黄龙 作品数:15 被引量:5 H指数:1 供职机构: 厦门大学化学化工学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 海外及港澳学者合作研究基金 国家自然科学基金创新研究群体项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 电气工程 医药卫生 更多>>
过渡金属修饰对铜箔电催化还原CO_2的性能影响(英文) 被引量:3 2016年 CO_2还原是一种解决温室效应以及能源短缺问题的有效方式.目前对于水溶液体系中的CO_2还原,主要有光催化、电催化以及光电催化等方法,其中还原CO_2法可在室温下进行,并较易实现大规模应用.由于金属电极在CO_2电催化还原过程中表现较高电流密度和催化性能,使得目前研究的热点集中于金属电极的修饰改性.金属Cu与H2,CO结合能力适中,并且对生成碳氢化合物具有较好的催化性能,因此其在催化CO_2还原中具有较大潜力.以往对于Cu的研究主要集中在表面修饰、调控表面结构以及制备合金等方向,其中对金属进行氧化后再还原的处理也是提高其催化活性的一种有效手段.氧化后还原得到的铜具有较大的粗糙度,且暴露的活性位点更多,对CO_2还原具有较好的催化活性.我们对铜箔在空气氛围下、300oC焙烧5 h,然后恒电位还原,再进行过渡金属Ni、Zn、Au的修饰,研究所得样品电催化还原CO_2性能.电极的表面形貌用扫描电镜表征,CO_2还原的液相和气相产物分别用核磁和在线气相色谱进行检测.修饰后电极的形貌没有发生太大变化,仍具有十分粗糙的表面结构.通过线性扫描伏安曲线可以看出,修饰Zn、Au后电流密度较未修饰前有明显增加,但是由于CO_2还原过程中不可避免地伴随析氢副反应,因此,我们通过计算产物的法拉第效率来表征修饰后的电极对产物选择性的改变:未修饰时,在-1.2至-1.6 V均可检测到甲酸的生成,电位负于-1.4 V时可以检测到乙醇和正丙醇.Ni的修饰明显提高了甲酸的法拉第效率,也促进了正丙醇的生成.-1.3 V时甲酸的法拉第效率为26.0%,-1.5 V时液相产物的法拉第效率为34.3%.在线气相色谱结果发现,Ni的修饰也明显提高了CO的法拉第效率,在-1.4 V下,CO的法拉第效率为44.6%.这可能是由于Ni(r=0.1246 nm)的原子半径比Cu(r=0.1278 nm)更小,因此Ni的修饰会使Cu发生晶格收缩、导致 刘莉 田娜 黄龙 洪宇浩 谢爱云 张凤阳 肖翅 周志有 孙世刚AuPd合金纳米粒子的电化学制备及其对乙醇氧化的催化性能 2016年 以氧化铟锡(ITO)透明导电膜玻璃为基底,电化学恒电位法制备AuPd合金纳米粒子.系统考察了AuPd纳米粒子的组成和不同制备条件对其结构和电催化性能的影响.运用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能量散射谱(EDX)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和电化学方法进行表征.结果表明,制备的AuPd合金中Au:Pd元素比与投料比基本一致,纳米粒子分散均匀;AuPd合金纳米粒子对乙醇电氧化的催化活性和稳定性显著高于纯Pd纳米粒子.当沉积电位-0.3 V、Pd:Au=3:1时,Au1Pd3纳米粒子对乙醇电氧化表现出最高的催化活性和稳定性:其对乙醇氧化峰值电流密度是相同条件下制备的Pd纳米粒子的7.7倍,稳定测试1800 s时乙醇氧化的电流密度(1.05 mA cm^(-2))是Pd纳米粒子(0.02 mA cm^(-2))的52.5倍. 刘涛 黄蕊 田晓春 黄龙 刘硕 瞿希铭 孙世刚关键词:金钯合金 电催化 乙醇氧化 CO2电催化还原——从基础认识到催化剂设计制备 CO2电催化还原在环境(降低温室气体水平)、碳循环(化学品生产)和可持续能源存储(碳氢燃料)等方面具有十分重要的地位。CO2电催化还原最大的挑战来自活化O=C=O键需要超越很高的能垒和还原产物分布及其广泛。因此,高活性和... 田娜 盛天 刘莉 谢爱云 张凤阳 洪宇浩 黄龙 周志有 孙世刚文献传递 CO2电催化还原--从基础认识到催化剂设计制备 CO2电催化还原在环境(降低温室气体水平)、碳循环(化学品生产)和可持续能源存储(碳氢燃料)等方面具有十分重要的地位.CO2电催化还原最大的挑战来自活化O=C=O键需要超越很高的能垒和还原产物分布及其广泛.因此,高活性和... 田娜 盛天 刘莉 谢爱云 张凤阳 洪宇浩 黄龙 周志有 孙世刚电化学液相可控制备碳负载铂纳米催化剂 铂族金属纳米材料是燃料电池、石油化工、汽车尾气净化、化学工业等领域中广泛使用的催化剂.由于铂族金属的资源匮乏、价格昂贵,如何进一步提高催化剂的活性、稳定性和利用效率一直是上述领域中的重大科学问题和关键工程技术问题. 刘涛 黄蕊 黄龙 周志有 孙世刚碳载高指数晶面铂纳米催化剂的制备及其对乙醇氧化催化性能的研究 蔡媛融 黄龙 黄蕊 刘子立 欧洁连 陈声培 孙世刚Pt/CNT催化剂的制备及其性能表征 刘子立 黄蕊 陈声培 黄龙 孙世刚原位液相核磁共振电化学谱学技术用于电位变化的电化学过程的研究 曹烁晖 倪祖荣 黄龙 汤彪 孙惠军 林良杰 黄玉清 王新 周志有 孙世刚 陈忠碳载高指数晶面铂纳米催化剂对乙醇氧化催化性能的原位红外光谱研究 黄蕊 陈声培 刘子立 黄龙 孙世刚过渡金属修饰的Cu箔对CO2电化学还原性能影响 化石燃料的过度利用导致温室效应和能源短缺问题的出现,电催化CO2还原凭借其绿色环保易于调控的优点成为最有效的解决方法之一。我们采用恒电位沉积的方法对氧化后再还原的铜片表面进行Ni、Zn、Au修饰,研究其对CO2还原选择性... 刘莉 田娜 黄龙 洪宇浩 谢爱云 张凤阳 周志有 孙世刚