曹勇勇
- 作品数：7 被引量：13H指数：3
- 供职机构：浙江工业大学化学工程学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金浙江省大学生科技创新活动计划(新苗人才计划)项目更多>>
- 相关领域：理学电气工程化学工程更多>>
- Au_(19)Pt团簇性质及对肉桂醛选择性加氢机理研究被引量：7
- 2016年
- 基于第一性原理密度泛函理论(DFT)方法研究了Pt掺杂的Au_(19)Pt团簇的结构稳定性、热力学稳定性和反应活性.计算得出Au_(19)Pt-V团簇比Au_(19)Pt-S和Au_(19)Pt-E团簇的化学活性更强,而热力学稳定性更低.通过分析吸附能和电荷布居,讨论了肉桂醛(CAL)在3类Au_(19)Pt团簇上的9种吸附构型.计算结果表明,当CAL以C C双键平行吸附于Au_(19)Pt-V团簇的Pt原子上时,其吸附能最大,CAL向团簇转移电子数最多,吸附模型最稳定.在最稳定吸附模型基础上探究了CAL选择性加氢的3类反应(1,2-加成反应、3,4-加成反应和1,4-加成反应)的6条可能机理,通过基元反应的过渡态搜索,由反应热、反应能垒和构型的变化得到,CAL分子在Au_(19)Pt-V团簇上最有可能通过3,4-加成反应中的机理C进行,即活泼H原子优先与C3原子成键形成中间体MS3,另一个H原子与中间体加成形成C4—H键,再经过过渡态TS34而形成最终产物苯丙醛(HCAL).
- 曹勇勇蒋军辉倪哲明夏盛杰钱梦丹薛继龙
- 关键词：密度泛函理论肉桂醛选择性加氢
- 高效氨合成电催化剂:天然纳米多孔碳材料负载单原子Ru
- 由于碳基载体与金属之间的弱相互作用,用碳材料稳定单原子金属催化剂并利用它们的协同效应仍然具有挑战性.密度泛函理论(DFT)计算表明单原子Ru能负载于多种天然纳米多孔碳材料,包括C2N,T-C3N4(T-C3N4)和γ-石...
- 曹勇勇王建国
- 关键词：密度泛函
- 噻吩在Au_(13)和Pt_(13)团簇上加氢脱硫的反应机理比较被引量：3
- 2016年
- 采用密度泛函理论研究了噻吩在立方正八面体的M_(13)(M=Au、Pt)团簇上的吸附和加氢脱硫行为。结果表明,噻吩以环吸附于Au_(13)上的Hol-tri位或Pt_(13)上的Hol-quadr位时最稳定,且Pt_(13)上的吸附稳定性更高。在M_(13)催化体系中,按间接加氢脱硫机理,反应可能依顺式加氢的方式进行;其中,C-S键断裂开环所需的活化能最高,是反应的限速步骤;按直接加氢脱硫机理,HS加氢所需活化能最高,是反应的限速步骤。同时该机理总体所需活化能较间接加氢脱硫机理更低,是更为合理的脱硫机理。噻吩加氢脱硫过程中,Au_(13)体系为放热反应,而Pt_(13)体系为吸热反应,并且Au_(13)体系加氢所需活化能更低;因此,Au_(13)更有利于噻吩加氢脱硫反应的进行。
- 蒋军辉曹勇勇倪哲明张连阳
- 关键词：噻吩加氢脱硫密度泛函理论
- Pd/Cu(111)双金属表面催化糠醛脱碳及加氢的反应机理被引量：3
- 2017年
- 采用密度泛函理论(DFT)研究糠醛在最稳定Pd/Cu(111)双金属表面上的吸附构型和糠醛脱碳及加氢的反应机理。结果表明,当糠醛初始吸附于O_3-Pd-top、O_7-Cu-hcp位时,吸附构型最稳定,其吸附能为73.4 kJ/mol。糠醛在Pd/Cu(111)双金属表面上更易发生脱碳反应。对于糠醛脱碳反应,所需活化能较低,各个基元反应均为放热反应,糠醛更易先失去支链上的H形成(C_4H_3O)CO,然后中间体脱碳加氢得到呋喃,其中,C_4H_3O加氢生成呋喃所需活化能(72.6 kJ/mol)最高,是反应的控速步骤。对于加氢反应,糠醛与首个氢原子的反应需要最大的活化能(290.4 kJ/mol),是反应的限速步骤。
- 钱梦丹薛继龙夏盛杰倪哲明蒋军辉曹勇勇
- 关键词：糠醛脱碳加氢
- 二维碳材料负载单原子钌用于电催化合成氨的理论研究
- 由于碳材料与金属之间的弱相互作用,这使得制备稳定的碳材料负载钌催化剂较为困难.本研究通过结合密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD),研究了单原子钌在不同二维材料纳米孔中的稳定性.结果 显示单原子钌能稳定地吸...
- 曹勇勇王建国
- 关键词：合成氨多孔碳密度泛函理论
- 反相金催化剂在CO氧化反应中界面效应的理论研究
- 金催化剂在温和条件下具有优异的CO催化氧化活性。本文以Al2O3/Au（111）为模型,研究反相负载金催化剂在CO催化氧化中的界面效应。研究结果表明,O2在催化剂表面的吸附与活化是反应的决速步骤,O2吸附在金与氧化物团簇...
- 高怡静顾勇冰曹勇勇王建国
- 关键词：金催化剂CO氧化
- 文献传递
- Pd在石墨炔孔中的单原子分散及其对CO吸附的理论研究
- 本研究使用密度泛函理论(DFT)计算了Pd原子在石墨炔孔洞中的分散及对CO的吸附。计算结果表明:单原子Pd可以分散在石墨炔孔洞中,形成的Pd@graphyne具备高的热力学和动力学稳定性。当CO吸附在Pd@graphyn...
- 曹勇勇高怡静顾勇冰王建国
- 关键词：密度泛函理论单原子
- 文献传递
