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Fe_2O_3-CuO/ZSM-5催化剂催化低浓度瓦斯制甲醇被引量：1: 2016年; 采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5(x_(Fe)=4.21%,x_(Cu)=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30m L的条件下,Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。; 徐锋吴扬李创朱丽华; 关键词：部分氧化瓦斯甲醇

发烟硫酸中Ag_2SO_4催化瓦斯选择氧化制甲醇的影响因素及机理被引量：1: 2016年; 为考察反应温度、反应压力、反应时间和催化剂用量对瓦斯中甲烷转化率和甲醇选择性的影响,以Ag2SO4为催化剂,在质量分数20%的发烟硫酸中进行了低体积分数瓦斯选择氧化合成甲醇的实验,探讨发烟硫酸中低体积分数瓦斯选择氧化制甲醇的反应机理。实验结果表明:Ag2SO4催化低体积分数瓦斯选择氧化合成甲醇最优反应条件为反应温度180℃、反应压力4 MPa、反应时间2 h、Ag2SO4用量150μmol。在此工艺条件下,瓦斯中甲烷的转化率为9.14%,甲醇的选择性为78.78%;低体积分数瓦斯中的甲烷在选择氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,进一步水解得到甲醇,反应遵循亲电取代机理。; 朱丽华吴扬徐锋; 关键词：瓦斯甲醇发烟硫酸

醋酸钯和四氯对苯醌催化氧化低浓度煤矿瓦斯制甲醇（英文）被引量：1: 2016年; 利用自制的实验系统进行了醋酸溶液中低浓度瓦斯催化氧化制甲醇研究。实验结果表明,以Pd(OAc)_2为催化剂,反应体系中添加对苯醌或四氯对苯醌可改善甲烷活化环境,四氯对苯醌对瓦斯催化氧化过程的作用效果好于对苯醌。四氯对苯醌用量、反应压力和反应温度对瓦斯催化氧化具有重要影响。甲醇生成量随四氯对苯醌用量、反应压力和反应温度升高而增加。CH_3OH是通过反应过程中产生的H_2O_2与CH_4相互作用形成的。CH_3COOCH_3一部分是由Pd^(2+)直接氧化CH_4得到的;另一部分是由CH_3OH与反应溶剂CH_3COOH通过酯化反应形成的。; 徐锋李创贾韶洋吴扬朱丽华; 关键词：四氯对苯醌瓦斯甲醇

Pd(bipy)Cl_2催化瓦斯液相选择氧化制甲醇工艺被引量：2: 2016年; 采用液相催化氧化的方法,将煤矿瓦斯转化为便于储存、运输和使用的液体化合物甲醇是瓦斯综合利用的一个发展方向。以2,2-联吡啶和K2PdCl_4为原料,合成Pd^(2+)-联吡啶络合物(Pd(bipy)Cl_2)催化剂,在20%发烟硫酸中考察其催化低浓度瓦斯选择氧化合成甲醇的反应性能。实验结果表明,该催化剂选择催化氧化低浓度瓦斯的适宜工艺条件为:反应温度180℃、反应压力4 MPa、反应时间2 h、Pd(bipy)Cl_2用量30μmol。在该工艺条件下,瓦斯中甲烷的转化率为10.99%,甲醇的选择性为73.33%。发烟硫酸中Pd(bipy)Cl_2催化低浓度瓦斯选择氧化制甲醇可能遵循亲电取代反应机理。; 徐锋吴扬朱丽华; 关键词：瓦斯甲醇发烟硫酸

Pt(bipy)Cl_2催化低浓度瓦斯液相部分氧化制甲醇被引量：2: 2016年; 以2,2-联吡啶和K_2PtCl_4为原料,合成了Pt^(2+)-联吡啶络合物Pt(bipy)Cl_2催化剂,用于低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇。考察了反应温度、初始压力、反应时间和催化剂Pt(bipy)Cl_2物质的量对瓦斯液相部分氧化合成甲醇的影响。结果表明,在反应温度160℃、初始压力5 MPa、反应时间2.0h、催化剂物质的量20μmol的条件下,甲烷转化率和甲醇选择性最高,分别为7.15%和70.18%。通过对实验数据和相关文献的分析,推测Pt(bipy)Cl_2于质量分数20%发烟硫酸中催化瓦斯液相部分氧化制甲醇为亲电取代反应。; 徐锋吴扬朱丽华; 关键词：发烟硫酸瓦斯甲醇

醋酸溶液中Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇机理研究被引量：2: 2016年; 利用自制实验系统,进行了醋酸体系中甲烷选择氧化制甲醇的实验研究。结果表明,氧气和对苯醌本身不具备氧化甲烷的能力,但在醋酸钯和对苯醌同时存在的条件下,可发生甲烷催化氧化制甲醇的反应,且在反应体系中添加CO以后,目标产物的生成量大幅增加。在实验的基础上,结合量子化学计算结果,分析了Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇的反应机理。分析认为,甲烷活化机理为氧化加成反应,即甲烷和对苯醌借助于Pd^(2+)的d、f轨道作为过渡轨道实现了有机加成反应,生成的产物经质子转移生成更为稳定的对羟基苯甲醚,对羟基苯甲醚可被体系中的氧气氧化为对苯醌,同时,生成甲醇。CO的作用主要是调节反应平衡。; 徐锋吴扬李创贾韶洋朱丽华; 关键词：甲醇醋酸对苯醌一氧化碳

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吴扬