张元勋 作品数:14 被引量:130 H指数:7 供职机构: 中国科学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 中国科学院“百人计划” 环境保护公益性行业科研专项 更多>> 相关领域: 环境科学与工程 医药卫生 天文地球 更多>>
北京春季大气中氨的气粒相转化及颗粒态铵采样偏差研究 被引量:17 2015年 利用Partisol 2300型化学物种采样器,通过溶蚀器-膜-后置膜采集了北京2013年春季大气颗粒物及酸碱性气体样品,利用离子色谱分析获得PM2.5中主要无机组分和气体SO2,HNO2,HNO3和HCl浓度.结果表明,NH3,NH4+和PM2.5的昼夜变化特征相似,晚间浓度均高于日间.非雾霾天[NH3]:[NH4+]均大于1,而雾霾期间NH3,NH4+和PM2.5浓度大幅度增加,NH3转化率加快,导致该比值小于1,表明NH3在灰霾的形成过程中起着重要作用.采样偏差研究表明,采样过程中普遍存在颗粒态NH4+的正、负偏差,半挥发无机组分在低污染水平下损失明显,但整体上单一滤膜采样高估NH4+浓度.NH4+的挥发损失受气象条件影响,而由于溶蚀器对酸碱性气体的吸收,[NH3]:[N(-Ⅲ)]和[HNO3][NH3]对NH4+的损失影响显著.因此对颗粒物中半挥发性组分进行采样偏差补偿,有利于提高大气颗粒物化学质量重构、污染物形成机制及其来源解析等研究结果的准确性. 韦莲芳 段菁春 谭吉华 马永亮 贺克斌 王书肖 黄晓锋 张元勋关键词:PM2.5 铵盐 纳米磁球固相萃取/液相色谱荧光法测定雨水中甲醛 本实验建立了磁性纳米磁球固相萃取/高效液相色谱荧光法测定雨水中甲醛的方法.实验首先采用溶胶凝胶法制备Fe304@SiO2纳米磁球,并将有机小分子2-溴-2-甲基丙酸烯丙酯修饰到纳米磁球表面,磁球采用红外光谱、核磁共振和透... 刘庆阳 纪中兴 张婷婷 贝逸翎 张元勋关键词:甲醛 固相萃取 文献传递 大气颗粒物中水溶性有机物的研究进展 被引量:7 2019年 WSOC(水溶性有机物)广泛存在于云、雨水和大气颗粒物中,其可作为CCN(cloud condensation nuclei,云凝结核)影响大气热动力平衡、气候变化甚至危害人体健康.分析归纳了近年来国内外有关WSOC的研究,阐述了WSOC的来源、化学组成、理化性质、污染特征等,并总结了WSOC的单分子鉴定方法.结果表明:传统的分析检测方法,如GC-MS(gas chromatography-mass spectrometry,气相色谱质谱联用)、HPLC(high performance liquid chromatography,高效液相色谱)等,可以分析出部分低分子羧酸类和醇类,但不能检测出高分子、极性高的组分.新兴的分析检测方法,如HNMR(hydrogen nuclear magnetic resonance,氢核磁共振),可以检测出WSOC中的官能团;IC(ion chromatography,离子色谱)可以较好、方便地检测出低碳有机酸类;HR-ToF-AMS(high resolution-time of flight-aerosol mass spectrometry,高分辨时间飞行气溶胶质谱)的分辨率较高,但由于其质谱谱图复杂,因此较难完整解析WSOC的结构信息;而FT-ICR-MS(Fourier transform ion cyclotron resonance,傅里叶变换离子回旋共振质谱法)可以与软电离结合,在尽可能获得更多分子离子峰的基础上,较多地解析出组分和结构信息;EEMs(excitation-emission-matrix spectra,三维荧光光谱)根据荧光分布和强度,可检测不同种类和来源的WSOC.据此,建议今后从以下几方面开展研究:①结合多种检测技术全面解析WSOC的组成和结构信息.②WSOC大气化学过程及形成机制的研究有待进一步深入.③WSOC的环境与健康效应.④不同种类、复杂的水溶性有机混合物的吸湿增长机制. 闫语 张阳 张阳关键词:大气颗粒物 水溶性有机物 2015年世界田联赛期间北京地区气溶胶成分遥感分析 被引量:1 2017年 基于OPAC模型,利用太阳-天空辐射计观测,对2015年世界田联锦标赛期间(2015-08-02—2015-09-23)北京地区的气溶胶各成分:黑碳(BC)、可溶性成分(WASO)、不可溶性成分(INSO)、沙尘成分(DUST)进行定量反演研究。