国家自然科学基金(51276085)
- 作品数：26 被引量：147H指数：8
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- 相关领域：动力工程及工程热物理化学工程石油与天然气工程农业科学更多>>
- 低温等离子体协同HZSM-5在线催化裂解提质油菜秸秆热解油被引量：4
- 2016年
- 针对生物油催化裂解提质工艺中存在催化剂易结焦失活、精制油品质低等问题,提出了低温等离子体(NTP)协同分子筛催化剂HZSM-5在线催化裂解提质油菜秸秆热解油的技术方案,采用自行设计的NTP辅助催化反应器,探讨了工艺参数对精制生物油得率和理化特性的影响。研究结果表明:催化温度、催化剂床层高度和反应器放电功率对反应结果影响显著,在催化温度400℃、催化剂(NTP+HZSM-5)床层高度35 mm、反应器放电功率25 W的最优工艺条件下,获得了精制生物油得率、含氧量、高位热值(QHHV)、pH值和重质组分分别为9.13%、15.78%、34.86 MJ/kg、5.41和3.15%的试验结果,与单HZSM-5催化提质方法相比,精制生物油品质显著提升,且催化剂积炭量从单HZSM-5提质方法时的5.88%大幅降低至2.14%,证实了NTP协同HZSM-5催化裂解提质生物油技术方案的可行性。
- 赵卫东赖志豪蔡忆昔黄健泉樊永胜
- 关键词：生物油HZSM-5低温等离子体催化裂解
- MCM-41和HZSM-5协同催化对油菜秸秆热解的影响被引量：5
- 2016年
- 以油菜秸秆为原料,采用两种方案分层布置催化剂(HZSM-5/MCM-41和MCM-41/HZSM-5),并与MCM-41和HZSM-5单独催化进行对比,从生物油品质和催化剂耐久性两个角度探究协同催化作用机理;对精制生物油有机相进行理化特性分析,采用FT-IR和GC-MS进行成分分析,对催化剂进行耐久性分析。结果表明,与单独催化相比,协同催化所得精制生物油液相产率略有降低,气相产率升高,精制生物油有机相理化特性进一步提高,其中,MCM-41/HZSM-5协同催化所得精制生物油有机相热值较高,为34.31 MJ/kg;精制生物油有机相中含有多种芳香族类物质和少量的羰基类物质,协同催化较单独催化能产生较多的烃类物质及较少的含氧芳香族类物质,其中,MCM-41/HZSM-5协同催化所得精制生物油有机相中烃类物质含量较高,且以单环芳香烃为主;HZSM-5分子筛在300-800℃有两个失重峰,MCM-41分子筛在300-800℃仅有一个失重峰,表明MCM-41催化剂上沉积的焦炭成分单一,较易去除,且协同催化后分子筛表面沉积的焦炭总含量较少。
- 刘莎蔡忆昔樊永胜李小华王嘉骏
- 关键词：油菜秸秆耐久性
- 基于GRNN的生物质真空热解液化过程优化研究
- 2014年
- 以油菜秸秆为原料,采用真空热解系统进行了制取生物油的正交试验研究,基于广义回归神经网络(GRNN)原理,建立了以热解终温、体系压力、升温速率和保温时间为输入变量,生物油产率和能量转化率为输出变量的预测模型,并以生物油产率和能量转化率为目标开展了系统参数的优化,对优化结果进行了试验验证。研究结果表明,经训练后的GRNN预测模型输出的生物油产率和能量转化率的预测值与试验值吻合较好;当热解终温为486.8℃、体系压力为5.0 kPa、升温速率为18.1℃/min、保温时间为55.0 min时,最高生物油产率和能量转化率分别为43.6%和35.5%。经试验验证,优化结果较为精确。
- 樊永胜蔡忆昔李小华赵卫东俞宁
- 关键词：GRNN生物质真空热解
- MCM-41/HZSM-5协同在线催化提质生物油被引量：1
- 2018年
