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赖鑫昱
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四川大学化学工程学院
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赵南蓉
四川大学化学工程学院
李平
四川大学化学学院
郑跃
四川大学化学学院
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模耦合理论计算纳米粒子在聚合物熔体中的含时扩散系数与常规扩散常数
2013年
分析和计算了纳米粒子在聚合物熔体中的含时扩散系数与常规扩散常数.采用广义朗之万方程描述扩散动力学,并通过模耦合理论计算摩擦记忆内核.为简单起见,只考虑了来自两体碰撞和溶剂密度涨落耦合作用两类微观因素对摩擦记忆内核的贡献.采用聚合物参考作用点模型以及Percus—Yevick闭合条件计算了聚合物-纳米粒子复合溶液的平衡态结构信息函数;详尽分析了纳米粒子的尺寸与聚合物链的尺寸对扩散动力学的影响.揭示了结构函数、摩擦记忆内核以及扩散系数等随着纳米粒子半径和聚合物链长的变化关系.结果表明,对于小尺寸的纳米粒子或者短链的聚合物,短时间的非马尔可夫扩散动力学特征比较显著,含时扩散系数需要更长的时间弛豫到常规扩散常数.微观因素对扩散常数的贡献随着纳米粒子尺寸的增加而减小,却随着聚合物链长的增加而增大.此外,模耦合理论得到的扩散常数与Stokes—Einstein关系的预测值进行比较,发现对于小尺寸的纳米粒子或者长链的聚合物,微观因素对扩散常数的的贡献占主导地位.相反,当纳米粒子较大或者聚合物链长较短时,流体力学的贡献会发挥重要作用.
赖鑫昱
赵南蓉
关键词:
聚合物熔体
大分子反应中的动力学无序效应与单分子力检测
<正>大分子反应过程常常伴随着动力学无序现象,即跃迁速率在测量的时间标尺内发生大尺度的涨落,体现为速率常数随时间发生变化。另外,通过单分子力实验分析[1],可以得到反应的本征速率和活化能垒的动力学信息[2-5]。为纳入动...
赵南蓉
郑跃
赖鑫昱
李平
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