王旭
- 作品数：4 被引量：3H指数：1
- 供职机构：中国科学院上海应用物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学生物学医药卫生一般工业技术更多>>
- 氧掺入MoS_2调节芳香硝基化合物选择性转氢还原（英文）被引量：1
- 2016年
- 芳香胺类化合物及其衍生物是一类重要的有机合成中间体,广泛应用于染料、农药、医药及其他精细化学品.目前催化芳香硝基化合物还原制备芳香胺的多相催化体系多使用含有d6–d10贵金属以及高活性Ni的催化剂.为了提高反应的选择性,金属纳米颗粒的尺寸控制、合金效应、金属载体强相互作用、溶剂以及添加剂的筛选等不同手段被采用.考虑到该类催化剂复杂的制备方法以及易氧化的性质,近年来稳定高效的非贵金属体系的开发得到了广泛关注.MoS2是一类重要的高温加氢催化剂,不饱和的Mo位点（CUSMo）被认为在催化过程中起到了关键性作用.但是理论与实践已经证明,作为代表性的二维材料,MoS2的活性位点多集中于层状结构的边楞结构处.占有最大暴露面积的基面结构因为稳定的Mo-S化学键组成在化学反应中多表现为催化惰性.通过剥离的手段可以有效提升活性位点的数目,但新增的活性位点仍然多集中于层状结构的边楞结构处而不是基面.在MoS2与MoO2结构中Mo-S和Mo-O的键长不同,同时S和O的配位形式也不同.可以预见的是,如果MoS2结构中的一部分S元素被O元素取代,在这样的材料中将会出现大量缺陷以及活性CUS Mo结构.结合先前关于硫化钼材料的制备方法,我们通过部分硫化还原[Mo7O（24）]^6-前驱物的方法制备了氧掺杂的MoS2材料（标记为O-MoS2）.通过XRD,XPS,Raman和EDX等表征发现,不同的Mo-O结构存在于O-MoS2材料中.HRTEM表征结果显示,O-MoS2表面存在着丰富的结构缺陷.EXAFS结果显示,O-MoS2材料中可能含有四配位以及五配位的CUS Mo结构.以甲酸铵还原硝基苯为探针反应检测了CUS Mo结构.发现O-MoS2可以在水相条件下高效催化芳香硝基化合物还原生成相应的芳香胺,且催化剂稳定,可以多次循环使用.结合对照不同催化剂的NH3-TPD数据以及MoS2结构模型,我们发现O-MoS2材料中含有�
- 张超锋王旭李名润张志鑫王业红司锐王峰
- 关键词：二硫化钼芳香硝基化合物甲酸盐
- 基于DNA折纸术的纳米金棒精密修饰
- 精确、立体的对自组装装配体上的控制研究在纳米科学和其他多个领域具有重要的意义.我们利用精密加工策略，通过特殊设计的立足点链置换反应，将三维的DNA折纸上的信息转移到纳米金棒上，从而实现对纳米金棒的特异性修饰.之后，纳米金...
- 刘冰王旭赵梦真晁洁樊春海
- 关键词：折纸表面增强拉曼
- Au/ZrLa掺杂CeO_2催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用（英文）被引量：2
- 2016年
- 在过去的25年,纳米金催化剂上CO氧化反应得到广泛研究,但始终没有一致的结论.这是因为影响纳米金催化活性的因素很多,包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等,尤其是各影响因素之间相互牵制,增加了催化反应机理的研究难度.氧化铈载体表面氧缺陷的浓度较高,有利于活性金属组分在其表面的稳定和分散,因此氧化铈纳米晶负载的Au催化剂受到广泛关注.此外,当CeO_2晶格中部分Ce被化学性质不同的其它元素取代后,可以促进CeO_2晶格氧的活化,提高氧的储放能力,从而有利于催化反应进行.因此,本文采用水热法合成了组成均匀的CeO_2,CeZrO_x和CeZrLaO_x三个载体,并通过沉淀-沉积法负载金.利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线吸收精细结构(XAFS)和氢气程序升温还原(H_2-TPR)等技术分析了催化剂的物相结构、表面性质、形貌以及金纳米颗粒的大小和价态等性质,并结合其在CO氧化反应中催化性能的差异,探讨影响金催化剂活性的关键因素.XRD,TEM,HRTEM和XAFS结果表明,三个载体上所得金纳米颗粒的平均尺寸都在2–4nm,且分散较好;XPS结果表明,影响催化剂活性的关键因素不是金的价态,而是载体表面的活性氧物种.从Raman结果可知,掺杂后的氧化铈载体上氧空位浓度明显增加,因而催化剂活性都有所提高.H_2-TPR进一步探讨了三个载体以及负载金后其氧化还原能力的变化,结果表明,金和载体之间的相互作用可以增强载体的氧化还原性能以及表面氧空位浓度,进一步提高了催化剂活性,而负载金催化剂氧化还原性能的变化与载体的组成密切相关.由于锆的掺杂可使金与载体之间相互作用减弱,而镧则增强了二者间相互作用,因此Au/CeZrLaO_x催化剂上锆和镧的协同掺杂作用使其表面活性氧物种浓度最高,低�
- 杨琦杜林颖王旭贾春江司锐
- 关键词：金催化剂氧空位一氧化碳氧化
- 基于DNA折纸术的纳米金棒精密修饰
- 精确、立体的对自组装装配体上的控制研究在纳米科学和其他多个领域具有重要的意义。我们利用精密加工策略,通过特殊设计的立足点链置换反应,将三维的DNA折纸上的信息转移到纳米金棒上,从而实现对纳米金棒的特异性修饰。之后,纳米金...
- 刘冰王旭赵梦真晁洁樊春海
- 关键词：折纸表面增强拉曼
- 文献传递
