王佳臻
- 作品数：8 被引量：3H指数：1
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- 交换度对CuY催化剂中Cu物种落位及甲醇氧化羰基化性能的影响
- 碳酸二甲酯(DMC)是一种环境友好型的绿色化学品，在DMC 的合成不同方法中，甲醇直接气相氧化羰基化法不但绿色环保而且反应过程简单，成本低，工业化前景非常广阔.本文采用NaY 分子筛与pH＝9.5 的硝酸铜氨溶液进行重复...
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- 关键词：氧化羰基化
- 还原处理对CuY催化剂微观结构及甲醇氧化羰基化活性的影响被引量：1
- 2013年
- 通过还原气氛下不同温度处理CuY催化剂,改变催化剂内不同价态Cu的含量,确定甲醇氧化羰基化合成DMC的主要活性组分。以pH为9.5的Cu(NO3)2氨水溶液与NaY进行离子交换,然后在体积比为10/1的N2/H2混合气还原气氛中分别在200℃、300℃、400℃和500℃进行还原处理,制得CuY催化剂,并通过XRD、TPR和TPD对催化剂微观结构进行表征。结果表明,Cu2+的还原性能与其在Y分子筛中的落位有关,落位于分子筛超笼内的Cu2+容易被还原为Cu+,落位于小笼内的Cu2+较难还原;随还原温度的升高,Cu+和Cu0的含量都明显增加,但即使500℃还原后也存在部分未还原的Cu2+;Cu物种价态及微观结构的变化导致随还原温度升高CO吸附量降低、吸附增强和Cu0颗粒长大,这是催化剂在甲醇氧化羰基化合成DMC中催化活性随还原温度升高而下降的直接原因。
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- 关键词：氧化羰基化碳酸二甲酯价态
- Cu/AC催化剂制备方法对气相甲醇氧化羰基化的影响被引量：1
- 2013年
- 以醋酸铜和硝酸铜为铜源,分别采用浸渍法和沉积沉淀法制备了活性炭(AC)负载型无氯Cu/AC催化剂,并考察了制备方法对催化剂微观结构及气相甲醇氧化羰基化反应的影响。结果表明,以硝酸铜为铜源,采用沉积沉淀法制备的Cu/AC-D催化剂中Cu物种以CuO和Cu2O为主,活性低;采用醋酸铜溶液浸渍活性炭制备的Cu/AC-A催化剂中Cu物种以单质Cu0的形式存在,活性大幅提升;以硝酸铜溶液浸渍活性炭制备的Cu/AC-N催化剂中Cu物种以单质Cu0为主,并存在一定量的Cu2O和CuO物种,该方法制备的催化剂中CuO和Cu2O还原温度低,Cu晶粒尺寸小,CO的低温吸附能力强,催化活性高,碳酸二甲酯的选择性和时空收率分别达到83.3%和177.0mg/(g·h),200h内平均失活率仅为0.25%/h。
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- 关键词：CU氧化羰基化碳酸二甲酯
- CuY催化剂中Cu活性中心落位调控及其催化性能的影响
- 采用液相离子交换法、等体积浸渍法以及先液相离子交换再等体积浸渍方法制备了三种CuHY催化剂。通过表征发现:先离子交换再等体积浸渍的制备方法,有效调控Cu物种在超笼中及分子筛表面的分布,使超笼内II*位上的Cu2+含量达到...
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- 文献传递
- 制备方法对CU活性中心落位调控及其催化性能的影响
- 以Cu（NO3）2为铜源,HY分子筛为载体,采用液相离子交换法、等体积浸渍法以及先液相离子交换再等体积浸渍方法制备了三种CuHY催化剂,并通过AAS、XRD、H2-TPR、TEM、CO-FTIR和XPS等对催化剂微观结构...
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- 关键词：氧化羰基化
- 文献传递
- 制备方法对CU活性中心落位调控及其催化性能的影响
- 以Cu(NO3)2为铜源,HY分子筛为载体,采用液相离子交换法、等体积浸渍法以及先液相离子交换再等体积浸渍方法制备了三种CuHY催化剂,并通过AAS、XRD、H2-TPR、TEM、CO-FTIR和XPS等对催化剂微观结构...
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- 关键词：氧化羰基化
- CuY催化剂中Cu活性中心调控及催化性能的研究
- 碳酸二甲酯是一种环保型绿色化工产品，由于特殊的化学结构和优良的反应活性，广泛地应用于许多领域。甲醇氧化羰基化生成碳酸二甲酯，具有热力学平衡常数大、原料丰富、成本低等优点而成为重要的新型煤化工技术。目前，用于该反应的催化剂...
- 王佳臻
- 关键词：氧化羰基化分子筛
- CuY催化剂中Cu活性中心落位调控及其催化性能的影响
- 采用液相离子交换法、等体积浸渍法以及先液相离子交换再等体积浸渍方法制备了三种CuHY催化剂。通过表征发现：先离子交换再等体积浸渍的制备方法，有效调控Cu物种在超笼中及分子筛表面的分布，使超笼内II*位上的Cu2+含量达到...
- 王佳臻郑华艳李忠
