赫兰兰
- 作品数：5 被引量：3H指数：1
- 供职机构：辽宁师范大学化学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金辽宁省自然科学基金辽宁省科技厅基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 含锌蛋白结构的电荷分布及蛋白质片段的结构优化
- 2016年
- 在PDB数据库中选取一系列的含锌蛋白模型分子并采用B3LYP/6-31+G*方法对氢原子进行部分优化,以Mulliken电荷为基准,利用线性回归和最小二乘法进行电荷分布计算,拟合出一套适用于含锌蛋白分子电荷计算的ABEEMσπ模型电荷参数.通过测试分子的检验,说明参数具有很好的可转移性.将拟合好的电荷参数融入ABEEMσπ浮动电荷极化力场,对3个蛋白质片段进行了力场优化并与PDB结构进行对比,得到相应键长和键角的偏差并统计了均方根偏差.键长均方根偏差最大值为0.005 6nm,键角均方根偏差最大值为3.75°.从优化结果来看,ABEEMσπ浮动电荷极化力场的参数是合理的,可以应用到更大的含锌蛋白体系中.
- 杨忠志金宝鑫赫兰兰
- 关键词：电荷分布
- 应用ABEEMσπ极化力场对Zn2+水溶液配位微结构和水交换反应进行分子动力学模拟研究
- 应用ABEEMσπ极化力场[1,2],对Zn2+水溶液体系进行分子动力学模拟,探讨Zn2+的配位微结构和配体水交换反应。水分子模型采用ABEEM-7P精细水模型。模拟后对体系结构、电荷及动力学性质进行细致分析。结构分析表...
- 赫兰兰杨忠志
- 关键词：径向分布函数电荷分析
- 文献传递
- 光合释氧机理的ABEEM/MM/MD和BS-DFT理论研究被引量：1
- 2017年
- 建立了S_2态光合释氧络合物(OEC)的原子-键电负性均衡模型(ABEEMσπ)的电荷参数,并使用ABEEM/MM/MD可极化力场的分子动力学模拟和对称性破损的DFT研究了光合作用制造氧气的微观机制.HF/STO-3G(采用此基组的原因请见引用文献)水平下的电荷拟合结果证明了ABEEMσπ模型计算电荷分布的合理性和高效性.MD模拟显示,S_2态Mn_4CaO_5的双向异构化过程伴随Ca上的水分子W3转移至Mn1(Ⅲ)/Mn_4(Ⅲ),它很可能作为底物水之一,与O_5在S4态结合产生O_2.基于此,考察了全自旋态下两种异构体形式中O-O键形成的自由基耦合机理.BS-DFT计算结果表明,开立方结构的释氧活性大大优于闭立方结构,金属锰和氧自由基的自旋耦合方式也是反应性的决定性因素,同时,OEC的结构灵活性对于S态循环和光合水分解至关重要.
- 郭宇姚远李慧赫兰兰朱尊伟杨忠志宫利东刘翠赵东霞
- 关键词：异构化自旋态
- S_4-S_0转化期水结合至放氧复合体可能机制的理论研究被引量：2
- 2017年
- 基于光合作用自由基耦合的释氧机理,提出了S_4-S_0转化期水结合至放氧复合体Mn_4CaO_4的三种不同模式.使用密度泛函理论计算了释氧后两种可能的自旋态势能面,结果表明它们在热力学上都是容易发生的,差别很小,能共存于S态循环之间的衔接阶段,并且对实验所测的S_1,S_2和S_3态的底物水交换速率没有差异性.然而,水结合的这三种类型理论上具有不同的底物选择性,对当前和之后的循环中底物的归属产生影响(Ca和Mn_4的配体水或周围的结晶水).但是,O_2的最终来源分别为S_4-S_0和S2-S3结合的两个水分子,关键在于它们演变为底物的时机决定于S_4-S_0的水结合机制.整个S态循环中,锰簇灵活多变的几何结构和Ca,Mn_4及其附近的水通道是实现底物水转移和分解释氧的重要因素.
- 郭宇刘瑜戚娟娟李慧赫兰兰卢丽男刘翠宫利东赵东霞杨忠志
- 关键词：光合作用水通道热力学
- 应用ABEEMσπ极化力场对Zn^(2+)水溶液配位微结构和水交换反应进行分子动力学模拟研究
- 2016年
- 应用ABEEMσπ极化力场,对Zn^(2+)水溶液体系进行分子动力学模拟,探讨Zn^(2+)的配位微结构和配体水交换反应。水分子模型采用ABEEM-7P精细水模型。模拟后对体系结构、电荷及动力学性质进行细致分析。结构分析表明,平衡体系中Zn^(2+)的第一层配位数为6,这与实验值是一致的。水交换反应过程中,溶剂水由O―Zn―O角分线斜上(下)方进攻Zn^(2+),配位水由O―Zn―O角分线斜下(上)方逐渐远离。极化力场模拟时Zn^(2+)与交换水间的距离变化波动较大,而固定电荷力场的波动较小。模拟发现,极化力场的径向分布函数能精细地展示第二、三层配体的配位微结构,第二配位层存在靠近Zn^(2+)的亚壳层,能与第一水合层发生水交换反应,充分体现了Zn^(2+)的极化效应。本文阐明了水交换反应中,Zn^(2+)位点电荷与交换水中氧原子孤对电子位点电荷的规律性变化,从电荷的角度解释了水交换反应的合理性。ABEEMσπ极化力场模拟Zn^(2+)水溶液获得第一水合层的平均配位驻留时间为2.0×10-9s,在实验值范围内,说明ABEEMσπ极化力场可以合理地模拟Zn^(2+)水溶液体系。
- 赫兰兰郭宇赵健姜新蕊杨忠志赵东霞
- 关键词：径向分布函数电荷分析
