康淑娟
- 作品数：3 被引量：3H指数：1
- 供职机构：天津大学更多>>
- 发文基金：国家重点基础研究发展计划中美国际合作项目国际科技合作与交流专项项目更多>>
- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 甲烷液相催化氧化制甲醇反应介质的研究进展被引量：3
- 2014年
- 甲烷直接催化氧化制甲醇的研究,对于实现甲烷直接转化及边远地区天然气和油田伴生气的输配利用具有重要意义。从反应介质的角度对甲烷直接液相催化氧化制甲醇的研究进展进行了评述,分析了发烟硫酸、醋酸-杂多酸体系、离子液体、水介质的优缺点,并对该领域未来的研究和发展方向进行了展望。
- 潘冬晖陈冠益康淑娟马文超颜蓓蓓刘军唐永春
- 关键词：甲烷甲醇反应介质液相催化氧化
- 高温Shilov甲烷转化反应的机理和反应动力学研究（英文）
- 2015年
- 传统的Shilov反应是以Pt Cl2作为催化剂在水溶液中实现甲烷转化的,该反应的条件温和,在低至80°C时即可将甲烷中非常稳定的C–H键活化.然而,如果将反应温度提高达100°C以上,催化剂Pt（II）则非常容易发生歧化反应转化为Pt（0）或者Pt（IV）,其中Pt（0）将会以沉淀的形式存在于反应溶液中.所以该反应只能在较低的温度进行,Shilov体系也只能得到较低的甲烷转化率,因此如何避免高温时催化剂因沉淀失活成为了提高反应转化率的研究重点.本文重点考察了高温条件下Shilov体系的反应机理和反应动力学,从而寻求提高催化体系活性和稳定性的途径.我们在特殊设计的金管反应器中进行了一系列的H/D置换实验,通过GC根据产物不同的分子量来分析检测.实验中,利用特殊设计的金管反应器可将反应压力增加到25.5 MPa,此时甲烷的溶解度与常温条件下（~60°C）相比可被提高1000倍以上,因此甲烷的转化率大大提高.在高温（~200°C）条件下的Shilov体系的水溶液中添加了CD3COOD,F3COOD,D2SO4,DCl和一系列阳离子为[1mim]＋的离子液体来考察它们对催化剂沉淀的抑制作用,结果发现,在140°C时添加30%CD3COOD可在少量催化剂存在的条件下就能够明显促进H/D交换,与Shilov的结论吻合.这可能是由于CD3COO基团的螯合作用造成的,但将反应温度升到150°C时则不可避免的生成了Pt（0）沉淀.而F3COOD却在较多催化剂的条件下仍未表现出明显作用,可能是因为F较强的亲电子性使得F3COO基团的螯合作用变弱所致.在140°C时,D2SO4和DCl均能有效抑制Pt（0）沉淀的生成,尤其是DCl,在185°C反应24 h后仍能够稳定水溶液中的Pt基催化剂,但是在该条件下D2SO4却并没有作用.我们还发现,Cl–的浓度与沉淀的抑制直接相关,浓度越高对Pt基催化剂的稳定作用越强,但质子浓度的增加则对沉淀现象没有太大影响,我们推断原因是大
- 康淑娟马琦生陈维群陈冠益唐永春
- 关键词：催化剂失活
- 甲烷低温转化制甲醇的机理研究
- 由于经济或地理因素的限制，以甲烷为主要成分的边际天然气无法得到有效利用，将甲烷低温活化制备甲醇等易于运输的高附加值液态化学品是实现边际气充分利用的有前景的途径之一。虽然甲烷低温活化技术已经有了大量的实验报道，但至今仍未研...
- 康淑娟
- 关键词：甲烷离子液卤化反应甲基磺酰氯分子模拟甲醇
- 文献传递
