吴文滨
- 作品数：3 被引量：7H指数：1
- 供职机构：华东理工大学化工学院更多>>
- 相关领域：化学工程理学更多>>
- Cu/HMS催化剂上丙二酸二乙酯催化加氢制备1,3-丙二醇
- 2016年
- 目前工业上生产1,3-丙二醇的方法存在一定局限性,为了开发出避免醛类副产物生成的1,3-丙二醇合成工艺,在高压连续固定床反应器上,以丙二酸二乙酯为原料,使用Cu/HMS催化剂催化加氢制备1,3-丙二醇。考察了原料液浓度、氢酯摩尔比、液时空速、反应温度、反应压力对反应的影响,之后进一步考察了催化剂的稳定性,并通过XRD及TEM表征分析了催化剂失活的主要原因。结果表明:在原料液质量分数7.5%、氢酯摩尔比400、液时空速1.8h–1、反应温度200℃、反应压力1.8MPa的工艺条件下,催化剂表现出了较佳的催化加氢性能,丙二酸二乙酯转化率为93.4%,1,3-丙二醇收率可达到52.8%。反应120h后催化剂完全失活,结合XRD及TEM表征,认为粒径增大、活性组分流失或被部分氧化为Cu^+是催化剂失活的主要原因。
- 吴文滨丁同梅田恒水
- 关键词：丙二酸二乙酯1,3-丙二醇催化剂加氢
- 丙二酸二乙酯在Cu/SiO_2催化剂上的加氢过程被引量：1
- 2016年
- 在连续流动固定床反应器上,研究了Cu/SiO_2催化丙二酸二乙酯(DEM)加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)的反应。采用H_2-TPR、XRD、SEM、N_2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。进一步优化了原料液含量、氢酯摩尔比、液态空速、反应温度、反应压力等因素对反应结果的影响。表征结果显示,不同还原条件会影响Cu/SiO_2还原后活性铜的量及其分散状态;于300℃下还原4 h时,Cu/SiO_2催化剂的活性中心较多且分散均匀。实验结果表明,采用于300℃下还原4 h的Cu/SiO_2催化剂,在原料液含量7.5%(w)、氢酯摩尔比330、液态空速1.8 h-1、反应温度200℃、反应压力2.0 MPa的反应条件下,DEM的转化率为85.2%,产物1,3-PDO的收率为41.0%,副产物3-羟基丙酸乙酯的收率为32.9%。
- 丁同梅吴文滨田恒水
- 关键词：CU/SIO2催化剂丙二酸二乙酯催化加氢3-丙二醇
- 高活性Cu/SiO_2催化剂应用于丙二酸二乙酯加氢制1,3-丙二醇（英文）被引量：6
- 2016年
- 作为聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)的不可替代原料,1,3-丙二醇(1,3-PDO)广泛应用于聚酯、树脂、化妆品、润滑剂和制冷剂等领域.采用丙二酸二乙酯(DEM)一步加氢合成1,3-PDO可避免传统化学工艺中醛类副产物的生成和生物法中产品纯度不高的问题,进而满足下游PTT的品质要求.Cu/SiO_2催化剂因铜与载体间的强相互作用以及硅胶的弱酸性有利于催化活性中心的建立而被广泛应用于气相加氢反应,可以选择性地活化C.O键而不活化C.C键.因此,本文将Cu/SiO_2催化剂应用于DEM加氢反应,重点考察了焙烧温度对催化剂结构与性能影响的本质原因.采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,将一定量氨水滴加到硝酸铜水溶液中形成铜氨溶液后滴加JN-30硅溶胶,经老化、过滤、洗涤、烘干、焙烧、压片成型后得到40.60目的催化剂.将不同温度(623.1023 K)焙烧的Cu/SiO_2催化剂装填入自制连续高压固定床反应器中进行DEM加氢反应,并采用N_2物理吸脱附、电感耦合等离子体发射光谱、N_2O化学吸附、X射线衍射、傅里叶红外光谱、H_2程序升温还原(TPR)、透射电镜及X射线光电子能谱等手段对不同温度焙烧催化剂进行表征.结果表明,在723 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最均一的孔径分布,其铜组分分散均匀,活性铜表面积最大,焙烧后可以形成最多的页硅酸铜,导致还原后Cu^+/Cu^0比例较高.在该催化剂作用下,于473 K、2.0 MPa、氢酯摩尔比330和液体空速1.8 h–1条件下,DEM转化率为90.7%,1,3-PDO选择性为32.3%.焙烧温度对Cu/SiO_2催化剂组成、织构、结构、形貌及还原后的价态有较大影响.在焙烧温度为623.1023 K时,低温焙烧有利于生成页硅酸铜,而高温焙烧则有利于形成CuO.在焙烧温度升高的过程中,铜组分形态会发生较大变化,在623.723 K焙烧的催化剂中页硅酸铜含量不断增加;继续升高温度至823 K,页硅酸铜含量减少,但是分
- 丁同梅田恒水刘纪昌吴文滨余锦涛
- 关键词：丙二酸二乙酯加氢1,3-丙二醇焙烧温度