- 采用2种不同的方案分层布置催化剂（HZSM-5/MCM-41和MCM-41/HZSM-5）,在两段式固定床反应器上进行协同在线催化提质生物质热解蒸气的研究,并与MCM-41和HZSM-5单独催化进行对比;对精制生物油有机相进行理化特性及成分分析,探究协同催化作用机理。结果表明：与单独催化相比,协同催化所得生物油有机相产率略有降低,但其理化特性进一步提高,其中协同催化所得生物油有机相热值较高,分别为33.56和34.31MJ/kg;经催化提质后生物油有机相中烃类物质含量显著提高,其中MCM-41/HZSM-5协同催化能产生较多的烃类物质和较少的含氧芳香族类物质,生物油有机相中单环芳香烃含量较高,烃类物质中碳原子数以C_6～C_9为主;MCM-41/HZSM-5对大分子含氧有机物中氧的脱除率相对较高,精制生物油有机相中高含氧有机物的含量相对较低。
- 刘莎蔡忆昔樊永胜李小华王嘉骏
- 关键词：生物油分子筛MCM-41HZSM-5GC-MS
- Fe、Co、Cu改性HZSM-5催化热解制备生物油试验被引量：16
- 2017年
- 采用浸渍法对HZSM-5分别进行了Fe、Co、Cu改性;通过XRD、Py-IR和BET法对改性HZSM-5进行了表征;在两段式固定床反应器上进行了生物质热解气的在线提质试验;分析了改性HZSM-5的催化提质和抗结焦性能。结果表明,Fe、Co、Cu改性负载物分布较为均匀,没有团聚成大颗粒晶体,对HZSM-5的酸性分布产生了不同的影响,同时修饰了分子筛孔道,减小了分子筛孔容;经Fe、Co、Cu改性HZSM-5催化所得精制生物油的产率为18.37%~19.03%,O质量分数为15.13%~17.23%,p H值为5.05~5.12,运动黏度为5.16~5.22 mm2/s,高位热值为34.56~36.01 MJ/kg;精制生物油中含有多种官能团,有机物种类较多,烃类物质总含量有明显升高,尤其是PAHs的含量显著升高,芳构化性能显著增强,其中,经Fe/HZSM-5和Co/HZSM-5催化提质,生物油中MAHs含量相对较高;Fe/HZSM-5和Cu/HZSM-5抗无定型焦炭的性能较强,Co/HZSM-5抗石墨型焦炭的能力大幅增强。
- 李小华王嘉骏樊永胜刘莎蔡忆昔
- 关键词：生物油热解改性HZSM-5
- HZSM-5分子筛催化热裂解油菜秸秆制取精制生物油被引量：18
- 2014年
- 为了探究分子筛催化剂对精制生物油理化特性的影响和在线催化提质机理,HZSM-5分子筛在固定床反应器上对油菜秸秆真空热解产生的热解蒸气进行在线催化提质试验,研究了催化剂质量、催化剂硅铝比和催化温度等参数对精制油产率和理化特性的影响,并通过气相色谱-质谱联用仪对提质前后生物油的化学组成进行了分析,初步探讨了HZSM-5分子筛在线催化提质机理。研究结果表明,油菜秸秆用量约为150 g,当催化剂质量为60 g,HZSM-5硅铝比为50,催化温度为500℃时,获得的精制油具有较低的氧元素质量分数(27.97%)、较高的高位热值(30.14 MJ/kg)以及较高的氢碳比(0.121)。在该条件下,醛、酸和酮类等非理想产物质量分数分别由提质前的13.71%、11.75%和13.59%降低至3.38%、1.68%和4.48%,而低含氧量的酚类由31.99%大幅增加至65.47%,表明HZSM-5具有良好的催化提质功能。研究结果为生物质的转化利用和在线精制热解蒸气技术的发展提供可靠的试验及理论依据。
- 俞宁蔡忆昔李小华樊永胜尹海云张蓉仙
- 关键词：热解油菜秸秆真空热解HZSM-5
- 气-液两相放电加氢精制生物油的试验研究被引量：3
- 2017年
- 采用H_2与生物油构建气-液两相放电低温等离子体体系,以实现常压、低温、无催化剂条件下生物油的加氢精制。通过自行设计气-液两相低温等离子体放电装置,系统地研究了工作电压、气体流量、反应时间等因素对生物油加氢脱氧和理化特性的影响规律。研究结果表明,随着工作电压和气体流量的增大,气-液两相放电加氢精制生物油的脱氧率及高位发热量均呈现先增加后减少的趋势;随着反应时间的延长,二者则呈现先增加后稳定的趋势。与催化裂解、快速热解制取的生物油相比,气-液两相放电加氢精制的生物油中醇类、酚类、酮类物质的含量相对较低,而碳氢类物质显著增多,精制生物油品质得到提升,证实了气-液两相放电加氢精制生物油技术方案的可行性。
