附-脱附结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂具有较高的比表面积（662 m2/g）和丰富的双级孔结构（微孔和介孔）;透射电镜表征显示Fe/N/C-ABI催化剂具有中空结构,介孔孔径大约为10–25 nm.而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相当的比表面积（656 m2/g）,但以微孔为主,基本不含介孔.旋转环圆盘电极（RRDE）测试表明,在0.1 mol/L H2SO4溶液中,Fe/N/C-ABI催化剂的起始还原电位为0.92 V,在0.8 V电位下质量电流密度可达9.21 A/g;而Fe/N/C-Pm PDA催化剂具有相近的起始电位,但具有更高的催化活性,质量电流密度为13.4 A/g.氢氧燃料电池（PEMFC）系统测试结果表明,Fe/N/C-ABI催化剂在1个背压和80 oC测试条件下的最大功率密度达710 m W/cm2,高于Fe/N/C-Pm PDA催化剂（616 m W/cm2）.燃料电池与RRDE测试活性顺序的差异归结于Fe/N/C-ABI的中空球状结构.PEMFC工作时阴极会产生大量的水,很容易堵塞氧气传输通道.Fe/N/C-ABI的介孔结构可以作为水的产生和排除的缓存空间,也有利于提高O_2传质,从而提高燃料电池性能.本文为具有高传质速率的Fe/N/C催化剂研制提供了一种新思路.; 石尉王宇成陈驰杨晓冬周志有孙世刚; 关键词：非铂催化剂氧还原介孔

FeNx/C非贵金属氧还原催化剂的合成及性能表征: 随着能源消耗不断增加,不可再生能源减少、环境污染等问题日益严重,研究发展环境友好型的可再生能源技术尤为迫切,如燃料电池、太阳能电池等.目前,燃料电池主要采用铂、钯等贵金属为催化剂,且因其阴极氧还原反应动力学迟缓,所需的铂...; 石尉周志有陈驰孙世刚

乙二醛电氧化合成乙醛酸体系的分离: 本文采用电渗析法实现乙二醛电氧化合成乙醛酸体系产品的分离，以淡化室储槽中溶液的组分含量为分析对象，分别考察电流密度、淡化室流速、温度、阴离子交换膜对电渗析作用的影响。实验结果表明，随着电流密度增大，氯离子迁移速率先增大后...; 苏蕊张新胜陈驰; 关键词：乙二醛电氧化合成乙醛酸电渗析膜分离; 文献传递

高性能FeNx/C非贵金属氧还原催化剂的制备、表征和性能研究: 质子交换膜燃料电池(PEMFC)是将化学能直接转换成电能的新型发电技术，具有高转化率、环境友好、用途广泛等优点。特别是取代内燃机作为交通工具动力，可显著减少污染气体排放。目前燃料电池的电压损失主要来源于阴极的氧还原反应(...; 陈驰; 关键词：氮硫质子交换膜燃料电池

含硫阴离子对FeNx/C氧还原非贵金属催化剂的性能影响: Pt基催化剂广泛用于燃料电池的阴极氧还原反应(ORR),但由于铂资源匮乏、价格昂贵,严重制约了燃料电池的商业化。因此,研究价格低廉的高性能非贵金属氧还原催化剂受到了广泛关注。近些年来,非贵金属氧还原催化剂的研究有了很大的...; 赖愉姣汪强张秋莲陈驰周志有孙世刚

Fe/N/C氧还原催化剂的热稳定性及活性位结构被引量：4: 2017年; 研制高活性的Fe/N/C氧还原催化剂对于降低燃料电池成本、实现商业化应用有重要意义.为实现Fe/N/C催化剂的理性设计,需要深入研究其活性位结构.本文发展一种研究活性位结构的新策略,以预先合成好的聚间苯二胺基Fe/N/C催化剂(Pm PDA-Fe Nx/C)为起始物,对其在1000~1500 o C高温下再次进行热处理并使其失活,通过关联催化剂热处理前后的结构变化与氧还原催化性能来揭示活性位结构.实验结果表明,随着热处理温度升高,活性中心结构被破坏,铁原子析出团聚并形成纳米颗粒,氮元素挥发损失,导致催化剂失活.XPS分析显示,低结合能含氮物种的含量与催化剂的ORR活性呈良好的正相关性,表明活性中心很可能是由吡啶N和Fe-N物种构成的.; 陈驰赖愉姣周志有张新胜孙世刚; 关键词：氧还原反应活性位

N、S、Fe共掺杂石墨烯/碳黑复合材料的制备及其氧还原性能研究: 原反应(ORR)是氢氧燃料电池的阴极反应,其反应动力学十分缓慢,过电位较大,是目前燃料电池能量损失的主要原因.氧还原反应必须依赖铂催化剂,但铂的储量稀少,价格昂贵,催化选择性和稳定性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用....; 陈驰周志有张新胜孙世刚; 关键词：复合催化剂石墨烯碳黑电催化性能