结果显示:赛会中的气溶胶光学厚度(0.37)明显小于赛会前(0.98)和赛会后(0.95);赛会中BC、WASO、INSO、DUST质量浓度(6.3、14.8、60.9、66.0μg/m^3)明显比赛会前的质量浓度(10.9、49.1、86.5、290.1μg/m^3)和赛会后的质量浓度(9.6、148.8、112.8、143.8μg/m^3)低。利用气溶胶成分的离线分析技术验证了BC的反演结果,两者的相关性较好,r为0.93。气溶胶光学厚度及各成分质量浓度的变化说明赛会期间北京地区采取的保障措施对空气质量提升起到了较好的作用。 黄为 李正强 谢一凇 李东辉 李凯涛 张莹 许华 张阳 张元勋关键词:遥感 华北地区一次强灰霾污染的天气学效应 被引量:13 2015年 利用在线耦合的大气化学模式WRF-Chem V3.6(Weather Research Forecasting Model with Chemistry Version 3.6)及环境、气象观测数据,在完成大气化学方案优选的基础上,研究了华北地区一次重霾污染过程(2013年2月15-17日)对气象条件的反馈作用。重点关注一次颗粒物、无机气态成分和挥发性有机污染物的人为排放对PM2.5(空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物,即细颗粒物)生成的贡献,探讨了由此引发的气象条件的变化。模拟结果显示,上述3种人为源的综合排放对华北地区PM2.5浓度的平均贡献率为91.27%,其中对北京、秦皇岛和沧州的贡献率分别达96.9%、95.9%和97.2%。这使区域地面太阳向下短波辐射降低近15.99%,区域平均地面辐射强迫达-26.51 W m^-2,由此导致地面温度下降0.14°C(3.68%),逆温增强,垂直温度梯度(?T/?z)升高0.026 K km^-1,边界层高度降低18.92 m(8.77%),平均风速减少约0.014 m s^-1(0.35%),相对湿度绝对值升高0.51%,地面平均气压降低0.86 Pa。对于15-17日污染过程,人为源综合排放的气溶胶对短波辐射的影响在天气过程中占主导地位,对边界层高度的影响较大,但不起主导作用,对温度、风速、相对湿度、气压的作用则远小于天气系统本身。挥发性有机污染物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)的前体物,其人为排放对SOA浓度的贡献率约为99.6%。同时,VOCs通过调整大气反应活性促进无机气态成分向无机盐转化,它对硫酸盐和硝酸盐浓度的贡献达50%以上。然而,VOCs对整个PM2.5浓度的贡献不及各种源综合贡献的1/4。人为排放的VOCs对气象场的反馈与综合排放的作用基本一致,但对地面气压的影响VOCs排放时以热力因子为主,而人为源综合排放时以动力因子为主。上述结果暗示,灰霾污染过程所引发的气象条件向不利于污染物扩散方向 杨雨灵 谭吉华 孙家仁 王莉莉 王学远 张元勋 瞿群 赵伟关键词:灰霾 气溶胶中烃类有机物居里点热解析-GC/MS联用分析 被引量:2 2011年 使用居里点热解析(CPP)-GC/MS联用法对气溶胶中有机化合物进行了分析.结果表明,在使用445℃箔片并保持60s加热、GC-MS 30psi脉冲无分流进样的条件下,目标化合物的分析达到了最佳效果.新建立的CPP-GC/MS联用分析方法中,C16~C26烷烃的检测限为0.04~0.08ng,C27~C34烷烃的检测限为0.1~0.5ng,PAHs的检测限为0.01~0.1ng,藿烷类物质的检测限为0.08ng.标准物质分析的相对标准偏差(RSD)为2.1%~20.6%,PM2.5样品的RSD在3.6%~21.3%,70%的目标化合物的工作曲线的线性(R2)在0.99以上.实验表明,CPP-GC/MS联用的方法能较好地替代传统的溶剂提取法来分析气溶胶中的烃类有机物,尤其是可用于分析颗粒物负载量很小的样品,如多级采样器采集的气溶胶粒径分布样品. 陈冬蕾 何凌燕 黄晓锋 冯凝 冯加良 张元勋关键词:GC/MS 气溶胶 短期空气污染物暴露与代谢综合征患者内皮功能相关性分析 被引量:2 2016年 目的 评估代谢综合征患者空气污染与内皮功能的相关性。方法 纳入2013年1月~2013年7月在北京协和医院心血管内科门诊就诊的代谢综合征患者61例,平均年龄62.41±9.12岁,对所有受试者采用Endopat2000进行充血反应指数(RHI)的内皮功能测定。