司锐
- 作品数：13 被引量：5H指数：2
- 供职机构：中国科学院上海应用物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金山东省泰山学者项目山东省博士后创新项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程医药卫生一般工业技术更多>>
- 新型金纳米催化剂的控制合成与其水汽转移反应活性
- 氢燃料电池因能量转化效率高、绿色清洁而成为新能源开发应用的主要方向之一.目前用于燃料电池的氢能主要来源于生物质能,经重整反应得到氢气、一氧化碳、二氧化碳和水等的混合气.其中,一氧化碳对氢燃料电池中的铂电极具有极强的毒化作...
- 杨琦司锐黄宇营
- 关键词：金催化剂
- 原位XAFS-DRIFTS联用装置
- 杜培培司锐黄宇营
- 氧掺入MoS_2调节芳香硝基化合物选择性转氢还原（英文）被引量：1
- 2016年
- 芳香胺类化合物及其衍生物是一类重要的有机合成中间体,广泛应用于染料、农药、医药及其他精细化学品.目前催化芳香硝基化合物还原制备芳香胺的多相催化体系多使用含有d6–d10贵金属以及高活性Ni的催化剂.为了提高反应的选择性,金属纳米颗粒的尺寸控制、合金效应、金属载体强相互作用、溶剂以及添加剂的筛选等不同手段被采用.考虑到该类催化剂复杂的制备方法以及易氧化的性质,近年来稳定高效的非贵金属体系的开发得到了广泛关注.MoS2是一类重要的高温加氢催化剂,不饱和的Mo位点（CUSMo）被认为在催化过程中起到了关键性作用.但是理论与实践已经证明,作为代表性的二维材料,MoS2的活性位点多集中于层状结构的边楞结构处.占有最大暴露面积的基面结构因为稳定的Mo-S化学键组成在化学反应中多表现为催化惰性.通过剥离的手段可以有效提升活性位点的数目,但新增的活性位点仍然多集中于层状结构的边楞结构处而不是基面.在MoS2与MoO2结构中Mo-S和Mo-O的键长不同,同时S和O的配位形式也不同.可以预见的是,如果MoS2结构中的一部分S元素被O元素取代,在这样的材料中将会出现大量缺陷以及活性CUS Mo结构.结合先前关于硫化钼材料的制备方法,我们通过部分硫化还原[Mo7O（24）]^6-前驱物的方法制备了氧掺杂的MoS2材料（标记为O-MoS2）.通过XRD,XPS,Raman和EDX等表征发现,不同的Mo-O结构存在于O-MoS2材料中.HRTEM表征结果显示,O-MoS2表面存在着丰富的结构缺陷.EXAFS结果显示,O-MoS2材料中可能含有四配位以及五配位的CUS Mo结构.以甲酸铵还原硝基苯为探针反应检测了CUS Mo结构.发现O-MoS2可以在水相条件下高效催化芳香硝基化合物还原生成相应的芳香胺,且催化剂稳定,可以多次循环使用.结合对照不同催化剂的NH3-TPD数据以及MoS2结构模型,我们发现O-MoS2材料中含有�
- 张超锋王旭李名润张志鑫王业红司锐王峰
- 关键词：二硫化钼芳香硝基化合物甲酸盐
- CuO-CeO2晶面效应:低活性CeO2晶面诱导生成高催化活性的CuOx团簇
- Cu O/Ce O2作为经典的氧化反应催化剂,在多相催化中得到广泛研究。在Ce O2晶面效应方面,大家普遍认为Ce O2的{110}和{100}为高活性晶面,而{111}晶面则相对惰性[1-2]。本工作中,通过采用沉积沉...
- 王伟伟司锐贾春江
- 关键词：CO催化氧化
- 文献传递
- 基于原位X射线技术的催化剂“构效关系”研究
- 司锐杜培培黄宇营
- 关键词：构效关系X射线吸收精细结构红外光谱原位表征
- 铈基氧化物负载的金原子簇在水汽变换反应中构效关系研究
- 氢燃料电池因能量转化效率高、绿色清洁而成为新能源开发应用的主要方向之一.目前用于燃料电池的氢能主要来源于生物质能,经重整反应得到氢气、一氧化碳、二氧化碳和水等的混合气.
