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HZSM -5 分子筛一步法绿色合成2024年 ZSM-5 分子筛在吸附、催化中用途广泛,随着环保政策越来越严格,传统生产中面临的高耗能、高耗水及长流程给分子筛的应用带来阻碍。本文研究了以大孔硅胶、硝酸铝、正丙胺为原料一步法合成HZSM -5 分子筛,考察了晶化时间的影响。结果表明,随着晶化时间延长,分子筛结构逐步生长,晶化36 h后成功制备出晶体呈棒状相互交错的高结晶度ZSM-5 分子筛,其BET比表面积达到421 m^(2)/g,铝以四配位状态全部进入分子筛骨架。该合成方法流程简单,耗水量低,同时不添加高腐蚀性氟化氢,不需要铵交换,是一种有高效节能的分子筛绿色合成方法。 荆文静 张玉霞关键词:HZSM-5分子筛 一步法合成 硝酸铝 HZSM -5 的低温水热改性及其己烯芳构化性能2024年 对HZSM -5 在70,100和15 0℃下进行低温水热改性,分别制得催化剂T 70-HZ-5 ,T 100-HZ-5 和T 15 0-HZ-5 ,利用X射线衍射仪、X射线荧光光谱仪、物理吸附仪、化学吸附分析仪和红外光谱仪等对上述催化剂进行表征,并对其己烯芳构化催化性能进行了评价。结果表明:低温水热改性保持了HZSM -5 的完整晶相结构,提高了其硅铝比[n(Si)/n(Al)],B酸和L酸酸量比(B/L)及平均孔径;酸量的降低和孔径的增大有利于HZSM -5 寿命的延长,B/L值的增大有利于选择性的提高;在反应温度405 ℃,反应压力0.2 MPa,质量空速2 h-1的条件下,T 100-HZ-5 的催化寿命可达44 h,比改性前延长了36 h;当反应8 h时,HZSM -5 的苯、甲苯和二甲苯混合物(BTX)选择性已迅速降到35 %左右,而T 100-HZ-5 的仍接近5 5 %。 魏永峰 李剑 程子昂 杨丽娜关键词:HZSM-5 孔结构 烯烃 己烯 芳构化 催化剂寿命 纳米片状HZSM -5 在联苯甲基化中的应用 2024年 采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM -5 催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0 h-1的反应条件下考察了硅/铝比和纳米片状HZSM -5 b轴厚度对于联苯甲基化反应性能的影响。研究结果表明,随着纳米片状HZSM -5 硅/铝比降低,联苯转化率提高,同时4-甲基联苯(4-MBP)的选择性也小幅上升,4-MBP收率大幅提高;但催化剂失活严重,稳定性下降。在硅/铝摩尔比为20的条件下,通过提高晶种加入量,可将纳米片状HZSM -5 的b轴厚度从100 nm降至20 nm。纳米片状HZSM -5 的直孔道促进了反应物与产物分子在沸石微孔内的扩散,减缓了副反应的发生以及积炭的形成,提高了催化剂的稳定性;催化剂单程寿命从8 h延长到30 h。 戴维 张嘉兴 张安峰 郭新闻 宋春山关键词:酸催化 扩散 飞灰基HZSM -5 催化松木热解选择性制备芳烃 2024年 以飞灰为原料,采用酸洗与碱熔联合预处理耦合水热法制备了飞灰基HZSM -5 (FA-HZSM -5 )催化剂,并应用于松木催化热解制备芳烃的研究。系统考察了FA-HZSM -5 制备过程中盐酸溶液浓度、碱灰比等预处理参数对FA-HZSM -5 理化特性的影响,揭示了催化剂制备条件和热解过程参数对芳烃选择性生成的调控机制。结果表明,与商业HZSM -5 相比,FA-HZSM -5 具有较大的孔结构以及温和的酸强度,有利于单环芳烃(MAHs)的生成,并大幅降低多环芳烃(PAHs)的产率。当盐酸浓度为10%、碱灰比为1.5 、热解温度为65 0℃、催化剂/松木比为20时,芳烃产率达到最大值10.82%。其中,MAHs产率为7.65 %,PAHs产率为3.17%,相较于商业HZSM -5 ,PAHs产率降低了26.11%。 张成博 罗希 屈庆熙 牛琦 颜丹 周秋红 李凯 陆强关键词:飞灰 HZSM-5 热解 Ni-MgO复合改性对HZSM -5 分子筛催化性能的影响 2024年 采用等体积浸渍法制备了Ni和MgO改性的HZSM -5 催化剂,考察Ni和MgO含量对甲醇制备丙烯的影响,并利用XRD、SEM、BET、NH 3-TPD等方法考察了Ni和MgO对HZSM -5 分子筛的酸强度和结构的影响,结果表明,少量的Ni-Mg复合改性的HZSM -5 分子筛MFI结构没有改变,但有效改变了催化剂的酸强度和孔径结构,显著降低催化剂中强酸含量,微孔孔径由0.5 105 nm降为0.5 016 nm,0.5 %Ni-0.5 %Mg/HZSM -5 分子筛表现出较佳的丙烯选择性,丙烯的选择性提高了11.5 %。 