- 赵卫东黄健泉倪康张潇尹赖志豪
- 关键词：生物油低温等离子体
- HZSM-5在线提质生物油及催化剂失活机理分析被引量：12
- 2014年
- 对不同使用时间的HZSM-5分子筛在线催化提质制取的生物油进行理化特性和成分分析,从生物油品质角度对HZSM-5的催化性能进行评价;并采用TG、BET、XRD、SEM和TEM等方法对失活的HZSM-5催化剂进行表征分析,探讨了HZSM-5催化提质生物油的失活机理,并进行再生研究。研究表明,HZSM-5分子筛可转化生物油中的酸类、醛类和酮类等"非期望"有机物,生成较多"期望"有机物,如酚类和芳烃类物质,降低生物油的氧含量及酸性,提高生物油的热值;HZSM-5使用80 min后,生物油品质明显变差,催化剂活性明显降低;失活催化剂上沉积的焦炭主要呈纤维状,同时,还存在少量石墨状焦炭,焦炭总量达14.12%,且使用过程中催化剂的比表面积和孔容均下降,晶粒的团聚现象加剧,结晶度下降;在催化提质过程中,在孔道内生成的石墨状焦炭及在表面形成的纤维状焦炭大量覆盖活性位点,使得催化剂失活。经550℃再生后,催化剂可恢复催化性能。
- 尹海云李小华张蓉仙樊永胜俞宁蔡忆昔
- 关键词：HZSM-5生物油失活机理
- Zn-P复合改性HZSM-5在线催化热解获取生物油的研究被引量：15
- 2015年
- 为进一步提高精制生物油的制取效率和燃料品质,采用Zn和P对HZSM-5分子筛进行复合改性,使用XRD、SEM EDS、ICP-AES、BET等方法表征改性HZSM-5分子筛,考察了Zn、P改性对精制生物油理化特性和液相产物的化学组成以及对HZSM-5抗结焦性能的影响。结果表明,Zn、P在HZSM-5表面负载均匀,Zn、P改性未影响HZSM-5的晶体骨架结构,改性HZSM-5的比表面积随着Zn负载量的上升而减少;Zn负载量为3%时,催化热解得到的精制生物油含氧量为10.67%,热值为36.76 MJ/kg,p H值为5.85,精制生物油品质得到显著提升;液相产物中酸类、醛类和酮类等不期望物质相对含量显著下降,芳香族化合物相对含量显著增加,芳香族化合物相对含量为91.93%,其中,芳香烃为74.63%;HZSM-5因负载P使得其相对结焦量明显降低,显著增强了HZSM-5的稳定性;Zn改性促进了氢原子转移和碳正离子的形成,有利于提高HZSM-5分子筛的芳构化性能。
- 李小华陈磊樊永胜焦丽华刘莎蔡忆昔
- 关键词：HZSM-5分子筛改性生物油
- 响应面法优化油菜秸秆真空热解液化工艺及生物油分析1被引量：3
- 2015年
- 以油菜秸秆为原料,采用真空热解系统进行了制取生物油的中心组合实验研究,以热解终温、体系压力和升温速率为实验因子,生物油产率为实验指标,利用响应面法(RSM)对制备生物油的工艺参数进行了优化,并对在最优条件下制取的生物油进行了理化特性和化学组成分析。研究结果表明,热解终温、体系压力和升温速率对生物油产率有显著影响,热解终温和升温速率之间的交互作用显著;获得最佳热解液化工艺条件为:热解终温490.0℃、体系压力5.0 k Pa、升温速率20.0℃·min-1,在此条件下,生物油产率可达41.65%。与预测值42.00%较为接近。油菜秸秆真空热解所得生物油的含水量为33.85%,热值为18.65 MJ·kg-1,常温下的运动黏度为4.16 mm2·s-1,密度和p H值分别为1.14g·cm·3和2.32;生物油成分较为复杂,其中多种有机物可被进一步提取用作化工原料;生物油中羧酸、醛、酮类等腐蚀性和不稳定组分含量较高,需对其进一步精制,以提高其稳定性。
- 樊永胜蔡忆昔李小华张蓉仙尹海云俞宁
- 关键词：热裂解生物油响应面法
