刘燕
- 作品数：3 被引量：11H指数：3
- 供职机构：西北工业大学材料学院凝固技术国家重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金高等学校学科创新引智计划更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 乙炔在Ge(001)表面吸附的反应路径(英文)被引量：3
- 2012年
- 采用第一性原理方法研究了乙炔分子在Ge(001)表面的吸附反应.通过系统考察0.5和1.0ML覆盖度时形成di-σ和end-bridge构型的反应路径,研究在表面形成di-σ和paired-end-bridge构型的反应几率.除了表面反应以外,本文还涉及了亚表层Ge原子参与的吸附反应,乙炔在亚表层原子上吸附形成的亚稳态结构sub-di-σ,是形成end-bridge结构的第二条途径,此反应机理对于表面吸附结构的形成起重要的作用.与乙炔分子不同的是,表面以下原子参与时乙烯分子的吸附反应为吸热反应.综合热力学和动力学的分析表明,paired-end-bridge构型是乙炔分子吸附的主要构型,此结论解释了乙炔分子在Ge(001)表面吸附构型的实验结果.对于乙烯和乙炔两分子在Ge(001)表面吸附的分析比较揭示了导致两者之间差异的原因.
- 范晓丽刘燕刘崇刘焕明
- 关键词：密度泛函理论热力学动力学
- 甲硫醇在Au(111)表面不同覆盖度下吸附的第一性原理研究被引量：4
- 2013年
- 采用第一性原理方法研究了五种覆盖度下甲硫醇在Au(111)面的吸附构型和吸附能.分别对于S—H解离前CH3SH和S—H解离后CH3S,计算其在不同覆盖度下的吸附结构和能量.结果显示各种覆盖度下CH3SH都优先吸附于top位,倾斜角为70°±2°,在低覆盖度(1/12,1/9,1/8)下的吸附能最大,为0.33～0.35 eV;而CH3S在各种覆盖度下稳定吸附于bri-fcc位,倾斜角为48.3°～58.5°,低覆盖度下的吸附能为2.08 eV.对于CH3SH和CH3S的吸附,吸附能均随覆盖度的增大而减小.重点研究了范德华力对高覆盖度吸附的影响.在覆盖度为1/3时,采用DFT-D2方法,分别计算了CH3SH和CH3S的吸附,结果显示范德华力使吸附物和Au表面的距离减小,同时使CH3SH和CH3S的吸附能分别增大为0.59 eV和2.27 eV.DFT-D2方法修正使CH3SH的结果更接近实验结论,但使CH3S的结果偏离实验值.
- 冉润欣范晓丽刘燕杨永良
- 关键词：密度泛函理论AU(111)表面覆盖度范德华力
- 甲硫醇在Cu(111)表面的解离吸附:密度泛函理论研究(英文)被引量：6
- 2013年
- 采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和平板模型研究了CH_3SH分子在Cu(111)表面的吸附反应.系统地计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的一系列构型,第一次得到未解离的CH_3SH分子在Cu(111)表面顶位上的稳定吸附构型,该构型吸附属于弱的化学吸附,吸附能为0.39 eV.计算同时发现在热力学上解离结构比未解离结构更加稳定,解离的CH_3S吸附在桥位和中空位之间,吸附能为0.75-0.77 eV计算分析了未解离吸附到解离吸附的两条反应路径,最小能量路径的能垒为0.57 eV.计算结果还表明S—H键断裂后的H原子并不是以H_2分子的形式从表面解吸附而是以与表面成键的形式存在.通过比较S原子在独立的CH_3SH分子和吸附状态下的局域态密度,发现S—H键断裂后S原子和表面的键合强于未断裂时S原子和表面的键合.
- 范晓丽刘燕杜秀娟刘崇张超
- 关键词：密度泛函理论吸附构型解离局域态密度