翟姚 王荧光 邹易杰 李帅霖 尹娜 施岩关键词:复合改性 HZSM-5分子筛 果糖酸处理HZSM -5 己烯芳构化催化剂的结构及性能 2024年 为提高HZSM -5 己烯芳构化催化剂的BTX(苯、甲苯、二甲苯)选择性和寿命,利用果糖酸对HZSM -5 进行处理(F-HZS),并与磷酸和硝酸处理的HZSM -5 (P-HZS和N-HZS)进行对比,采用XRD、XRF、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、Py-FTIR等方法对催化剂结构进行表征,考察了催化剂己烯芳构化的催化性能。实验结果表明,酸处理后催化剂的MFI结构保留完整,且出现了介孔结构。催化剂的孔体积、硅铝比及B酸量和L酸量比值(B/L)增加,但酸量及酸强度下降,F-HZS的B/L最高,BTX选择性和寿命也明显高于P-HZS和N-HZS。在0.2 MPa、405 ℃,质量空速2 h-1条件下,F-HZS的BTX选择性为61.34%,寿命为60 h。 杨丽娜 刘金宝 程子昂 李剑关键词:HZSM-5 酸处理 Study of the Conversion of Postconsumer Polystyrene on CeO<sub>2</sub>/HZSM -5 Type Materials 2024年 The catalytic conversion of polystyrene (PS) was studied in the presence of the materials type HZSM -5 , CeO2 , 10% CeO2 /HZSM -5 and 20% CeO2 /HZSM -5 , which were characterized by scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD) and nitrogen adsorption at 77K. The catalytic tests were performed via thermogravimetric analysis (TG) at heating rates of 5 , 10 and 20˚C min−1 in a temperature range from 30˚C to 900˚C. For the tests, a ratio of 30% by mass of each catalytic material mixed with PS was used and the activation energy of the degradation process was determined by the Vyazovkin method. The obtained results showed that the addition of the catalyst to the PS in general reduced its degradation temperature. The 10% CeO2 /HZSM -5 catalyst showed greater efficiency, as it resulted in lower activation energy for PS degradation. Thus, the combination of CeO2 with HZSM -5 resulted in materials with potential for application in the catalytic degradation of polystyrene and the results indicate that the production of a composite material can be a good strategy to generate an increase in catalytic activity and a decrease in energy process activation. Mirna Oliveira Sant’Ana Anne Michelle Garrido Pedrosa Marcelo José Barros de Souza关键词:POLYSTYRENE PYROLYSIS 花生秸秆热解挥发分在HZSM -5 负载Ga催化剂上的裂解特性 2024年 生物质热解能够将木质纤维素类生物质转化为生物油,但粗油含氧量高、热值低。