- 杨琦司锐黄宇营
- 关键词：过渡金属掺杂构效关系
- CeO2负载的CuOx团簇催化剂
- CuO/CeO2作为经典的氧化反应催化剂,在多相催化中得到广泛研究。在CeO2晶面效应方面,大家普遍认为CeO2的{110}和{100}为高活性晶面,而{111}晶面则相对惰性[1-2]。本工作中,通过采用沉积沉淀法合成...
- 王伟伟司锐贾春江
- 关键词：CO催化氧化原位表征
- 文献传递
- 利用X射线吸收精细结构谱学研究氧化铈负载的小尺寸催化剂“构效关系”
- 负载型催化剂的"构效关系"是多相催化的核心问题,其深入探索往往依赖于各类结构探测技术。基于同步辐射光源所产生的X射线具有高通量、小光斑、宽能区、波长连续可调等优势,为催化学研究提供了优越的表征平台。其中,X射线吸收精细结...
- 司锐
- 关键词：氧化铈负载型催化剂构效关系
- 文献传递
- 利用原位X射线吸收精细结构谱研究铜铈催化剂在一氧化碳选择性氧化反应中的结构活性中心
- 一氧化碳选择性氧化(CO-PROX、CO+O2→CO2)是氢燃料电池中氢气纯化过程的关键反应,由于副反应——氢气氧化(H2+O2→H2O)的存在,CO-PROX 反应的转化率、选择性、以及温度区间对于评价相关催化剂的性能...
- 司锐杜培培黄宇营
- 关键词：原位
- 负载于二氧化硅上的小尺寸氧化亚铜物种促进丙烯选择性氧化生成丙烯醛被引量：2
- 2021年
- 氧化物负载的含铜材料是丙烯选择性氧化制备丙烯醛的理想催化剂,一直以来都受到人们的广泛关注.然而,对于该催化体系的结构与性能之间的关系仍不是很清楚.因此,我们以碳酸钠为沉淀剂,通过沉积沉淀法将铜负载于高比表面的二氧化硅载体上,从而得到了均匀分散且小尺寸的Cu/SiO2催化剂.另外,采用浸渍法制得了相同负载量的分散不均匀、大尺寸的Cu/SiO2催化剂.丙烯选择性氧化反应活性测试发现,沉积沉淀法制备的催化剂比浸渍法制备的更有利于丙烯醛的生成,表现出了优异的催化性能:在300℃反应时,丙烯的转化率达到25.5%,丙烯醛的选择性达到66.8%,对应的丙烯醛的生成速率高达10.5 mmol·h^-1·gcat.^-1或111.2 mmol·h^-1·gCu^-1,远远超出了浸渍法制备的催化剂性能(1.7 mmol·h^-1·gcat.^-1或17.2mmol·h^-1·gCu^-1)和文献中报道的结果.结合高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)技术,对沉积沉淀法制备的催化剂进行表征,发现在反应后铜物种的结构发生了明显的变化,由小尺寸的氧化铜(CuO)团簇转变为氧化亚铜(Cu2O)团簇,并且铜物种的尺寸没有明显的增大.为了进一步探索铜物种在预处理(氢气还原)以及催化反应时(丙烯+氧气)的结构变化,对不同方法合成的两种催化剂进行了原位X射线粉末衍射测试,发现不同尺寸的铜物种在还原和反应时都经历了从氧化铜(CuO)变为金属Cu再到Cu2O的结构变化,并且Cu2O在320 min的反应过程中可以稳定存在,说明它是该催化反应的活性物种.另外,通过原位双光束傅里叶变换红外光谱追踪反应时气体分子在催化剂表面的吸脱附状态,发现丙烯可以有效地吸附在小尺寸Cu/SiO2催化剂表面,随着Cu2O的形成,检测到了烯丙基中间体(CH2=CHCH2*)的产生,该物种可以与邻近Cu2O上的一个氧发生反应,从而生成丙烯醛,因此结合N2O滴定实验,
- 郭玲玲虞静王伟伟刘家旭郭洪臣马超贾春江陈俊翔司锐
- 关键词：活性物种原位表征
