李威
- 作品数：1 被引量：0H指数：0
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- 金催化一氧化碳氧化反应中锌锡复合氧化物的载体效应（英文）
- 2016年
- 氧化物负载的纳米金催化剂对CO氧化反应具有极高的活性,这不仅依赖于金的结构特性,也取决于氧化物载体的结构.近年来,除了氧化硅、氧化铝等惰性载体以及氧化钛、氧化铈、氧化铁等可还原性载体外,人们还致力于探索各类新型氧化物载体.另一方面,锡酸锌是具有反尖晶石结构的化合物,并且在透明导电氧化物、锂离子电池阳极材料、光电转换装置以及传感器等方面应用广泛.然而,迄今为止,锡酸锌仍未被用于负载纳米金催化剂,因此相关的构效关系作用研究也十分有限.基于此,本文采用氮气吸附-脱附实验、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨电镜(HRTEM)、高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线吸收精细结构谱(XAFS)和氢气程序升温脱附(H_2-TPD)等手段,系统研究了锡酸锌负载的纳米金催化剂在CO氧化反应中催化性能差异的原因.首先,利用水热法制备了锡酸锌(ZTO)载体,而其织构性质可由碱(N_2H_4·H_2O)与金属离子(Zn^(2+))的比例在4/1(ZTO_1)、8/1(ZTO_2)和16/1(ZTO_3)之间进行调节.结果发现,ZTO_2具有最大的孔体积(0.223 cm^3/g)和最窄的孔径分布.再采用沉积沉淀法将0.7 wt%Au负载于其上,得到金-锡酸锌(Au_ZTO)催化剂.ICP-AES测得样品中Au含量在0.57-0.59 wt%,与投料比接近.CO氧化反应结果显示,Au_ZTO_1和Au_ZTO_2的表观活化能相同,但后者的活性更高;而Au_ZTO_3在220°C以下没有活性,催化性能最差,与纯锡酸锌载体相当.XRD结果显示,反应过程中ZTO晶相、晶胞参数及晶粒尺寸变化不明显;TEM和HRTEM分析表明,载体ZTO在反应前后均为多面体形貌,平均颗粒尺寸在12-16 nm;XPS结果验证了Zn^(2+)和Sn^(4+)离子是新鲜和反应后样品中载体金属的存在形式;HAADF-STEM探测到所有样品中均含有1-2 nm的Au粒子;XAFS结果表明,Au以Au0�
- 李威杜林颖贾春江司锐
- 关键词：金催化剂一氧化碳氧化构效关系