获取所有受试者居住详细地址信息及其经纬度和北京市同时期35个空气质量监测点的空气污染物数据,通过ArcGIS10.0软件将北京市网格化(分辨率为0.05°,≈5.5 km)获取受试者居住地址的污染物暴露水平作为个体化暴露水平。并从中国气象局获取同时期日平均温度、相对湿度和气压。结果 研究期间所有受试者个体化大气污染物,包括吸入直径<2.5μm或<10μm的颗粒物(PM2.5、PM10)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、一氧化碳(CO)、臭氧(O3),日均浓度分别为78.2、129.6、52.9、25.0、1.2和59.1μg/m3。多元线性模型分析结果表明前15 d累积PM2.5和PM10每增加10 μg/m3,RHI分别下降0.87和0.72(P均<0.05),然而并未发现气体污染物与RHI的相关性(P>0.05)。结论 颗粒物污染与代谢综合征患者亚急性内皮功能受损相关,该机制可能部分解释空气污染所致心血管疾病发生和死亡风险的增加。 阮燕萍 张磊 廉慧 蔡天骐 赵肖奕 孙王乐贤 严健华 梁瑞娟 张元勋 刘啸乐 孔德慧 Qinghua Sun Sanjay Rajagopalan 曹阳 程康安 范中杰关键词:空气污染 PM2.5 代谢综合征 内皮功能 冠心病患者头发中微量元素与中医辨证关系的初步观察 1989年 近年,国内外不少报告提及冠心病发病与微量元素的关系。但有关冠心病患者头发中微量元素含量与中医辩证关系的报道还不多。本文在159例冠心病患者中,根据辨证的标准,选择辨证比较典型、无其他兼症的患者125例,通过辨证,分为气虚、肾虚、血淤组,进行头发微量元素的检测,并与对照组比较,现分析如下: 梁国荣 沈占南 黄定九 黄铭新 汪学朋 张元勋关键词:男性冠心病 辨证分析 兼症 深圳大运会前后大气含碳气溶胶污染特征 被引量:4 2014年 2011年8月12--24日,深圳市成功举办了第26届世界大学生运动会.为保证空气质量,两个观测点的PM25(空气动力学直径〈2.5μm的大气颗粒物)质量浓度均值分别为(12.99±3.73)μg/m3和(25.24±5.20)μg/m3.然而,8月24日(含)大运会结束、主要污染控制措施取消之后,PM25的质量浓度呈现台阶式突增,测得观测点所处位置PM25分别为(48.01±8.73)μg/m3和11(54.05±6.53)μg/m3.为探讨大气颗粒物污染水平变化的原因,对大运会结束前后深圳市大气含碳气溶胶的变化特征进行了分析,利用元素碳示踪法对大运会结束前后的一次和二次含碳气溶胶污染水平进行估算,结果显示大运会结束后的2个观测点的一次有机碳估算浓度较大运会期间增长了55%和22%。二次有机碳分别增长了442%和169%.结合气象因素及后向轨迹聚类模型的分析结果,认为在大运会结束后的大气颗粒物浓度阶梯状增加的原因除本地污染累积外,污染气团远距离传输以及气象条件都对阶梯型污染有一定的贡献. 王羽琴 张元勋 张阳 李正强 何凌燕 黄晓锋关键词:PM2 含碳气溶胶 后向轨迹 上海市青浦区大气挥发性有机化合物的特征 被引量:32 2015年 在2012年1112月和2014年5~10月对上海市青浦区大气中58个VOCs物种进行了连续监测.结果表明,青浦区VOCs总体浓度水平较低,烷烃是其中含量最高的物种,百分含量为41.64%,其次为芳香烃25.66%,烯烃15.21%,乙炔7.71%.总VOCs的月变化特征表现为11月最高,10月最低;日变化特征表现为明显的双峰分布通过OH消耗速率和臭氧生成潜势(OFP)计算,评估了VOCs的化学反应活性.结果表明,上海市青浦区大气VOCs的化学反应活性较强,且与VOCs浓度具有良好的一致性OH消耗速率贡献最大的物种是烯烃56.92%和芳香烃45.24%,OFP贡献最大的物种是烯烃29.19%和芳香烃40.82%;对臭氧生成贡献最大的关键活性物种是乙烯、异戊二烯、甲苯、间/对二甲苯及丙烯等物质.利用化学质量平衡(CMB)模型分析了VOCs的来源,结果显示,上海市青浦区大气中VOCs主要有6个来源,分别是汽车尾气排放、LPG泄漏、涂料和溶剂挥发、植物排放、生物质燃烧、工业排放,其贡献率分别为43%、5%、16%、3%、14%、7%. 张露露 蒋卫兵 张元勋 陈海宇 陈东红 王峰 魏永杰关键词:挥发性有机物 月变化 日变化