以CaCl_2为模板合成的高活性和高稳定性铁、氮、硫共掺杂多孔碳氧还原电催化剂（英文）被引量：3: 2017年; 燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂贵,储量稀少,且对燃料小分子渗透的抗性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用.因此,高性能、低成本的非贵金属催化剂成为燃料电池领域的研究热点.本文选用含氮量高达45%的三聚氰胺-甲醛树脂为碳源和氮源,Fe(SCN)_3为铁源和硫源,以CaCl_2为模板,在高温和铁的催化作用下将树脂碳化,经酸洗和二次热处理工艺,制备出铁、氮、硫共掺杂的多孔碳(FeNS-PC).干燥后的CaCl_2颗粒可防止树脂在高温下交联形成块状碳颗粒,同时起到造孔模板的作用.CaCl_2颗粒在温和条件下即可除去,无需强腐蚀性条件,因此不会对催化活性中心造成破坏.在Fe/N/C催化剂中掺杂S可进一步提高催化活性,不添加碳载体可避免低活性的碳载体降低质量活性,多孔结构可促进传质,充分利用活性位点.我们优化了热处理温度,并对催化剂的结构、组分及催化性能等进行了表征分析.结果表明,热处理温度为900℃时,可将树脂完全转化成多孔碳,并获得较高的杂原子掺杂量,可达到最优活性.CaCl_2为模板剂可避免使用强腐蚀性试剂去除模板,有利于保留活性位,并得到多孔结构.FeNS-PC-900的比表面积可达775 m^2/g.得益于原位掺杂的合成工艺,各掺杂元素在多孔碳表面均匀分布.在酸性介质中,FeNS-PC-900的半波电位可达到0.811V,仅比商业Pt/C催化剂低78mV;在0.8V电位下的质量活性为10.2A/g,表现出优异的催化活性.经过10000圈加速衰减测试后,其半波电位仅下降了20mV,在0.75V电位下持续放电10000s后,其ORR电流仍保持初始电流的84.4%,具有比Pt/C更加优异的稳定性.以FeNS-PC-900为阴极催化剂; 陈驰周志有王宇成张雪杨晓冬张新胜孙世刚; 关键词：三聚氰胺-甲醛树脂

S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的实验与理论研究被引量：3: 2017年; 向Fe/N/C非贵金属催化剂中再引入S掺杂是进一步提高其氧还原催化活性的有效方法。为了探究活性提高的原因,本文以三聚氰胺-甲醛树脂为前驱体,氯化钙为模板,氯化铁为铁源,通过添加硫氰化钾(KSCN)来控制热解催化剂的S掺杂量。通过对比分析催化剂的物化性质,结合密度泛函理论(DFT)计算,分析S掺杂促进Fe/N/C催化剂氧还原活性的原因。透射电子显微镜(TEM)和N_2吸脱附等温线测试结果表明,S元素可抑制含铁纳米粒子的形成,促使形成多孔碳结构,提高比表面积。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,适量S前驱体可实现较高的S掺杂含量,得到最优的活性,过量的S反而会导致Fe和S的掺杂量同时降低,影响活性。DFT计算结果表明在Fe-N_4大环中引入S掺杂,可增强O_2分子和中间体OOH与Fe-N_4结构中的Fe的相互作用,促进形成Fe―O键,从而导致O―O键的键能显著降低,为后续反应O―O键的断裂提供可能,促进ORR反应的进行。; 陈驰张雪周志有张新胜孙世刚; 关键词：氧还原反应非贵金属催化剂密度泛函理论

乙二醛电氧化合成乙醛酸产物的分离被引量：1: 2010年; 采用电渗析法实现乙二醛电氧化合成乙醛酸体系产品的分离,以淡化室储槽中溶液的组分含量为分析对象,分别考察电流密度、淡化室流速、温度、阴离子交换膜对电渗析作用的影响。实验结果表明,随着电流密度增大,氯离子迁移速率先增大后减小,初期电流密度可为628.7A·m-2;当盐酸通过率为50%,则电流密度应调整为456.6A·m-2,此时乙醛酸的迁移量最少,分离效果最好。当流速为3.37cm·s-1时,各组分迁移速率最大;当流速为4.21cm·s-1时,乙醛酸的迁移量较少,分离效果最好。温度升高,各物质的迁移量增大,选择性下降,操作温度在30℃最适宜;ASV膜的透过性比AHT膜大,AHT膜选择性好。; 苏蕊张新胜陈驰; 关键词：乙醛酸电渗析膜分离

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