雷宇
- 作品数：2 被引量：17H指数：2
- 供职机构：南京大学化学化工学院更多>>
- 发文基金：江苏省自然科学基金国家重点基础研究发展计划江苏省高技术研究计划项目更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 结构原子组成对Keggin型杂多酸铯盐上丙烷选择氧化性能的影响被引量：6
- 2005年
- 系统地研究了具有不同结构原子组成的Keggin型杂多酸铯盐上丙烷选择氧化性能, 重点考察了H3+n-xCsxPMo12-nVnO40(n=0～4, x＝0～3)系列化合物以及H0.5Cs2.5PW12O40, H1.5Cs2.5PW11VO40和H1.5Cs2.5SiMo12O40样品. 应用BET, UV-Vis, FTIR, XRD, TPR和SEM等手段研究了催化剂的物化性质. V取代Mo增加了H3+nPMo12-nVnO40(n＝0～4)系列杂多酸的酸量和氧化性能. Cs+对质子的取代调变了样品的表面酸性以及氧化还原性, 同时催化剂的热稳定性也随着Cs+取代数的递增而增强, 当Cs+的取代数达到2以上时催化剂的热稳定性较好. Cs+取代对H3+n-xCsxPMo12-nVnO40(n=0～4, x＝0～3)催化剂上丙烷选择氧化性能有重要影响. 随着一级结构中V5+取代数目的增多, 可能的Cs+取代数目相应减少; 而对丙烯酸的选择性则存在一适宜的Cs+取代数目. Keggin型杂多阴离子的结构原子组成及平衡离子的种类和数量决定了其酸性、氧化还原性和热稳定性, 这是影响该类催化剂上丙烷选择氧化性能的首要因素. 研究结果表明, 以P为中心原子, 以Mo和V为配位原子的杂多酸铯盐[x(Cs+)=2.5]具有较好的催化性能.
- 李秀凯雷宇赵静季伟捷张志炳陈懿
- 关键词：丙烷选择氧化丙烯酸
- Keggin型钼钒磷杂多酸催化剂上丙烷选择氧化性能的研究被引量：13
- 2005年
- 系统研究了不同数目V5+取代的钼钒磷杂多酸H3+nPMo12-nVnO40(n=0～4)催化剂上丙烷选择氧化反应性能.通过BET,IR,TPR,紫外-可见光谱等表征手段对催化剂的理化性质进行了考察,并对催化剂的结构-性能关系进行了初步关联.在杂多酸的一级结构中,V5+对Mo6+的取代不仅改变了杂多阴离子金属-氧桥的键强以及晶格氧的插入能力,而且也相应地调变了样品的酸量.催化剂活性随V5+取代数量的递增而增强;适宜数量的V5+取代提高了含氧酸产物的选择性,而过量的V5+取代则导致部分氧化产物的深度氧化.考察了在Keggin型杂多酸二级结构上引入钒物种的影响,也即将钒物种(VO)2+作为抗衡离子取代部分质子以调变催化剂的结构与性质.实验表明,处于一级结构和二级结构[(VO)2+抗衡离子]中的V在反应中均可离析出少量V2O5物种.适宜量的(VO)2+物种以及离析出来的少量V2O5物种可能均对催化剂的性能有贡献.显然,钒在不同位置的价态变化以及形态的不同,会导致催化性能的相应改变.
- 李秀凯雷宇江桥赵静季伟捷张志炳陈懿
- 关键词：丙烷KEGGIN型杂多酸结构-性能关系钼钒磷杂多酸杂多阴离子离子取代