利用负载Ga的HZSM -5 催化剂对生物质热解挥发分进行催化裂解,可以促进生物油的选择性脱氧和芳构化,实现生物油提质。分别采用离子交换法和水热法制备了两种负载Ga的HZSM -5 催化剂(Ga-H5 -E和Ga-H5 -H),采用两段式固定床反应器进行了花生秸秆热解在线联合热解挥发分催化裂解实验。花生秸秆在反应器下段以10℃/min的加热速率从室温升温至700℃,其间逸出的挥发分通过保持在600℃的上段催化剂层进行催化裂解。结果表明,相比无负载的HZSM -5 ,Ga-H5 -E和Ga-H5 -H使BTX(苯、甲苯和二甲苯)产率分别提高了77%和93%,其中甲苯和二甲苯的增加尤为明显。采用热重分析仪、电感耦合等离子发射光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、能量色散X射线光谱仪、比表面积分析仪和化学吸附仪等对催化剂进行了表征分析。结果表明,两种Ga负载催化剂的积炭产率显著低于原催化剂(HZSM -5 );Ga负载使催化剂强酸位显著增多,有利于增加脱氧反应的催化活性中心;相比于Ga-H5 -E,Ga-H5 -H含有容积较大的介孔和较小的平均孔径,而且更多Ga浸入了颗粒内部,这些差异可能促进乙烯和丙烯在介孔内发生芳香化反应,从而提高了单环芳香烃产量。 孙雷 胡睿 王杰关键词:生物质 Pd-Pt/HZSM -5 催化剂的制备及催化低浓度甲烷燃烧性能 2024年 以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM -5 分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM -5 催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM -5 催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM -5 (38)、Pd-Pt/HZSM -5 (200)、Pd-Pt/HZSM -5 (800)。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS、CO_(2)-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,并通过固定床反应器测试了其催化低浓度(体积分数为0.5 %)甲烷燃烧反应的活性。结果表明,Pd-Pt/HZSM -5 (38)具有较小的Pd/Pt颗粒尺寸(6.3 nm),最多的Pd O结晶、活性Pd/Pt物种和酸性位点,最高的n(Pd^(0))∶n(Pd^(2+))及最高的Pt质量分数(0.19%),其表现出最好的催化性能。与Pd-Pt/HZSM -5 (800)和Pd-Pt/HZSM -5 (200)相比,Pd-Pt/HZSM -5 (38)催化低浓度甲烷燃烧的起燃温度(T_(10))分别降低了27.5 4和30.92℃,完全转化温度(T_(90))分别降低了3.38和17.5 1℃。Pd-Pt/HZSM -5 (38)在360℃下可稳定运行15 0 h内,甲烷转化率在99.6%以上,活性无明显下降。 高倩文 王晓波 邓存宝 张新琦 王雪峰 王荀关键词:低浓度甲烷 HZSM-5 催化燃烧 双金属 Ce改性HZSM -5 分子筛催化甲醇与丁烯耦合转化制丙烯性能研究 2024年 为了进一步提高HZSM -5 分子筛在甲醇与丁烯耦合转化制丙烯反应中的催化性能,采用浸渍法对HZSM -5 分子筛进行Ce改性,得到了一系列具有不同Ce负载量的x Ce/HZSM -5 催化剂。考察了Ce负载量和反应条件(甲醇与丁烯物质的量之比、反应温度和空时)对催化性能的影响,并结合催化剂表征结果,分析了Ce改性对催化性能和物化性质的影响,探讨了x Ce/HZSM -5 催化剂的构效关系。结果表明,在温度5 5 0℃、压力0.1 MPa、甲醇与丁烯物质的量之比0.8、空时2.3(g cat·h)mol CH_(2)的最佳反应条件下,Ce负载量(w)为2.5 %的2.5 Ce HZSM -5 催化剂具有最高的丙烯收率,为41.9%。Ce与HZSM -5 分子筛上羟基官能团(OH)发生相互作用,降低了B酸酸量,同时生成新的L酸中心Ce(OH)^(2+),调变了催化剂表面酸中心密度和酸类型分布,提高了丙烯选择性和收率。 白婷 朱航 王进 曹彬关键词:甲醇 丁烯 丙烯 HZSM-5分子筛
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